Interacción de los materiales biofuncionales y/o bioactivos con los medios biológicos : Riesgos emergentes y estrategias innovadoras de mejora

Autores
Bertuola, Marcos
Año de publicación
2019
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis doctoral
Estado
versión aceptada
Colaborador/a o director/a de tesis
Fernández Lorenzo de Mele, Mónica Alicia
Grillo, Claudia Alejandra
Descripción
El incremento considerable del uso de biomateriales para implantes ha incentivado el estudio y diseño de nuevos materiales capaces de promover respuestas deseables en los tejidos adyacentes. Los metales biodegradables (MB) que interaccionan con los medios biológicos (bioactivos), por ejemplo Cu, Mg y aleaciones son promisorios para la confección de implantes y dispositivos dado que su biofuncionalidad transcurre en simultáneo con la degradación del material. En tal sentido, el control de la velocidad de degradación debe ser óptimo para mantener su integridad mecánica durante la recuperación del tejido y reducir los efectos citotóxicos ocasionados en los tejidos aledaños por acumulación de iones y nano-micropartículas. Adicionalmente, en la industria, la degradación de materiales metálicos como el Cu genera productos que contaminan el medio ambiente impactando negativamente sobre los organismos vivientes. Una alternativa para controlar la degradación metálica es utilizar inhibidores de corrosión, sin embargo, en muchos casos, se desconoce su toxicidad y su impacto ambiental. Otro problema asociado a los MB es la adhesión de bacterias sobre su superficie generando biofilms microbianos que conducen a la falla del implante por falta de fijación en las aplicaciones médicas y a daños de distinto grado en dispositivos e instalaciones industriales. Frente a los riesgos emergentes de la degradación de los MB y de la susceptibilidad para formar biopelículas microbianas, la utilización de fitocompuestos podría ser una estrategia innovadora y ecocompatible (EIE). Se consideró entonces como hipótesis del presente trabajo, que sería posible adsorber y/o electropolimerizar los fitocompuestos fenólicos (FF) seleccionados sobre superficies de MB, logrando así, controlar la corrosión de manera eficiente y biocompatible e inhibir la adhesión bacteriana sobre las mismas. Se investigó la interacción de FF tales como carvacrol, timol, ácido trans-ferúlico, ácido gálico y aceites esenciales de Thymus vulgaris, Origanum vulgare y Origanum x applii con MB de baja tasa de degradación como el Cu y de alta tasa de degradación como el Mg y sus aleaciones, empleando el Pt como control. Los objetivos particulares fueron: evaluar la biocompatibilidad de los FF en sistemas biológicos; estudiar la actividad electroquímica de los FF sobre superficies de Pt, Cu y Mg caracterizando los productos generados; reducir la tasa de degradación del Cu y Mg y sus aleaciones utilizando los FF seleccionados y evaluar los efectos biológicos (mejora de la biocompatibilidad y antiadherencia de bacterias) originados por las modificaciones superficiales de los MB estudiados. Con esos propósitos, en este trabajo, de características multidisciplinarias, se emplearon diversas técnicas fisicoquímicas y biológicas. Entre ellas se encuentran técnicas electroquímicas (voltamperometría cíclica, cronoamperometría, barridos lineales de potencial, registros de potencial a circuito abierto, curvas de Tafel) que permitieron llevar a cabo y analizar la adsorción y electropolimerización de los FF, así como evaluar la degradación y la inhibición de la corrosión metálica. Se realizaron también estudios superficiales utilizando espectroscopías infrarroja por transformada de Fourier (FTIR), de dispersión de energía de rayos X (EDS), de fotoelectrones emitidos por rayos X (XPS), microscopía electrónica de barrido (SEM) y de fuerza atómica (AFM) y se emplearon técnicas de absorción atómica y colorimétricas para medición de iones metálicos liberados. Estos estudios se complementaron con ensayos biológicos utilizando cultivos de distintas líneas celulares que incluyeron análisis de biocompatibilidad de las drogas puras y combinadas con productos de degradación metálica y de viabilidad celular de cultivos en contacto con los materiales modificados superficialmente. Los recubrimientos con electropolímeros de timol (polyTOH) y carvacrol (polyCarv) logrados resultaron altamente protectores de la corrosión del Cu y, consecuentemente, generaron una mejora significativa de la biocompatibilidad, presentando una mayor performance las películas poliméricas obtenidas aplicando potencial constante y en particular las de polyCarv, dando lugar a una posible estrategia para su utilización en dispositivos intrauterinos (DIUs) y estructuras en contacto con medios acuosos. Por otra parte, las películas de polyTOH generadas sobre una aleación de Mg revelaron propiedades inhibitorias de la corrosión metálica, reduciendo la formación de precipitados de productos de degradación tales como fosfatos y carbonatos, logrando así disminuir la adhesión bacteriana 30 veces frente al control sin recubrimiento. En base a los resultados obtenidos se pudo concluir que los FF utilizados son biocompatibles y que, adsorbidos o electropolimerizados sobre las superficies poseen características relevantes para aplicaciones en MB, tales como propiedades antimicrobianas y antibiofilm y capacidad de controlar la velocidad de disolución metálica. Las propiedades resultantes de las modificaciones superficiales variaron según las características del FF (estructura molecular, capacidad de adsorberse y electropolimerizarse sobre la superficie metálica) y del MB (alta o baja velocidad de degradación). Los tratamientos diseñados constituyen EIE de utilidad, tanto para ambientes industriales como médicos, con capacidad de reducir los riesgos emergentes del contacto de los MB y el medio con actividad biológica.
Doctor en Ciencias Exactas, área Química
Universidad Nacional de La Plata
Facultad de Ciencias Exactas
Materia
Ciencias Exactas
electropolimerización
fitocompuestos
biomateriales biodegradables
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
Repositorio
SEDICI (UNLP)
Institución
Universidad Nacional de La Plata
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Se consideró entonces como hipótesis del presente trabajo, que sería posible adsorber y/o electropolimerizar los fitocompuestos fenólicos (FF) seleccionados sobre superficies de MB, logrando así, controlar la corrosión de manera eficiente y biocompatible e inhibir la adhesión bacteriana sobre las mismas. Se investigó la interacción de FF tales como carvacrol, timol, ácido trans-ferúlico, ácido gálico y aceites esenciales de Thymus vulgaris, Origanum vulgare y Origanum x applii con MB de baja tasa de degradación como el Cu y de alta tasa de degradación como el Mg y sus aleaciones, empleando el Pt como control. 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Los recubrimientos con electropolímeros de timol (polyTOH) y carvacrol (polyCarv) logrados resultaron altamente protectores de la corrosión del Cu y, consecuentemente, generaron una mejora significativa de la biocompatibilidad, presentando una mayor performance las películas poliméricas obtenidas aplicando potencial constante y en particular las de polyCarv, dando lugar a una posible estrategia para su utilización en dispositivos intrauterinos (DIUs) y estructuras en contacto con medios acuosos. Por otra parte, las películas de polyTOH generadas sobre una aleación de Mg revelaron propiedades inhibitorias de la corrosión metálica, reduciendo la formación de precipitados de productos de degradación tales como fosfatos y carbonatos, logrando así disminuir la adhesión bacteriana 30 veces frente al control sin recubrimiento. 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Entre ellas se encuentran técnicas electroquímicas (voltamperometría cíclica, cronoamperometría, barridos lineales de potencial, registros de potencial a circuito abierto, curvas de Tafel) que permitieron llevar a cabo y analizar la adsorción y electropolimerización de los FF, así como evaluar la degradación y la inhibición de la corrosión metálica. Se realizaron también estudios superficiales utilizando espectroscopías infrarroja por transformada de Fourier (FTIR), de dispersión de energía de rayos X (EDS), de fotoelectrones emitidos por rayos X (XPS), microscopía electrónica de barrido (SEM) y de fuerza atómica (AFM) y se emplearon técnicas de absorción atómica y colorimétricas para medición de iones metálicos liberados. Estos estudios se complementaron con ensayos biológicos utilizando cultivos de distintas líneas celulares que incluyeron análisis de biocompatibilidad de las drogas puras y combinadas con productos de degradación metálica y de viabilidad celular de cultivos en contacto con los materiales modificados superficialmente. Los recubrimientos con electropolímeros de timol (polyTOH) y carvacrol (polyCarv) logrados resultaron altamente protectores de la corrosión del Cu y, consecuentemente, generaron una mejora significativa de la biocompatibilidad, presentando una mayor performance las películas poliméricas obtenidas aplicando potencial constante y en particular las de polyCarv, dando lugar a una posible estrategia para su utilización en dispositivos intrauterinos (DIUs) y estructuras en contacto con medios acuosos. Por otra parte, las películas de polyTOH generadas sobre una aleación de Mg revelaron propiedades inhibitorias de la corrosión metálica, reduciendo la formación de precipitados de productos de degradación tales como fosfatos y carbonatos, logrando así disminuir la adhesión bacteriana 30 veces frente al control sin recubrimiento. En base a los resultados obtenidos se pudo concluir que los FF utilizados son biocompatibles y que, adsorbidos o electropolimerizados sobre las superficies poseen características relevantes para aplicaciones en MB, tales como propiedades antimicrobianas y antibiofilm y capacidad de controlar la velocidad de disolución metálica. Las propiedades resultantes de las modificaciones superficiales variaron según las características del FF (estructura molecular, capacidad de adsorberse y electropolimerizarse sobre la superficie metálica) y del MB (alta o baja velocidad de degradación). 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Una alternativa para controlar la degradación metálica es utilizar inhibidores de corrosión, sin embargo, en muchos casos, se desconoce su toxicidad y su impacto ambiental. Otro problema asociado a los MB es la adhesión de bacterias sobre su superficie generando biofilms microbianos que conducen a la falla del implante por falta de fijación en las aplicaciones médicas y a daños de distinto grado en dispositivos e instalaciones industriales. Frente a los riesgos emergentes de la degradación de los MB y de la susceptibilidad para formar biopelículas microbianas, la utilización de fitocompuestos podría ser una estrategia innovadora y ecocompatible (EIE). Se consideró entonces como hipótesis del presente trabajo, que sería posible adsorber y/o electropolimerizar los fitocompuestos fenólicos (FF) seleccionados sobre superficies de MB, logrando así, controlar la corrosión de manera eficiente y biocompatible e inhibir la adhesión bacteriana sobre las mismas. Se investigó la interacción de FF tales como carvacrol, timol, ácido trans-ferúlico, ácido gálico y aceites esenciales de Thymus vulgaris, Origanum vulgare y Origanum x applii con MB de baja tasa de degradación como el Cu y de alta tasa de degradación como el Mg y sus aleaciones, empleando el Pt como control. Los objetivos particulares fueron: evaluar la biocompatibilidad de los FF en sistemas biológicos; estudiar la actividad electroquímica de los FF sobre superficies de Pt, Cu y Mg caracterizando los productos generados; reducir la tasa de degradación del Cu y Mg y sus aleaciones utilizando los FF seleccionados y evaluar los efectos biológicos (mejora de la biocompatibilidad y antiadherencia de bacterias) originados por las modificaciones superficiales de los MB estudiados. Con esos propósitos, en este trabajo, de características multidisciplinarias, se emplearon diversas técnicas fisicoquímicas y biológicas. Entre ellas se encuentran técnicas electroquímicas (voltamperometría cíclica, cronoamperometría, barridos lineales de potencial, registros de potencial a circuito abierto, curvas de Tafel) que permitieron llevar a cabo y analizar la adsorción y electropolimerización de los FF, así como evaluar la degradación y la inhibición de la corrosión metálica. Se realizaron también estudios superficiales utilizando espectroscopías infrarroja por transformada de Fourier (FTIR), de dispersión de energía de rayos X (EDS), de fotoelectrones emitidos por rayos X (XPS), microscopía electrónica de barrido (SEM) y de fuerza atómica (AFM) y se emplearon técnicas de absorción atómica y colorimétricas para medición de iones metálicos liberados. Estos estudios se complementaron con ensayos biológicos utilizando cultivos de distintas líneas celulares que incluyeron análisis de biocompatibilidad de las drogas puras y combinadas con productos de degradación metálica y de viabilidad celular de cultivos en contacto con los materiales modificados superficialmente. Los recubrimientos con electropolímeros de timol (polyTOH) y carvacrol (polyCarv) logrados resultaron altamente protectores de la corrosión del Cu y, consecuentemente, generaron una mejora significativa de la biocompatibilidad, presentando una mayor performance las películas poliméricas obtenidas aplicando potencial constante y en particular las de polyCarv, dando lugar a una posible estrategia para su utilización en dispositivos intrauterinos (DIUs) y estructuras en contacto con medios acuosos. Por otra parte, las películas de polyTOH generadas sobre una aleación de Mg revelaron propiedades inhibitorias de la corrosión metálica, reduciendo la formación de precipitados de productos de degradación tales como fosfatos y carbonatos, logrando así disminuir la adhesión bacteriana 30 veces frente al control sin recubrimiento. En base a los resultados obtenidos se pudo concluir que los FF utilizados son biocompatibles y que, adsorbidos o electropolimerizados sobre las superficies poseen características relevantes para aplicaciones en MB, tales como propiedades antimicrobianas y antibiofilm y capacidad de controlar la velocidad de disolución metálica. Las propiedades resultantes de las modificaciones superficiales variaron según las características del FF (estructura molecular, capacidad de adsorberse y electropolimerizarse sobre la superficie metálica) y del MB (alta o baja velocidad de degradación). 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