Preparación y caracterización de catalizadores para el mejoramiento del índice de cetano de combustible diesel por apertura selectiva del anillo nafténico.

Autores
Vicerich, María Ana
Año de publicación
2014
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis doctoral
Estado
versión aceptada
Colaborador/a o director/a de tesis
Pieck, Carlos, Luis
Abello, Cristina
Baronetti, Graciela
De Miguel, Sergio
Benitez, Viviana Mónica
Descripción
Fil: Vicerich, María Ana. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
Se estudiaron catalizadores de Pt-Ir soportados en alúmina, sílice y titania en la reacción de apertura selectiva de anillos nafténicos. Los mismos se caracterizaron mediante: ICP-AES, reducción a temperatura programada, desorción a temperatura programada de piridina, difracción de rayos X, quimisorción de CO, microscopía electrónica de Transmisión, absorción infrarroja con transformada de Fourier de CO e isomerización de n-pentano. Para evaluar la actividad catalítica se realizaron reacciones Test: Deshidrogenación de ciclohexano, hidrogenólisis de ciclopentano. También fueron estudiadas las reacciones de apertura de metilciclopentano y decalina. Se encontró que en todos los catalizadores existe una fuerte interacción Pt-Ir y una débil interacción metal-soporte. El aumento de la carga de metálica produce un leve aumento de la acidez y de la fuerza ácida en los catalizadores soportados en Al2O3 y SiO2 mientras que en los soportados en TiO2 ocurre lo contrario. Las reacciones de DCH e HCP mostraron un aumento de la actividad con la carga metálica en los catalizadores soportados en Al2O3 y SiO2, en los soportados en TiO2 se produce una migración de las especies TiOx durante la etapa de reducción hacia los sitios metálicos, la cual se evita o disminuye utilizando temperaturas de calcinación y reducción a moderadas. En las tres series estudiadas la mejor selectividad a los productos deseados se obtuvo con el catalizador con Pt(1.0)-Ir(1.0). El estudio de la influencia del agregado de Na a los catalizadores soportados en Al2O3 mostró que este tiene una fuerte influencia en la acidez y en las propiedades catalíticas.
In this thesis were studied Pt-Ir catalysts supported on alumina, silica and titania in the reaction of selective ring opening of naphthenic. They were characterized by ICP-AES, temperature programmed reduction, pyridine programmed desorption, XRD, CO chemisorption, transmission electron microscopy, infrared absorption Fourier transform CO and isomerization of n-pentane. To evaluate the catalytic activity test reactions were conducted: Dehydrogenation of cyclohexane, cyclopentane hydrogenolysis. Ring opening reactions of methylcyclopentane and decalin were also studied. Was found in all catalysts a strong interaction between Pt-Ir and weak metal-support interaction. The increase in metal loading produces a slight increase in acidity and acid strength in the catalysts supported on Al2O3 and SiO2, while the opposite occur in catalysts supported on TiO2. DCH and HCP reactions showed increased activity with increasing load of the metal in the catalysts supported on Al2O3 and SiO2, in catalysts supported on TiO2 a migration of TiOx species occurs during the reduction stage to the metal sites, which prevents or decreases using moderate temperatures of calcination and reduction. In all three series studied the best selectivity to the desired products are obtained with the catalyst Pt (1.0) -Ir(1.0). The study of the influence of the addition of Na to the Al2O3 supported catalysts showed that this has a strong influence on the acidity and catalytic properties.
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
Materia
Selective Ring Opening
Pt-Ir
Na
Al2O3
TiO2
SiO2
Apertura Selectiva del anillo
Pt-Ir
Na
Al2O3
TiO2
SiO2
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
Atribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
Repositorio
Biblioteca Virtual (UNL)
Institución
Universidad Nacional del Litoral
OAI Identificador
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Se estudiaron catalizadores de Pt-Ir soportados en alúmina, sílice y titania en la reacción de apertura selectiva de anillos nafténicos. Los mismos se caracterizaron mediante: ICP-AES, reducción a temperatura programada, desorción a temperatura programada de piridina, difracción de rayos X, quimisorción de CO, microscopía electrónica de Transmisión, absorción infrarroja con transformada de Fourier de CO e isomerización de n-pentano. Para evaluar la actividad catalítica se realizaron reacciones Test: Deshidrogenación de ciclohexano, hidrogenólisis de ciclopentano. También fueron estudiadas las reacciones de apertura de metilciclopentano y decalina. Se encontró que en todos los catalizadores existe una fuerte interacción Pt-Ir y una débil interacción metal-soporte. El aumento de la carga de metálica produce un leve aumento de la acidez y de la fuerza ácida en los catalizadores soportados en Al2O3 y SiO2 mientras que en los soportados en TiO2 ocurre lo contrario. Las reacciones de DCH e HCP mostraron un aumento de la actividad con la carga metálica en los catalizadores soportados en Al2O3 y SiO2, en los soportados en TiO2 se produce una migración de las especies TiOx durante la etapa de reducción hacia los sitios metálicos, la cual se evita o disminuye utilizando temperaturas de calcinación y reducción a moderadas. En las tres series estudiadas la mejor selectividad a los productos deseados se obtuvo con el catalizador con Pt(1.0)-Ir(1.0). El estudio de la influencia del agregado de Na a los catalizadores soportados en Al2O3 mostró que este tiene una fuerte influencia en la acidez y en las propiedades catalíticas.
In this thesis were studied Pt-Ir catalysts supported on alumina, silica and titania in the reaction of selective ring opening of naphthenic. They were characterized by ICP-AES, temperature programmed reduction, pyridine programmed desorption, XRD, CO chemisorption, transmission electron microscopy, infrared absorption Fourier transform CO and isomerization of n-pentane. To evaluate the catalytic activity test reactions were conducted: Dehydrogenation of cyclohexane, cyclopentane hydrogenolysis. Ring opening reactions of methylcyclopentane and decalin were also studied. Was found in all catalysts a strong interaction between Pt-Ir and weak metal-support interaction. The increase in metal loading produces a slight increase in acidity and acid strength in the catalysts supported on Al2O3 and SiO2, while the opposite occur in catalysts supported on TiO2. DCH and HCP reactions showed increased activity with increasing load of the metal in the catalysts supported on Al2O3 and SiO2, in catalysts supported on TiO2 a migration of TiOx species occurs during the reduction stage to the metal sites, which prevents or decreases using moderate temperatures of calcination and reduction. In all three series studied the best selectivity to the desired products are obtained with the catalyst Pt (1.0) -Ir(1.0). The study of the influence of the addition of Na to the Al2O3 supported catalysts showed that this has a strong influence on the acidity and catalytic properties.
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