Inclusión de la relatividad en propiedades de respuesta eléctricas y magnéticas

Autores
Aucar, Juan José
Año de publicación
2025
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis doctoral
Estado
versión aceptada
Colaborador/a o director/a de tesis
Maldonado, Alejandro Fabián
Melo, Juan Ignacio
Descripción
Fil: Aucar, Juan José. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales y Agrimensura; Argentina.
Fil: Maldonado, Alejandro Fabián. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales y Agrimensura; Argentina.
Fil: Melo, Juan Ignacio. Universidad de Buenos Aires. Instituto de Física de Buenos Aires; Argentina.
La presente tesis doctoral aborda la inclusión de efectos relativistas en el cálculo de propiedades de respuesta eléctricas y magnéticas de sistemas moleculares, especialmente aquellos que contie- nen átomos pesados. La motivación principal radica en la importancia de considerar la relatividad especial en la descripción de la dinámica electrónica en este tipo de sistemas para obtener resul- tados consistentes, y en precisar el origen de los mecanismos electrónicos que dan lugar a dichos efectos. Así, la tesis se centra en el desarrollo y la aplicación del formalismo de respuesta lineal con eliminación de la componente pequeña (LRESC), que permite incorporar efectos relativistas como correcciones a los cálculos no relativistas, en término de operadores bien conocidos, facilitan- do la interpretación de su origen y naturaleza. Antes del inicio de esta tesis, dicho formalismo se encontraba desarrollado a primer orden para la descripción de la constante isotrópica del apantalla- miento magnético nuclear de la resonancia magnética nuclear y para el gradiente de campo eléctrico (EFG). Se destaca la información que proveen el EFG, el momento cuadrupolar nuclear y el apan- tallamiento magnético nuclear, como herramientas para comprender las estructuras moleculares y sus entornos electrónicos. Se detalla la formulación del formalismo LRESC en el cálculo de propiedades moleculares y se discuten reglas de selección relevantes que se originan en simetrías de espín electrónico. En el caso de las correcciones al tensor de apantallamiento magnético nuclear dentro del esquema LRESC, se generaliza el formalismo para describir la anisotropía del apantallamiento magnético nuclear en sistemas moleculares de cualquier simetría, superando limitaciones previas. En este sentido, se presentan dos estrategias diferentes para incluir una corrección considerada por vez primera para sistemas de cualquier simetría, que resulta crucial en la descripción precisa de los parámetros de anisotropía. Finalmente, como una extensión en el estudio del EFG en un contexto relativista de cuatro componentes, se desarrollan por primera vez en la presente tesis las expresiones formales para describir los efectos de violación de la paridad (PV) en el EFG. En cuanto a resultados, se presenta una exhaustiva aplicación del formalismo LRESC al cálculo del EFG y de los parámetros de anisotropía del apantallamiento magnético nuclear en una amplia variedad de sistemas moleculares, así como resultados para los efectos de PV en el EFG y la NQCC. Se estudian los efectos relativistas en el EFG en haluros de hidrógeno, dihalógenos, sistemas bili- neales con metales de transición, moléculas tetrahédricas y quirales. Se analiza la importancia de los mecanismos electrónicos escalares y dependientes del espín electrónico, así como la influencia de la correlación electrónica según la Teoría de Funcionales de Densidad y la metodología Coupled Cluster con excitaciones simples y dobles. Se demuestra la capacidad del formalismo LRESC para reproducir los resultados de cálculos relativistas de cuatro componentes, especialmente al incluir las correcciones de orden 1/c4 , siendo c el valor de la velocidad de la luz en el vacío. Se compara el desempeño del LRESC con metodologías como la Teoría de Perturbaciones Directa, encontrando un buen acuerdo entre ambas. Con los resultados obtenidos a nivel LRESC se calcula el momento cuadrupolar nuclear y la NQCC, encontrando una buena concordancia entre estos resultados y datos experimentales extraídos de la bibliografía. En cuanto a resultados para los parámetros de anisotropía del apantallamient magnético nuclear obtenidos con la metodología LRESC, se presentan los valores obtenidos para haluros de hidrógeno, sistemas tetrahédricos con estaño y moléculas quirales. Se evalúan las dos propuestas de la presente tesis para incluir la corrección denotada como σ SOS , encontrando que la basada en cálculos de cuatro componentes proporciona una mejor descripción de los parámetros de anisotropía. Se observa que el mecanismo σ SOS es crucial para describir la anisotropía y la asimetría en los sistemas estudiados. Se introduce por primera vez el análisis de los mecanismos LRESC de tipo ligand y core en la descripción de la anisotropía, los cuales son dependientes e independientes respectivamente de variaciones en el entorno electrónico del núcleo en estudio, mostrando que las correcciones de tipo ligand son las que describen la anisotropía y la asimetría. Se exploran los efectos de PV en el EFG, utilizando como modelo el sistema quiral CHFClI. En dicha molécula, se analiza la dependencia de los resultados con el conjunto de funciones de base, la prescripción de balance cinético y el modelo de carga nuclear. Se obtienen resultados para los efectos de PV en el EFG y el NQCC en una amplia variedad de sistemas, hallándose que en moléculas quirales que contienen Uranio los efectos son sólo dos órdenes de magnitud menores que el actual nivel de precisión de los datos experimentales. Entre los principales logros de la tesis se destaca la validez y aplicabilidad del formalismo LRESC para describir efectos relativistas en el gradiente de campo eléctrico y la anisotropía del tensor de apantallamiento magnético nuclear, en una amplia variedad de sistemas moleculares. Se subraya la importancia de incluir en la descripción del EFG correcciones de segundo orden en el formalismo, así como de incluir mecanismos dependientes del espín electrónico, para obtener resultados precisos, especialmente en sistemas con núcleos pesados. Se destaca también la generalización del formalismo LRESC para el cálculo de la anisotropía del apantallamiento magnético nuclear y la identificación del rol crucial del mecanismo σ SOS en la descripción de los parámetros de anisotropía. En cuanto a los efectos de PV, se destaca el orden de magnitud de los resultados obtenidos, y discuten las perspectivas de la investigación, incluyendo la búsqueda de moléculas prometedoras para la detección experimental de efectos de violación de la paridad. Esta tesis doctoral presenta un desarrollo teórico y una aplicación exhaustiva del formalismo LRESC para el estudio de propiedades moleculares que requieren la inclusión de efectos relativistas. Los resultados obtenidos demuestran la eficacia y la precisión de esta metodología, proporcionando una valiosa herramienta para comprender el origen de los efectos relativistas en las propiedades estudiadas.
Materia
Efectos relativistas
Gradiente de campo eléctrico
Apantallamiento magnético nuclear
LRESC
Violación de la paridad
Ciencias físicas
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/2.5/ar/
Repositorio
Repositorio Institucional de la Universidad Nacional del Nordeste (UNNE)
Institución
Universidad Nacional del Nordeste
OAI Identificador
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La motivación principal radica en la importancia de considerar la relatividad especial en la descripción de la dinámica electrónica en este tipo de sistemas para obtener resul- tados consistentes, y en precisar el origen de los mecanismos electrónicos que dan lugar a dichos efectos. Así, la tesis se centra en el desarrollo y la aplicación del formalismo de respuesta lineal con eliminación de la componente pequeña (LRESC), que permite incorporar efectos relativistas como correcciones a los cálculos no relativistas, en término de operadores bien conocidos, facilitan- do la interpretación de su origen y naturaleza. Antes del inicio de esta tesis, dicho formalismo se encontraba desarrollado a primer orden para la descripción de la constante isotrópica del apantalla- miento magnético nuclear de la resonancia magnética nuclear y para el gradiente de campo eléctrico (EFG). Se destaca la información que proveen el EFG, el momento cuadrupolar nuclear y el apan- tallamiento magnético nuclear, como herramientas para comprender las estructuras moleculares y sus entornos electrónicos. Se detalla la formulación del formalismo LRESC en el cálculo de propiedades moleculares y se discuten reglas de selección relevantes que se originan en simetrías de espín electrónico. En el caso de las correcciones al tensor de apantallamiento magnético nuclear dentro del esquema LRESC, se generaliza el formalismo para describir la anisotropía del apantallamiento magnético nuclear en sistemas moleculares de cualquier simetría, superando limitaciones previas. En este sentido, se presentan dos estrategias diferentes para incluir una corrección considerada por vez primera para sistemas de cualquier simetría, que resulta crucial en la descripción precisa de los parámetros de anisotropía. Finalmente, como una extensión en el estudio del EFG en un contexto relativista de cuatro componentes, se desarrollan por primera vez en la presente tesis las expresiones formales para describir los efectos de violación de la paridad (PV) en el EFG. En cuanto a resultados, se presenta una exhaustiva aplicación del formalismo LRESC al cálculo del EFG y de los parámetros de anisotropía del apantallamiento magnético nuclear en una amplia variedad de sistemas moleculares, así como resultados para los efectos de PV en el EFG y la NQCC. Se estudian los efectos relativistas en el EFG en haluros de hidrógeno, dihalógenos, sistemas bili- neales con metales de transición, moléculas tetrahédricas y quirales. Se analiza la importancia de los mecanismos electrónicos escalares y dependientes del espín electrónico, así como la influencia de la correlación electrónica según la Teoría de Funcionales de Densidad y la metodología Coupled Cluster con excitaciones simples y dobles. 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Se evalúan las dos propuestas de la presente tesis para incluir la corrección denotada como σ SOS , encontrando que la basada en cálculos de cuatro componentes proporciona una mejor descripción de los parámetros de anisotropía. Se observa que el mecanismo σ SOS es crucial para describir la anisotropía y la asimetría en los sistemas estudiados. Se introduce por primera vez el análisis de los mecanismos LRESC de tipo ligand y core en la descripción de la anisotropía, los cuales son dependientes e independientes respectivamente de variaciones en el entorno electrónico del núcleo en estudio, mostrando que las correcciones de tipo ligand son las que describen la anisotropía y la asimetría. Se exploran los efectos de PV en el EFG, utilizando como modelo el sistema quiral CHFClI. En dicha molécula, se analiza la dependencia de los resultados con el conjunto de funciones de base, la prescripción de balance cinético y el modelo de carga nuclear. Se obtienen resultados para los efectos de PV en el EFG y el NQCC en una amplia variedad de sistemas, hallándose que en moléculas quirales que contienen Uranio los efectos son sólo dos órdenes de magnitud menores que el actual nivel de precisión de los datos experimentales. Entre los principales logros de la tesis se destaca la validez y aplicabilidad del formalismo LRESC para describir efectos relativistas en el gradiente de campo eléctrico y la anisotropía del tensor de apantallamiento magnético nuclear, en una amplia variedad de sistemas moleculares. Se subraya la importancia de incluir en la descripción del EFG correcciones de segundo orden en el formalismo, así como de incluir mecanismos dependientes del espín electrónico, para obtener resultados precisos, especialmente en sistemas con núcleos pesados. Se destaca también la generalización del formalismo LRESC para el cálculo de la anisotropía del apantallamiento magnético nuclear y la identificación del rol crucial del mecanismo σ SOS en la descripción de los parámetros de anisotropía. En cuanto a los efectos de PV, se destaca el orden de magnitud de los resultados obtenidos, y discuten las perspectivas de la investigación, incluyendo la búsqueda de moléculas prometedoras para la detección experimental de efectos de violación de la paridad. Esta tesis doctoral presenta un desarrollo teórico y una aplicación exhaustiva del formalismo LRESC para el estudio de propiedades moleculares que requieren la inclusión de efectos relativistas. Los resultados obtenidos demuestran la eficacia y la precisión de esta metodología, proporcionando una valiosa herramienta para comprender el origen de los efectos relativistas en las propiedades estudiadas.Universidad Nacional del Nordeste. 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La presente tesis doctoral aborda la inclusión de efectos relativistas en el cálculo de propiedades de respuesta eléctricas y magnéticas de sistemas moleculares, especialmente aquellos que contie- nen átomos pesados. La motivación principal radica en la importancia de considerar la relatividad especial en la descripción de la dinámica electrónica en este tipo de sistemas para obtener resul- tados consistentes, y en precisar el origen de los mecanismos electrónicos que dan lugar a dichos efectos. Así, la tesis se centra en el desarrollo y la aplicación del formalismo de respuesta lineal con eliminación de la componente pequeña (LRESC), que permite incorporar efectos relativistas como correcciones a los cálculos no relativistas, en término de operadores bien conocidos, facilitan- do la interpretación de su origen y naturaleza. Antes del inicio de esta tesis, dicho formalismo se encontraba desarrollado a primer orden para la descripción de la constante isotrópica del apantalla- miento magnético nuclear de la resonancia magnética nuclear y para el gradiente de campo eléctrico (EFG). Se destaca la información que proveen el EFG, el momento cuadrupolar nuclear y el apan- tallamiento magnético nuclear, como herramientas para comprender las estructuras moleculares y sus entornos electrónicos. Se detalla la formulación del formalismo LRESC en el cálculo de propiedades moleculares y se discuten reglas de selección relevantes que se originan en simetrías de espín electrónico. En el caso de las correcciones al tensor de apantallamiento magnético nuclear dentro del esquema LRESC, se generaliza el formalismo para describir la anisotropía del apantallamiento magnético nuclear en sistemas moleculares de cualquier simetría, superando limitaciones previas. En este sentido, se presentan dos estrategias diferentes para incluir una corrección considerada por vez primera para sistemas de cualquier simetría, que resulta crucial en la descripción precisa de los parámetros de anisotropía. Finalmente, como una extensión en el estudio del EFG en un contexto relativista de cuatro componentes, se desarrollan por primera vez en la presente tesis las expresiones formales para describir los efectos de violación de la paridad (PV) en el EFG. En cuanto a resultados, se presenta una exhaustiva aplicación del formalismo LRESC al cálculo del EFG y de los parámetros de anisotropía del apantallamiento magnético nuclear en una amplia variedad de sistemas moleculares, así como resultados para los efectos de PV en el EFG y la NQCC. Se estudian los efectos relativistas en el EFG en haluros de hidrógeno, dihalógenos, sistemas bili- neales con metales de transición, moléculas tetrahédricas y quirales. Se analiza la importancia de los mecanismos electrónicos escalares y dependientes del espín electrónico, así como la influencia de la correlación electrónica según la Teoría de Funcionales de Densidad y la metodología Coupled Cluster con excitaciones simples y dobles. Se demuestra la capacidad del formalismo LRESC para reproducir los resultados de cálculos relativistas de cuatro componentes, especialmente al incluir las correcciones de orden 1/c4 , siendo c el valor de la velocidad de la luz en el vacío. Se compara el desempeño del LRESC con metodologías como la Teoría de Perturbaciones Directa, encontrando un buen acuerdo entre ambas. Con los resultados obtenidos a nivel LRESC se calcula el momento cuadrupolar nuclear y la NQCC, encontrando una buena concordancia entre estos resultados y datos experimentales extraídos de la bibliografía. En cuanto a resultados para los parámetros de anisotropía del apantallamient magnético nuclear obtenidos con la metodología LRESC, se presentan los valores obtenidos para haluros de hidrógeno, sistemas tetrahédricos con estaño y moléculas quirales. Se evalúan las dos propuestas de la presente tesis para incluir la corrección denotada como σ SOS , encontrando que la basada en cálculos de cuatro componentes proporciona una mejor descripción de los parámetros de anisotropía. Se observa que el mecanismo σ SOS es crucial para describir la anisotropía y la asimetría en los sistemas estudiados. Se introduce por primera vez el análisis de los mecanismos LRESC de tipo ligand y core en la descripción de la anisotropía, los cuales son dependientes e independientes respectivamente de variaciones en el entorno electrónico del núcleo en estudio, mostrando que las correcciones de tipo ligand son las que describen la anisotropía y la asimetría. Se exploran los efectos de PV en el EFG, utilizando como modelo el sistema quiral CHFClI. En dicha molécula, se analiza la dependencia de los resultados con el conjunto de funciones de base, la prescripción de balance cinético y el modelo de carga nuclear. Se obtienen resultados para los efectos de PV en el EFG y el NQCC en una amplia variedad de sistemas, hallándose que en moléculas quirales que contienen Uranio los efectos son sólo dos órdenes de magnitud menores que el actual nivel de precisión de los datos experimentales. Entre los principales logros de la tesis se destaca la validez y aplicabilidad del formalismo LRESC para describir efectos relativistas en el gradiente de campo eléctrico y la anisotropía del tensor de apantallamiento magnético nuclear, en una amplia variedad de sistemas moleculares. Se subraya la importancia de incluir en la descripción del EFG correcciones de segundo orden en el formalismo, así como de incluir mecanismos dependientes del espín electrónico, para obtener resultados precisos, especialmente en sistemas con núcleos pesados. Se destaca también la generalización del formalismo LRESC para el cálculo de la anisotropía del apantallamiento magnético nuclear y la identificación del rol crucial del mecanismo σ SOS en la descripción de los parámetros de anisotropía. En cuanto a los efectos de PV, se destaca el orden de magnitud de los resultados obtenidos, y discuten las perspectivas de la investigación, incluyendo la búsqueda de moléculas prometedoras para la detección experimental de efectos de violación de la paridad. Esta tesis doctoral presenta un desarrollo teórico y una aplicación exhaustiva del formalismo LRESC para el estudio de propiedades moleculares que requieren la inclusión de efectos relativistas. 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