Modificación de superficies de vidrio y nanoparticulas de sílica con complejos carbenos de Fischer : aplicaciones en nanociencia

Autores
Bertolino, María Candelaria
Año de publicación
2017
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis doctoral
Estado
versión publicada
Colaborador/a o director/a de tesis
Granados, Alejandro Manuel
Vico, Raquel Viviana
Lacconi, Gabriela Ines
Mariscal, Marcelo M.
Messina, Paula
Descripción
Tesis (Doctora en Ciencias Químicas) - - Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas, 2017
Bertolino, María Candelaria. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina.
Granados, Alejandro Manuel. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.
Vico, Raquel Viviana. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.
Lacconi, Gabriela Ines. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisicoquímica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.
Mariscal, Marcelo M. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Teórica y Computacional. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.
Messina, Paula. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Química del Sur; Argentina.
En línea con los dicho anteriormente se hará un resumen de la tesis empezando por los objetivos y luego una valoración del trabajo realizado en esta tesis doctoral. El objetivo primero fue modicar supercies para hacerlas reactivas frente a complejos carbenos de Fischer. Las reacciones especicas, involucran organosilanos de cadena carbonadas largas que reaccionan por el resto silano con la supercie de un vidrio (soporte elegido), previamente activado, para que dejen grupos funcionales expuestos los cuales podr ían intercambiarse luego. Los grupos funcionales elegidos fueron amina (-NH2) y bromo, este último para ser luego intercambiado por azida para conseguir una supercie azida terminal (-N3). De esta forma, se plantearon dos vías de anclaje del 1,4-dialquinilfenilalcoxi carbeno de Fischer de wolframio(0) (1-W), uno mediante reacción con aminas y otro con azida. En este punto, se planteó la posibilidad de realizar dichas reacciones además de sobre vidrio también en solución a n de conocer los posibles productos que se pudieran formar y caracterizarlos mediante técnicas espectroscópicas. El estudio de estas reacciones en solución, dan origen al capítulo 2 de esta tesis, mientras que el estudio de la modicación de supercies, da origen al capítulo 3. En este apartado, también se estudió la generación de nanopartículas de oro (NpAu) usando el W del carbeno de Fischer anclado y su posible uso en la detección de compuestos azufrados como las tritionas. Por último en en capítulo 4, se presentan los resultados de modicar con las mismas reacciones ya estudiadas sobre vidrio y en solución, pero sobre nanopartículas de sílica (NpSiO2). Además, motivados por trabajos en colaboración se comenzó a trabajar en modicaciones de la supercie de NpSiO2 con otros tipos de organosilanos con interesantes aplicaciones en la remoción de pesticidas o como posibles selectores quirales. El capítulo 1, describe algunas de las técnicas utilizadas y es una introducción general con la valoración de los antecedentes reportados. Cabe destacar que todo el trabajo aquí realizado es totalmente original y novedoso. Con esta tesis, nos embarcamos en un ambicioso proyecto que involucró la puesta a punto de un sistema del cual no teníamos antecedentes previos en el grupo de investigación abriendo así un nuevo abanico de posibilidades dentro de la investigación de nuevos materiales. Los desafíos desde la síntesis de 1-W hasta la caracterización completa de los vidrios modi- cados fueron superados con éxito y nos llevó a utilizar diferentes y numerosas técnicas nuevas para nosotros, lo que ha enriquecido mi formación doctoral. Espero entonces, que encuentres agradable la lectura de esta tesis hecha con amor y pasión por la química.
Bertolino, María Candelaria. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina.
Granados, Alejandro Manuel. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.
Vico, Raquel Viviana. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.
Lacconi, Gabriela Ines. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisicoquímica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.
Mariscal, Marcelo M. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Teórica y Computacional. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.
Messina, Paula. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Química del Sur; Argentina.
Materia
Fisicoquímica orgánica
Carbenos
Compuestos organometalicos
Nanoestructuras
Silicio
Química de superficie
Superficie - - física
Nanociencia
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
Repositorio
Repositorio Digital Universitario (UNC)
Institución
Universidad Nacional de Córdoba
OAI Identificador
oai:rdu.unc.edu.ar:11086/15594

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Las reacciones especicas, involucran organosilanos de cadena carbonadas largas que reaccionan por el resto silano con la supercie de un vidrio (soporte elegido), previamente activado, para que dejen grupos funcionales expuestos los cuales podr ían intercambiarse luego. Los grupos funcionales elegidos fueron amina (-NH2) y bromo, este último para ser luego intercambiado por azida para conseguir una supercie azida terminal (-N3). De esta forma, se plantearon dos vías de anclaje del 1,4-dialquinilfenilalcoxi carbeno de Fischer de wolframio(0) (1-W), uno mediante reacción con aminas y otro con azida. En este punto, se planteó la posibilidad de realizar dichas reacciones además de sobre vidrio también en solución a n de conocer los posibles productos que se pudieran formar y caracterizarlos mediante técnicas espectroscópicas. El estudio de estas reacciones en solución, dan origen al capítulo 2 de esta tesis, mientras que el estudio de la modicación de supercies, da origen al capítulo 3. En este apartado, también se estudió la generación de nanopartículas de oro (NpAu) usando el W del carbeno de Fischer anclado y su posible uso en la detección de compuestos azufrados como las tritionas. Por último en en capítulo 4, se presentan los resultados de modicar con las mismas reacciones ya estudiadas sobre vidrio y en solución, pero sobre nanopartículas de sílica (NpSiO2). Además, motivados por trabajos en colaboración se comenzó a trabajar en modicaciones de la supercie de NpSiO2 con otros tipos de organosilanos con interesantes aplicaciones en la remoción de pesticidas o como posibles selectores quirales. El capítulo 1, describe algunas de las técnicas utilizadas y es una introducción general con la valoración de los antecedentes reportados. Cabe destacar que todo el trabajo aquí realizado es totalmente original y novedoso. Con esta tesis, nos embarcamos en un ambicioso proyecto que involucró la puesta a punto de un sistema del cual no teníamos antecedentes previos en el grupo de investigación abriendo así un nuevo abanico de posibilidades dentro de la investigación de nuevos materiales. Los desafíos desde la síntesis de 1-W hasta la caracterización completa de los vidrios modi- cados fueron superados con éxito y nos llevó a utilizar diferentes y numerosas técnicas nuevas para nosotros, lo que ha enriquecido mi formación doctoral. Espero entonces, que encuentres agradable la lectura de esta tesis hecha con amor y pasión por la química.Bertolino, María Candelaria. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina.Granados, Alejandro Manuel. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. 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En línea con los dicho anteriormente se hará un resumen de la tesis empezando por los objetivos y luego una valoración del trabajo realizado en esta tesis doctoral. El objetivo primero fue modicar supercies para hacerlas reactivas frente a complejos carbenos de Fischer. Las reacciones especicas, involucran organosilanos de cadena carbonadas largas que reaccionan por el resto silano con la supercie de un vidrio (soporte elegido), previamente activado, para que dejen grupos funcionales expuestos los cuales podr ían intercambiarse luego. Los grupos funcionales elegidos fueron amina (-NH2) y bromo, este último para ser luego intercambiado por azida para conseguir una supercie azida terminal (-N3). De esta forma, se plantearon dos vías de anclaje del 1,4-dialquinilfenilalcoxi carbeno de Fischer de wolframio(0) (1-W), uno mediante reacción con aminas y otro con azida. En este punto, se planteó la posibilidad de realizar dichas reacciones además de sobre vidrio también en solución a n de conocer los posibles productos que se pudieran formar y caracterizarlos mediante técnicas espectroscópicas. El estudio de estas reacciones en solución, dan origen al capítulo 2 de esta tesis, mientras que el estudio de la modicación de supercies, da origen al capítulo 3. En este apartado, también se estudió la generación de nanopartículas de oro (NpAu) usando el W del carbeno de Fischer anclado y su posible uso en la detección de compuestos azufrados como las tritionas. Por último en en capítulo 4, se presentan los resultados de modicar con las mismas reacciones ya estudiadas sobre vidrio y en solución, pero sobre nanopartículas de sílica (NpSiO2). Además, motivados por trabajos en colaboración se comenzó a trabajar en modicaciones de la supercie de NpSiO2 con otros tipos de organosilanos con interesantes aplicaciones en la remoción de pesticidas o como posibles selectores quirales. El capítulo 1, describe algunas de las técnicas utilizadas y es una introducción general con la valoración de los antecedentes reportados. Cabe destacar que todo el trabajo aquí realizado es totalmente original y novedoso. Con esta tesis, nos embarcamos en un ambicioso proyecto que involucró la puesta a punto de un sistema del cual no teníamos antecedentes previos en el grupo de investigación abriendo así un nuevo abanico de posibilidades dentro de la investigación de nuevos materiales. Los desafíos desde la síntesis de 1-W hasta la caracterización completa de los vidrios modi- cados fueron superados con éxito y nos llevó a utilizar diferentes y numerosas técnicas nuevas para nosotros, lo que ha enriquecido mi formación doctoral. Espero entonces, que encuentres agradable la lectura de esta tesis hecha con amor y pasión por la química.
Bertolino, María Candelaria. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina.
Granados, Alejandro Manuel. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.
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