Estudio teórico de la estabilidad del Bromuro de metilciclopropano en Mordenita

Autores
Alegre, Clara Iris Aymará; Zalazar, Maria Fernanda; Peruchena, Nelida Maria
Año de publicación
2017
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
documento de conferencia
Estado
versión publicada
Descripción
La interacción de haluros de alquilo con zeolitas ácidas presenta un gran impacto en muchas aplicaciones industriales, como ser la conversión de haluros de metilo a hidrocarburos sobre H-SAPO-34, donde se propuso a los haluros de alquilo como sustitutos del metanol en la conversión de metanol a gasolina (MTG) y metanol a olefinas (MTO). En un reciente estudio experimental de los parámetros de activación de la reacción de reordenamiento del bromuro de ciclopropilcarbinil en H-MOR,1 se destacó la capacidad de las zeolitas de actuar como solventes sólidos, como así también se resaltó la carencia de estudios teóricos de la adsorción de bromuros de alquilo sobre zeolitas protonadas, como paso elemental que precede a la ionización del substrato. El propósito del siguiente trabajo es estudiar el proceso de adsorción del bromuro de metilciclopropano (1) sobre la zeolita ácida H-MOR, analizando en profundidad los cambios experimentados por la densidad electrónica y su relación con el rol del catalizador en la asistencia de la ionización del reactivo. Las optimizaciones geométricas y análisis de frecuencias vibracionales se realizaron utilizando el método M06-2X/6-31G(d), empleando un modelo de zeolita 16T/112T (T= Si, Al). El estudio electrónico se realizó mediante el análisis topológico de la distribución de densidad de carga electrónica ρ(r), en el contexto de la Teoría Cuántica de Átomos en Moléculas, QTAIM. Las densidades electrónicas se obtuvieron a nivel M06-2X/6-31++G(d,p), sobre las geometrías optimizadas anteriormente. Los cálculos se realizaron con los programas Gaussian 09 y AIMAll. El complejo adsorbido (2) implica una interacción principal entre el Br y el protón del sitio ácido de Brönsted, asimismo la molécula se estabiliza por interacciones débiles con los átomos de oxígeno de la red de catalizador, estas últimos se relacionan con el efecto de confinamiento ejercido por el catalizador.
Fil: Alegre, Clara Iris Aymará. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Nordeste. Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas Naturales y Agrimensura. Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino; Argentina
Fil: Zalazar, Maria Fernanda. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Nordeste. Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas Naturales y Agrimensura. Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino; Argentina
Fil: Peruchena, Nelida Maria. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Nordeste. Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas Naturales y Agrimensura. Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino; Argentina
XX Congreso Argentino de Fisicoquimica y Quimica Inorgánica
Villa Carlos Paz
Argentina
Universidad Nacional de Río Cuarto
Materia
ZEOLITAS
DENSIDAD ELECTRÓNICA
INTERACCIONES
CATALISIS HETEROGENEA
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
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Repositorio
CONICET Digital (CONICET)
Institución
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
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Fil: Alegre, Clara Iris Aymará. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Nordeste. Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas Naturales y Agrimensura. Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino; Argentina
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