Nuevas estrategias para la oxidación catalítica de compuestos orgánicos en medio acuoso

• Autores: Doumic, Lucila Inés
• Año de publicación: 2015
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Cassanello Fernández, Miryan Celeste; Ayude, María Alejandra
• Materia: FENTON HOMOGENEA; FOTO-FENTON-SOLAR; OXIDACION TIPO-FENTON HETEROGENEA; NANOPARTICULAS DE AZUL DE PRUSIA; ORANGE G; ALUMINA; EFLUENTE TEXTIL; CARBON ACTIVADO; HOMOGENEOUS FENTON; SOLAR-PHOTO-FENTON; HETEROGENEOUS FENTON-LIKE OXIDATION; PRUSSIAN BLUE NANOPARTICLES; ORANGE G; ALUMINA; TEXTILE WASTEWATER; ACTIVATED CARBON
• Institución: Universidad Nacional de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

En este trabajo se estudiaron diferentes alternativas de tratamiento de efluentes acuososque contienen contaminantes orgánicos coloreados, basadas en procesos de oxidaciónavanzada homogéneos y heterogéneos. Se investigó la eficiencia de los procesos Fenton y foto-Fenton-solar (a escalas laboratorio y piloto) en la degradación de un colorante modelo, el colorante azoico Orange G (OG), y de un efluente textil simulado. Se analizó el efecto de distintascondiciones de operación sobre la eficiencia del proceso Fenton homogéneo en laoxidación de soluciones acuosas de OG, y se propuso un modelo cinético global (“lumped kinetic model”) para estimar la velocidad de eliminación de carbono orgánico disuelto (COD). Se encontró que los procesos Fenton y foto-Fenton tradicionales se venlimitados en su eficiencia para alcanzar la mineralización del efluente textil simulado debido a la precipitación de complejos insolubles entre el Fe y la materia orgánica. Sin embargo, al promover la formación de complejos solubles, estables y fotoactivos de Femediante el agregado de ácido oxálico, se lograron niveles satisfactorios de oxidación en escala laboratorio y de planta piloto. Posteriormente, se desarrollaron y caracterizaron catalizadores sólidos con el fin dellevar a cabo un proceso tipo-Fenton heterogéneo que permita eliminar las etapas deremoción de precipitados y catalizador posteriores a los procesos homogéneos. La fase activa de estos catalizadores es azul de Prusia (compuesto de hierro de valencia mixta),y se empleó carbón activado granular o esferas de ɣ-Al2O3 mesoporosa comercial como soportes. Se estudió la influencia del método de preparación sobre la actividad catalítica y estabilidad en la oxidación tipo-Fenton de soluciones de OG. Los mejores resultados se obtuvieron con catalizadores en los que se sintetizaron las nano-partículas de azul de Prusia por un método indirecto y adsorción inmediata de las mismas sobre ɣ-Al2O3. Estecatalizador tipo egg-shell demostró ser activo y estable para la oxidación de OG encondiciones suaves de operación.
The homogeneous and heterogeneous advanced oxidation processes were studied for thetreatment of wastewaters with colored organic pollutants. The efficiency of the Fenton and the solar-photo-Fenton processes (at laboratory andpilot scales) was studied for the degradation of the model azo-dye Orange G (OG), anda simulated textile wastewater. The effect of different operating conditions on theefficiency of the homogeneous Fenton oxidation of aqueous solutions of OG wasanalyzed, and a lumped kinetic model for the dissolved organic carbon (DOC) removalrate was proposed. The traditional Fenton and photo-Fenton processes are limited intheir efficiency to degrade and mineralize the simulated textile wastewater due toprecipitation of insoluble iron-organics complexes. However, by promoting formationof soluble, stable and photoactive iron complexes by adding oxalic acid, the simulatedeffluent could be successfully treated both at laboratory and pilot plant scales. Afterwards, solid catalysts for a Fenton-like heterogeneous process were developed andcharacterized, to avoid separation stages that are required for homogeneous processes. The active phase for these catalysts is Prussian Blue (a mixed-valent iron compound),and granular activated carbon or ɣ-Al2O3 commercial mesoporous spheres were used assupports. The influence of the preparation method on the catalytic activity and stabilityin the Fenton-like oxidation of OG aqueous solutions was studied. The best results wereobtained with the catalyst containing Prussian Blue nanoparticles synthesized using anindirect method, and immediate adsorption onto ɣ-Al2O3. The resulting egg-shellcatalyst proved to be active and stable for the oxidation of model compounds undermild operating conditions.
Fil: Doumic, Lucila Inés. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.