Síntesis y caracterización de aleaciones ternarias soportadas en materiales porosos para la purificación de hidrógeno

• Autores: Braun, Fernando
• Año de publicación: 2014
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Cornaglia, Laura María; Meyer, Gabriel; Ochoa, Nelio Ariel; Ferrón, Julio; Tarditi, Ana María
• Materia: Hydrogen purification; Ternary Pd alloys; Composite membranes; Electroless plating; Purificación de Hidrógeno; Aleaciones ternarias de Pd; Membranas compuestas; Deposición auto-catalítica
• Institución: Universidad Nacional del Litoral

Fil: Braun, Fernando. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
Este trabajo se enmarca dentro del estudio de vectores de energía menos contaminantes, siendo su objetivo, aportar nuevos conocimientos en la purificación de H2 mediante el empleo de membranas metálicas. Se presentan resultados de la síntesis, caracterización y evaluación permo-selectiva de membranas compuestas basadas en aleaciones binarias y ternarias de Pd, sintetizadas mediante deposición auto-catalítica. El Pd, uno de los metales más utilizados en la síntesis de membranas, presenta desventajas como la formación de grietas en presencia de H2 a temperaturas menores de 300 oC y la corrosión en presencia de H2S. Con el objetivo de mejorar estas limitaciones e incrementar la permeabilidad de H2, se estudiaron membranas de aleaciones de PdRu, PdAg, PdRuAg y PdAgAu. Se optimizaron las variables de la síntesis y las estrategias de calentamiento para obtener membranas densas con alta selectividad al paso de H2 y se determinaron las propiedades permo-selectivas de todas las membranas entre 350 y 450 oC. Además, se estudió la resistencia a la formación de sulfuros, exponiendo las aleaciones en condiciones severas (1000 ppm de H2S, 350 oC). Antes y después del tratamiento, las muestras se caracterizaron mediante SEM, EDS, DRX y XPS. Para estudiar el efecto del H2S sobre el transporte de H2, se determinaron las propiedades permo-selectivas de las diferentes aleaciones en presencia de 100 ppm de H2S/H2 a 400 oC. Los resultados obtenidos revelaron que las aleaciones PdAu y PdAgAu poseen una alta recuperación (80 %) del flujo de H2, siendo una membrana PdAgAu la que presentó mayor permeabilidad.
This work is part of the study of cleaner energy vectors and its aim is to provide new knowledge on H2 purification using metal membranes. Results from the synthesis, characterization and perm-selective evaluation of Pd based binary and ternary alloys composite membranes, synthesized by electroless plating are presented. Pd, one of the most widely used metals in the synthesis of metal membranes, has disadvantages such as embrittlement in the presence of H2 at temperatures lower than 300 oC and corrosion when it is exposed to H2S. With the aim to increase both these limitations and the H2 permeability, Pd alloy membranes such as PdRu, PdAg, PdAgAu and PdRuAg were studied. Synthesis variables and annealing strategies were optimized in order to obtain dense membranes with high selectivity to H2. Perm-selective properties characterization of all membranes were determined between 350 and 450 oC. Furthermore, the resistance of sulfide formation was studied by exposing the alloys to severe conditions (1000 ppm H2S, 350 oC ). Before and after treatment, the samples were characterized by SEM, EDS, XRD and XPS. To study the influence of H2S on the H2 transport through the membranes, the perm-selective properties of the alloys in the presence of 100 ppm to 400 oC H2S/H2 were determined. The results revealed that PdAgAu and PdAu alloys have a high H2 flow recovery (80%), a PdAgAu membrane showing the highest H2 permeability.
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Universidad Nacional del Litoral