Síntesis y caracterización de membranas compuestas para su aplicación en reactores de producción de hidrógeno

Autores
Bosko, María Laura
Año de publicación
2010
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis doctoral
Estado
versión aceptada
Colaborador/a o director/a de tesis
Cornaglia, Laura María
Marchese, José
De Sanctis, Oscar
Arce, Roberto
Lombardo, Eduardo Agustín
Descripción
Fil: Bosko, María Laura. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
El objetivo de esta tesis fue contribuir con el desarrollo de la economía del hidrógeno. Para este propósito, se profundizó en el estudio de las membranas compuestas de Pd y sus aleaciones. Se sintetizaron, caracterizaron y evaluaron membranas compuestas de Pd y Pd-Ag soportadas en sustrato poroso (316 L). Por otro lado, se destaca su empleo en un reactor de membrana (RM) para la reacción de reformado seco de metano. Para modificar la rugosidad del sustrato, se desarrollaron y optimizaron dos técnicas: síntesis hidrotérmica de zeolita NaA, y recubrimiento por inmersión (alúminas y zeolita NaA) con intercalación de deposiciones cortas de Pd. Las deposiciones metálicas, se llevaron a cabo mediante la técnica conocida como deposición metálica autocatalítica (electroless plating). Las membranas sintetizadas se caracterizaron mediante: DRX, SEM, EDS, XPS. El transporte de hidrógeno en las membranas compuestas se estudió considerando un modelo de transferencia de materia, el cual permitió aislar el mecanismo Sievert. La mejor membrana desarrollada fue una de Pd con 20 micrones de espesor, cuyo soporte se modificó mediante síntesis hidrotérmica de zeolita NaA. Esta mostró una permeanza de H2 y una selectividad ideal H2/N2 igual a 11,1 x 10-4 mol m-2 s-1 Pa-0,5 y 1165, respectivamente, a 450ºC y 100 kPa. Su aplicación en un reactor de membrana, permitió obtener un incremento de la conversión de metano del 98% a 450ºC. Bajo estas condiciones, la selectividad de permeación H2/CH4 fue de 197 y la recuperación de H2 alcanzó un valor de 72%.
One of the greatest worldwide challenges of the last decades has been the development of a hydrogen economy. Within this framework, the purpose of the present study is to contribute to advancing knowledge on Pd composite membranes and their alloys. Composite membranes of Pd and Pd-Ag supported on a porous substrate (316 L) were synthesized, characterized and their transport properties measured. In addition, these membranes were then applied to a membrane reactor (MR) for dry reforming of methane. To modify the roughness of the porous substrate, two techniques were employed and optimized: hydrothermal synthesis with secondary growth of NaA zeolite and dip coating (alumina and zeolites) with Pd short depositions. The metallic deposition was carried out using the technique known as electroless plating. The membranes were characterized by: XRD, SEM, EDS and XPD. The hydrogen transport through the composite membranes was studied considering a mass transfer model, that allow isolated of the solution-diffusion mechanism. The best membrane synthesized in this thesis was a 20 m thick palladium membrane, whose support was modified by NaA hydrothermal synthesis, exhibited a hydrogen permeance and a H2/N2 ideal selectivity equal to 11.1 x 10-4 mol m-2 s-1 Pa-0.5 and 1165, respectively, at 400ºC and 100 kPa. The methane conversion showed an enhancement of 98 % at 450º C. Under these conditions, the H2/CH4 permeation selectivity was 197 and the H2 recovery reached a value of 72 %.
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
Agencia Nacional de Promoción Científica y Tecnológica
Universidad Nacional del Litoral
Materia
Hydrogen
Pd and Pd-Ag membranes
Diffusion barrier
Membrane reactor
Hydrogen permeation
Ideal selectivity
Hidrógeno
Membranas de Pd y Pd-Ag
Barrera difusiva
Reactor de membrana
Permeación
Ideal selectivity
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
Atribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
Repositorio
Biblioteca Virtual (UNL)
Institución
Universidad Nacional del Litoral
OAI Identificador
oai:https://bibliotecavirtual.unl.edu.ar:11185/163

id UNLBT_65003f5b0ac403b649e38cebaf0d7122
oai_identifier_str oai:https://bibliotecavirtual.unl.edu.ar:11185/163
network_acronym_str UNLBT
repository_id_str 2187
network_name_str Biblioteca Virtual (UNL)
spelling Síntesis y caracterización de membranas compuestas para su aplicación en reactores de producción de hidrógenoSynthesis and characterization of composite membranes for their application in reactors of hydrogen productionBosko, María LauraHydrogenPd and Pd-Ag membranesDiffusion barrierMembrane reactorHydrogen permeationIdeal selectivityHidrógenoMembranas de Pd y Pd-AgBarrera difusivaReactor de membranaPermeaciónIdeal selectivityFil: Bosko, María Laura. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.El objetivo de esta tesis fue contribuir con el desarrollo de la economía del hidrógeno. Para este propósito, se profundizó en el estudio de las membranas compuestas de Pd y sus aleaciones. Se sintetizaron, caracterizaron y evaluaron membranas compuestas de Pd y Pd-Ag soportadas en sustrato poroso (316 L). Por otro lado, se destaca su empleo en un reactor de membrana (RM) para la reacción de reformado seco de metano. Para modificar la rugosidad del sustrato, se desarrollaron y optimizaron dos técnicas: síntesis hidrotérmica de zeolita NaA, y recubrimiento por inmersión (alúminas y zeolita NaA) con intercalación de deposiciones cortas de Pd. Las deposiciones metálicas, se llevaron a cabo mediante la técnica conocida como deposición metálica autocatalítica (electroless plating). Las membranas sintetizadas se caracterizaron mediante: DRX, SEM, EDS, XPS. El transporte de hidrógeno en las membranas compuestas se estudió considerando un modelo de transferencia de materia, el cual permitió aislar el mecanismo Sievert. La mejor membrana desarrollada fue una de Pd con 20 micrones de espesor, cuyo soporte se modificó mediante síntesis hidrotérmica de zeolita NaA. Esta mostró una permeanza de H2 y una selectividad ideal H2/N2 igual a 11,1 x 10-4 mol m-2 s-1 Pa-0,5 y 1165, respectivamente, a 450ºC y 100 kPa. Su aplicación en un reactor de membrana, permitió obtener un incremento de la conversión de metano del 98% a 450ºC. Bajo estas condiciones, la selectividad de permeación H2/CH4 fue de 197 y la recuperación de H2 alcanzó un valor de 72%.One of the greatest worldwide challenges of the last decades has been the development of a hydrogen economy. Within this framework, the purpose of the present study is to contribute to advancing knowledge on Pd composite membranes and their alloys. Composite membranes of Pd and Pd-Ag supported on a porous substrate (316 L) were synthesized, characterized and their transport properties measured. In addition, these membranes were then applied to a membrane reactor (MR) for dry reforming of methane. To modify the roughness of the porous substrate, two techniques were employed and optimized: hydrothermal synthesis with secondary growth of NaA zeolite and dip coating (alumina and zeolites) with Pd short depositions. The metallic deposition was carried out using the technique known as electroless plating. The membranes were characterized by: XRD, SEM, EDS and XPD. The hydrogen transport through the composite membranes was studied considering a mass transfer model, that allow isolated of the solution-diffusion mechanism. The best membrane synthesized in this thesis was a 20 m thick palladium membrane, whose support was modified by NaA hydrothermal synthesis, exhibited a hydrogen permeance and a H2/N2 ideal selectivity equal to 11.1 x 10-4 mol m-2 s-1 Pa-0.5 and 1165, respectively, at 400ºC and 100 kPa. The methane conversion showed an enhancement of 98 % at 450º C. Under these conditions, the H2/CH4 permeation selectivity was 197 and the H2 recovery reached a value of 72 %.Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y TécnicasAgencia Nacional de Promoción Científica y TecnológicaUniversidad Nacional del LitoralCornaglia, Laura MaríaMarchese, JoséDe Sanctis, OscarArce, RobertoLombardo, Eduardo Agustín2012-02-262010-02-26info:eu-repo/semantics/doctoralThesisSNRDinfo:eu-repo/semantics/acceptedVersionThesishttp://purl.org/coar/resource_type/c_db06info:ar-repo/semantics/tesisDoctoralapplication/pdfapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/11185/163spaspainfo:eu-repo/semantics/openAccessAtribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/deed.esreponame:Biblioteca Virtual (UNL)instname:Universidad Nacional del Litoralinstacron:UNL2025-09-29T14:30:02Zoai:https://bibliotecavirtual.unl.edu.ar:11185/163Institucionalhttp://bibliotecavirtual.unl.edu.ar/Universidad públicaNo correspondeajdeba@unl.edu.arArgentinaNo correspondeNo correspondeNo correspondeopendoar:21872025-09-29 14:30:02.419Biblioteca Virtual (UNL) - Universidad Nacional del Litoralfalse
dc.title.none.fl_str_mv Síntesis y caracterización de membranas compuestas para su aplicación en reactores de producción de hidrógeno
Synthesis and characterization of composite membranes for their application in reactors of hydrogen production
title Síntesis y caracterización de membranas compuestas para su aplicación en reactores de producción de hidrógeno
spellingShingle Síntesis y caracterización de membranas compuestas para su aplicación en reactores de producción de hidrógeno
Bosko, María Laura
Hydrogen
Pd and Pd-Ag membranes
Diffusion barrier
Membrane reactor
Hydrogen permeation
Ideal selectivity
Hidrógeno
Membranas de Pd y Pd-Ag
Barrera difusiva
Reactor de membrana
Permeación
Ideal selectivity
title_short Síntesis y caracterización de membranas compuestas para su aplicación en reactores de producción de hidrógeno
title_full Síntesis y caracterización de membranas compuestas para su aplicación en reactores de producción de hidrógeno
title_fullStr Síntesis y caracterización de membranas compuestas para su aplicación en reactores de producción de hidrógeno
title_full_unstemmed Síntesis y caracterización de membranas compuestas para su aplicación en reactores de producción de hidrógeno
title_sort Síntesis y caracterización de membranas compuestas para su aplicación en reactores de producción de hidrógeno
dc.creator.none.fl_str_mv Bosko, María Laura
author Bosko, María Laura
author_facet Bosko, María Laura
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Cornaglia, Laura María
Marchese, José
De Sanctis, Oscar
Arce, Roberto
Lombardo, Eduardo Agustín
dc.subject.none.fl_str_mv Hydrogen
Pd and Pd-Ag membranes
Diffusion barrier
Membrane reactor
Hydrogen permeation
Ideal selectivity
Hidrógeno
Membranas de Pd y Pd-Ag
Barrera difusiva
Reactor de membrana
Permeación
Ideal selectivity
topic Hydrogen
Pd and Pd-Ag membranes
Diffusion barrier
Membrane reactor
Hydrogen permeation
Ideal selectivity
Hidrógeno
Membranas de Pd y Pd-Ag
Barrera difusiva
Reactor de membrana
Permeación
Ideal selectivity
dc.description.none.fl_txt_mv Fil: Bosko, María Laura. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
El objetivo de esta tesis fue contribuir con el desarrollo de la economía del hidrógeno. Para este propósito, se profundizó en el estudio de las membranas compuestas de Pd y sus aleaciones. Se sintetizaron, caracterizaron y evaluaron membranas compuestas de Pd y Pd-Ag soportadas en sustrato poroso (316 L). Por otro lado, se destaca su empleo en un reactor de membrana (RM) para la reacción de reformado seco de metano. Para modificar la rugosidad del sustrato, se desarrollaron y optimizaron dos técnicas: síntesis hidrotérmica de zeolita NaA, y recubrimiento por inmersión (alúminas y zeolita NaA) con intercalación de deposiciones cortas de Pd. Las deposiciones metálicas, se llevaron a cabo mediante la técnica conocida como deposición metálica autocatalítica (electroless plating). Las membranas sintetizadas se caracterizaron mediante: DRX, SEM, EDS, XPS. El transporte de hidrógeno en las membranas compuestas se estudió considerando un modelo de transferencia de materia, el cual permitió aislar el mecanismo Sievert. La mejor membrana desarrollada fue una de Pd con 20 micrones de espesor, cuyo soporte se modificó mediante síntesis hidrotérmica de zeolita NaA. Esta mostró una permeanza de H2 y una selectividad ideal H2/N2 igual a 11,1 x 10-4 mol m-2 s-1 Pa-0,5 y 1165, respectivamente, a 450ºC y 100 kPa. Su aplicación en un reactor de membrana, permitió obtener un incremento de la conversión de metano del 98% a 450ºC. Bajo estas condiciones, la selectividad de permeación H2/CH4 fue de 197 y la recuperación de H2 alcanzó un valor de 72%.
One of the greatest worldwide challenges of the last decades has been the development of a hydrogen economy. Within this framework, the purpose of the present study is to contribute to advancing knowledge on Pd composite membranes and their alloys. Composite membranes of Pd and Pd-Ag supported on a porous substrate (316 L) were synthesized, characterized and their transport properties measured. In addition, these membranes were then applied to a membrane reactor (MR) for dry reforming of methane. To modify the roughness of the porous substrate, two techniques were employed and optimized: hydrothermal synthesis with secondary growth of NaA zeolite and dip coating (alumina and zeolites) with Pd short depositions. The metallic deposition was carried out using the technique known as electroless plating. The membranes were characterized by: XRD, SEM, EDS and XPD. The hydrogen transport through the composite membranes was studied considering a mass transfer model, that allow isolated of the solution-diffusion mechanism. The best membrane synthesized in this thesis was a 20 m thick palladium membrane, whose support was modified by NaA hydrothermal synthesis, exhibited a hydrogen permeance and a H2/N2 ideal selectivity equal to 11.1 x 10-4 mol m-2 s-1 Pa-0.5 and 1165, respectively, at 400ºC and 100 kPa. The methane conversion showed an enhancement of 98 % at 450º C. Under these conditions, the H2/CH4 permeation selectivity was 197 and the H2 recovery reached a value of 72 %.
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
Agencia Nacional de Promoción Científica y Tecnológica
Universidad Nacional del Litoral
description Fil: Bosko, María Laura. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
publishDate 2010
dc.date.none.fl_str_mv 2010-02-26
2012-02-26
dc.type.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
SNRD
info:eu-repo/semantics/acceptedVersion
Thesis
http://purl.org/coar/resource_type/c_db06
info:ar-repo/semantics/tesisDoctoral
format doctoralThesis
status_str acceptedVersion
dc.identifier.none.fl_str_mv http://hdl.handle.net/11185/163
url http://hdl.handle.net/11185/163
dc.language.none.fl_str_mv spa
spa
language spa
dc.rights.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
Atribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/deed.es
eu_rights_str_mv openAccess
rights_invalid_str_mv Atribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/deed.es
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
application/pdf
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Biblioteca Virtual (UNL)
instname:Universidad Nacional del Litoral
instacron:UNL
reponame_str Biblioteca Virtual (UNL)
collection Biblioteca Virtual (UNL)
instname_str Universidad Nacional del Litoral
instacron_str UNL
institution UNL
repository.name.fl_str_mv Biblioteca Virtual (UNL) - Universidad Nacional del Litoral
repository.mail.fl_str_mv jdeba@unl.edu.ar
_version_ 1844621935629041664
score 12.559606