Desarrollo de materiales funcionalizados con propiedades ácidas, básicas y óxido-reductoras para ser utilizados como catalizadores en procesos de interés industrial

• Autores: Gutierrez, Leandro Gabriel
• Año de publicación: 2025
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Ferretti, Cristián Alejandro; Radivoy, Gabriel Eduardo; Romanelli, Gustavo Pablo; Zamaro, Juan Manuel; Vaillard, Santiago Eduardo
• Materia: Catálisis heterogénea; Química fina; Remoción de contaminantes; Heterogeneous catalysis; Fine chemistry; Contaminant removal
• Institución: Universidad Nacional del Litoral

Fil: Gutierrez, Leandro Gabriel. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
En esta tesis se diseñaron y sintetizaron materiales catalíticos en los cuales se incorporaron sitios activos ácidos, básicos y/o óxidoreductores, lo que permitió establecer relaciones entre la naturaleza de los sitios activos y la eficiencia de cada proceso. Inicialmente se abordó el desarrollo y evaluación de sistemas catalíticos con propiedades básicas. Se estudió la transesterificación de salicilato de metilo con alcohol isoamílico, evaluando distintos catalizadores comerciales y seleccionando al hidróxido de litio como el más eficiente. En la segunda sección, se sintetizó este material y se lo aplicó en la condensación aldólica cruzada entre citral y acetona, así como en la síntesis de enonas aromáticas. Finalmente, en la tercera sección, se obtuvo óxido de calcio a partir de cáscaras de huevo, el cual se empleó en la alcohólisis del policarbonato de bisfenol A con propilenglicol. Posteriormente se estudió la funcionalización química de los soportes sílica y alúmina, mediante la incorporación de grupos ácidos de Brønsted sulfónicos y N-propilsulfámicos para ser aplicados en la síntesis de solketal. También se exploró su desempeño en la esterificación de ácido benzoico, consolidando la versatilidad de estos sólidos ácidos en procesos catalíticos heterogéneos. Finalmente se presentó el desarrollo de materiales catalíticos híbridos basados en nanopartículas de Nb2O5 dispersas sobre carbón activado obtenido a partir del reciclado de botellas de PET, diseñados para la remoción de contaminantes emergentes en aguas residuales. Los materiales NbCA mostraron un desempeño destacado en la remoción de contaminantes de diversa naturaleza, como Azul de Metileno, Protioconazol, Fenol, Paracetamol, Tetraciclina y Ciprofloxacina.
This thesis focuses on the design and synthesis of catalytic materials incorporating acidic, basic, and/or redox active sites, which enabled the establishment of relationships between the nature of these sites and the efficiency of each process. First, catalytic systems with basic properties were developed and evaluated. The transesterification of methyl salicylate with isoamyl alcohol was studied using various commercial catalysts, selecting lithium hydroxide as the most efficient. In the second section, this material was synthesized and applied in the crossed aldol condensation between citral and acetone, as well as in the synthesis of aromatic enones. In the third section, calcium oxide was obtained from eggshells and used in the alcoholysis of bisphenol A polycarbonate with propylene glycol. Subsequently, chemical functionalization of silica and alumina supports was performed by incorporating Brønsted sulfonic and N-propylsulfamic acid groups, which were applied in solketal synthesis. Their performance was also evaluated in benzoic acid esterification, demonstrating the versatility of these acidic solids in heterogeneous catalytic processes. Finally, the development of hybrid catalytic materials based on Nb2O5 nanoparticles dispersed on activated carbon derived from recycled PET bottles is presented. These NbCA materials showed excellent performance in removing emerging contaminants from wastewater, including Methylene Blue, Prothioconazole, Phenol, Paracetamol, Tetracycline, and Ciprofloxacin.
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas