Application of metal complexes as biomimetic catalysts on glycerol oxidation
- Autores
- Parodi, Adrián Rodrigo; Merlo, Carolina; Córdoba, Agostina; Palopoli, Claudia; Ferreyra, Joaquín; Signorella, Sandra; Ferreira, María Luján; Magario, Ivana
- Año de publicación
- 2020
- Idioma
- inglés
- Tipo de recurso
- artículo
- Estado
- versión publicada
- Descripción
- Fil: Parodi, Adrián Rodrigo. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina.
Fil: Parodi, Adrián Rodrigo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina.
Fil: Merlo, Carolina. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto Multidisciplinario de Biología Vegetal (IMBIV); Argentina.
Fil: Merlo Carolina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Instituto Multidisciplinario de Biología Vegetal (IMBIV); Argentina.
Fil: Córdoba, Agostina. Universidad Tecnológica Nacional - Facultad Regional Córdoba (U.T.N – F.R.C). Centro de Investigación y Tecnología Química “Prof. Dr. Oscar A. Orio” (CITeQ); Argentina.
Fil: Córdoba, Agostina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Centro de Investigación y Tecnología Química “Prof. Dr. Oscar A. Orio” (CITeQ); Argentina.
Fil: Palopoli, Claudia. Universidad Nacional de Rosario. Instituto de Química Rosario (IQUIR); Argentina.
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Fil: Ferreira, María Luján. Universidad Nacional del Sur (UNS). Planta Piloto de Ingeniería Química (PLAPIQUI); Argentina.
Fil: Ferreira, María Luján. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Planta Piloto de Ingeniería Química (PLAPIQUI); Argentina.
Fil: Magario, Ivana. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina.
Fil: Magario, Ivana. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina.
Two biomimetic complexes were evaluated as catalysts in the H2O2 mediated oxidation of glycerol, namely a peroxidase mimetic Fe(III) protoporphyrin complex (hematin) and the superoxide-dismutase mimetic complex of Mn(III) with 1,3-bis(5-sulphonatesalycilidenamino) propane (MnL−). Catalysis was targeted to glyceraldehyde since antimicrobial power was proved for it. Glyceraldehyde evolved at a higher rate than the uncatalyzed reaction only with hematin acid treated solutions and kinetics were typical of a radical mechanism. Nonetheless, glycerol conversions were low. H2O2 bleached hematin and the immobilization on a porous matrix could not prevent this. Meanwhile, the catalatic activity of hematin was high but its peroxidatic activity was inhibited at pH > 8. Thus, the coordination of hematin compound I to H2O2 over glycerol may be the preferred route with the accumulation of peroxy radicals, able to degrade the porphyrinic ring -with probable iron releasing- but also contributing to glycerol oxidation. On the other hand, a prompt decay with time of the catalatic and peroxidatic activities of MnL− was observed, which was improved by the addition of dimethylsulfoxide (DMSO), dimethylformamide (DMF) or acetone to the basic buffer system. Finally, EPR spectroscopy of MnL− supported the hypothesis of the formation of an inactive bis-oxo-bridged Mn(IV)Mn(IV) dimer upon addition of H2O2.
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Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina.Two biomimetic complexes were evaluated as catalysts in the H2O2 mediated oxidation of glycerol, namely a peroxidase mimetic Fe(III) protoporphyrin complex (hematin) and the superoxide-dismutase mimetic complex of Mn(III) with 1,3-bis(5-sulphonatesalycilidenamino) propane (MnL−). Catalysis was targeted to glyceraldehyde since antimicrobial power was proved for it. Glyceraldehyde evolved at a higher rate than the uncatalyzed reaction only with hematin acid treated solutions and kinetics were typical of a radical mechanism. Nonetheless, glycerol conversions were low. H2O2 bleached hematin and the immobilization on a porous matrix could not prevent this. Meanwhile, the catalatic activity of hematin was high but its peroxidatic activity was inhibited at pH > 8. Thus, the coordination of hematin compound I to H2O2 over glycerol may be the preferred route with the accumulation of peroxy radicals, able to degrade the porphyrinic ring -with probable iron releasing- but also contributing to glycerol oxidation. On the other hand, a prompt decay with time of the catalatic and peroxidatic activities of MnL− was observed, which was improved by the addition of dimethylsulfoxide (DMSO), dimethylformamide (DMF) or acetone to the basic buffer system. Finally, EPR spectroscopy of MnL− supported the hypothesis of the formation of an inactive bis-oxo-bridged Mn(IV)Mn(IV) dimer upon addition of H2O2.publishedVersionFil: Parodi, Adrián Rodrigo. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina.Fil: Parodi, Adrián Rodrigo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). 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Fil: Ferreira, María Luján. Universidad Nacional del Sur (UNS). Planta Piloto de Ingeniería Química (PLAPIQUI); Argentina. Fil: Ferreira, María Luján. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Planta Piloto de Ingeniería Química (PLAPIQUI); Argentina. Fil: Magario, Ivana. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina. Fil: Magario, Ivana. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina. Two biomimetic complexes were evaluated as catalysts in the H2O2 mediated oxidation of glycerol, namely a peroxidase mimetic Fe(III) protoporphyrin complex (hematin) and the superoxide-dismutase mimetic complex of Mn(III) with 1,3-bis(5-sulphonatesalycilidenamino) propane (MnL−). Catalysis was targeted to glyceraldehyde since antimicrobial power was proved for it. 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Finally, EPR spectroscopy of MnL− supported the hypothesis of the formation of an inactive bis-oxo-bridged Mn(IV)Mn(IV) dimer upon addition of H2O2. publishedVersion Fil: Parodi, Adrián Rodrigo. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina. Fil: Parodi, Adrián Rodrigo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina. Fil: Merlo, Carolina. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto Multidisciplinario de Biología Vegetal (IMBIV); Argentina. Fil: Merlo Carolina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Instituto Multidisciplinario de Biología Vegetal (IMBIV); Argentina. Fil: Córdoba, Agostina. Universidad Tecnológica Nacional - Facultad Regional Córdoba (U.T.N – F.R.C). Centro de Investigación y Tecnología Química “Prof. Dr. Oscar A. Orio” (CITeQ); Argentina. Fil: Córdoba, Agostina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Centro de Investigación y Tecnología Química “Prof. Dr. Oscar A. Orio” (CITeQ); Argentina. Fil: Palopoli, Claudia. Universidad Nacional de Rosario. Instituto de Química Rosario (IQUIR); Argentina. Fil: Palopoli, Claudia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Centro Científico Tecnológico (CCT Rosario). Instituto de Química Rosario (IQUIR); Argentina. Fil: Ferreyra, Joaquín. Universidad Nacional de Rosario. Instituto de Química Rosario (IQUIR); Argentina. Fil: Ferreyra, Joaquín. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Centro Científico Tecnológico (CCT Rosario). Instituto de Química Rosario (IQUIR); Argentina. Fil: Signorella, Sandra. Universidad Nacional de Rosario. Instituto de Química Rosario (IQUIR); Argentina. Fil: Signorella, Sandra. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Centro Científico Tecnológico (CCT Rosario). Instituto de Química Rosario (IQUIR); Argentina. Fil: Ferreira, María Luján. Universidad Nacional del Sur (UNS). Planta Piloto de Ingeniería Química (PLAPIQUI); Argentina. Fil: Ferreira, María Luján. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Planta Piloto de Ingeniería Química (PLAPIQUI); Argentina. Fil: Magario, Ivana. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina. Fil: Magario, Ivana. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET). Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada (IPQA); Argentina. |
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