Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes

Autores
Álvarez Paggi, Damián Jorge; Martín, Diego Federico; Kranich, Anja; Hildebrandt, Peter; Marti, Marcelo Adrian; Murgida, Daniel Horacio
Año de publicación
2009
Idioma
inglés
Tipo de recurso
artículo
Estado
versión publicada
Descripción
In this paper we present a combined experimental and theoretical study of the heterogeneous electron transfer reaction of cytochrome c electrostatically adsorbed on metal electrodes coated with monolayers of 6-mercaptohexanoic acid. Molecular dynamics simulations and pathways calculations show that adsorption of the protein leads to a broad distribution of orientations and, thus, to a correspondingly broad distribution of electron transfer rate constants due to the orientation-dependence of the electronic coupling parameter. The adsorbed protein exhibits significant mobility and, therefore, the measured reaction rate is predicted to be a convolution of protein dynamics and tunnelling probabilities for each orientation. This prediction is confirmed by time-resolved surface enhanced resonance Raman which allows for the direct monitoring of protein (re-)orientation and electron transfer of the immobilised cytochrome c. The results provide a consistent explanation for the non-exponential distance-independence of electron transfer rates usually observed for proteins immobilized on electrodes. © 2009 Elsevier Ltd. All rights reserved.
Fil: Álvarez Paggi, Damián Jorge. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
Fil: Martín, Diego Federico. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
Fil: Kranich, Anja. Technishe Universitat Berlin; Alemania
Fil: Hildebrandt, Peter. Technishe Universitat Berlin; Alemania
Fil: Marti, Marcelo Adrian. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
Fil: Murgida, Daniel Horacio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
Materia
Cytochrome C
Molecular Dynamics
Protein Electron Transfer
Self-Assembled Monolayers
Serr
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/
Repositorio
CONICET Digital (CONICET)
Institución
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
OAI Identificador
oai:ri.conicet.gov.ar:11336/72288
Acceder
id CONICETDig_c527acb37bfe8c56706dc6a27d8e798c
oai_identifier_str oai:ri.conicet.gov.ar:11336/72288
network_acronym_str CONICETDig
repository_id_str 3498
network_name_str CONICET Digital (CONICET)
spelling Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodesÁlvarez Paggi, Damián JorgeMartín, Diego FedericoKranich, AnjaHildebrandt, PeterMarti, Marcelo AdrianMurgida, Daniel HoracioCytochrome CMolecular DynamicsProtein Electron TransferSelf-Assembled MonolayersSerrhttps://purl.org/becyt/ford/1.4https://purl.org/becyt/ford/1In this paper we present a combined experimental and theoretical study of the heterogeneous electron transfer reaction of cytochrome c electrostatically adsorbed on metal electrodes coated with monolayers of 6-mercaptohexanoic acid. Molecular dynamics simulations and pathways calculations show that adsorption of the protein leads to a broad distribution of orientations and, thus, to a correspondingly broad distribution of electron transfer rate constants due to the orientation-dependence of the electronic coupling parameter. The adsorbed protein exhibits significant mobility and, therefore, the measured reaction rate is predicted to be a convolution of protein dynamics and tunnelling probabilities for each orientation. This prediction is confirmed by time-resolved surface enhanced resonance Raman which allows for the direct monitoring of protein (re-)orientation and electron transfer of the immobilised cytochrome c. The results provide a consistent explanation for the non-exponential distance-independence of electron transfer rates usually observed for proteins immobilized on electrodes. © 2009 Elsevier Ltd. All rights reserved.Fil: Álvarez Paggi, Damián Jorge. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; ArgentinaFil: Martín, Diego Federico. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; ArgentinaFil: Kranich, Anja. Technishe Universitat Berlin; AlemaniaFil: Hildebrandt, Peter. Technishe Universitat Berlin; AlemaniaFil: Marti, Marcelo Adrian. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; ArgentinaFil: Murgida, Daniel Horacio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; ArgentinaPergamon-Elsevier Science Ltd2009-09info:eu-repo/semantics/articleinfo:eu-repo/semantics/publishedVersionhttp://purl.org/coar/resource_type/c_6501info:ar-repo/semantics/articuloapplication/pdfapplication/pdfapplication/pdfapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/11336/72288Álvarez Paggi, Damián Jorge; Martín, Diego Federico; Kranich, Anja; Hildebrandt, Peter; Marti, Marcelo Adrian; et al.; Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes; Pergamon-Elsevier Science Ltd; Electrochimica Acta; 54; 22; 9-2009; 4963-49700013-4686CONICET DigitalCONICETenginfo:eu-repo/semantics/altIdentifier/url/https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0013468609003119info:eu-repo/semantics/altIdentifier/doi/10.1016/j.electacta.2009.02.050info:eu-repo/semantics/openAccesshttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/reponame:CONICET Digital (CONICET)instname:Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas2025-09-29T09:38:48Zoai:ri.conicet.gov.ar:11336/72288instacron:CONICETInstitucionalhttp://ri.conicet.gov.ar/Organismo científico-tecnológicoNo correspondehttp://ri.conicet.gov.ar/oai/requestdasensio@conicet.gov.ar; lcarlino@conicet.gov.arArgentinaNo correspondeNo correspondeNo correspondeopendoar:34982025-09-29 09:38:48.936CONICET Digital (CONICET) - Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicasfalse
dc.title.none.fl_str_mv Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes
title Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes
spellingShingle Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes
Álvarez Paggi, Damián Jorge
Cytochrome C
Molecular Dynamics
Protein Electron Transfer
Self-Assembled Monolayers
Serr
title_short Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes
title_full Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes
title_fullStr Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes
title_full_unstemmed Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes
title_sort Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes
dc.creator.none.fl_str_mv Álvarez Paggi, Damián Jorge
Martín, Diego Federico
Kranich, Anja
Hildebrandt, Peter
Marti, Marcelo Adrian
Murgida, Daniel Horacio
author Álvarez Paggi, Damián Jorge
author_facet Álvarez Paggi, Damián Jorge
Martín, Diego Federico
Kranich, Anja
Hildebrandt, Peter
Marti, Marcelo Adrian
Murgida, Daniel Horacio
author_role author
author2 Martín, Diego Federico
Kranich, Anja
Hildebrandt, Peter
Marti, Marcelo Adrian
Murgida, Daniel Horacio
author2_role author
author
author
author
author
dc.subject.none.fl_str_mv Cytochrome C
Molecular Dynamics
Protein Electron Transfer
Self-Assembled Monolayers
Serr
topic Cytochrome C
Molecular Dynamics
Protein Electron Transfer
Self-Assembled Monolayers
Serr
purl_subject.fl_str_mv https://purl.org/becyt/ford/1.4
https://purl.org/becyt/ford/1
dc.description.none.fl_txt_mv In this paper we present a combined experimental and theoretical study of the heterogeneous electron transfer reaction of cytochrome c electrostatically adsorbed on metal electrodes coated with monolayers of 6-mercaptohexanoic acid. Molecular dynamics simulations and pathways calculations show that adsorption of the protein leads to a broad distribution of orientations and, thus, to a correspondingly broad distribution of electron transfer rate constants due to the orientation-dependence of the electronic coupling parameter. The adsorbed protein exhibits significant mobility and, therefore, the measured reaction rate is predicted to be a convolution of protein dynamics and tunnelling probabilities for each orientation. This prediction is confirmed by time-resolved surface enhanced resonance Raman which allows for the direct monitoring of protein (re-)orientation and electron transfer of the immobilised cytochrome c. The results provide a consistent explanation for the non-exponential distance-independence of electron transfer rates usually observed for proteins immobilized on electrodes. © 2009 Elsevier Ltd. All rights reserved.
Fil: Álvarez Paggi, Damián Jorge. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
Fil: Martín, Diego Federico. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
Fil: Kranich, Anja. Technishe Universitat Berlin; Alemania
Fil: Hildebrandt, Peter. Technishe Universitat Berlin; Alemania
Fil: Marti, Marcelo Adrian. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
Fil: Murgida, Daniel Horacio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
description In this paper we present a combined experimental and theoretical study of the heterogeneous electron transfer reaction of cytochrome c electrostatically adsorbed on metal electrodes coated with monolayers of 6-mercaptohexanoic acid. Molecular dynamics simulations and pathways calculations show that adsorption of the protein leads to a broad distribution of orientations and, thus, to a correspondingly broad distribution of electron transfer rate constants due to the orientation-dependence of the electronic coupling parameter. The adsorbed protein exhibits significant mobility and, therefore, the measured reaction rate is predicted to be a convolution of protein dynamics and tunnelling probabilities for each orientation. This prediction is confirmed by time-resolved surface enhanced resonance Raman which allows for the direct monitoring of protein (re-)orientation and electron transfer of the immobilised cytochrome c. The results provide a consistent explanation for the non-exponential distance-independence of electron transfer rates usually observed for proteins immobilized on electrodes. © 2009 Elsevier Ltd. All rights reserved.
publishDate 2009
dc.date.none.fl_str_mv 2009-09
dc.type.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/article
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
http://purl.org/coar/resource_type/c_6501
info:ar-repo/semantics/articulo
format article
status_str publishedVersion
dc.identifier.none.fl_str_mv http://hdl.handle.net/11336/72288
Álvarez Paggi, Damián Jorge; Martín, Diego Federico; Kranich, Anja; Hildebrandt, Peter; Marti, Marcelo Adrian; et al.; Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes; Pergamon-Elsevier Science Ltd; Electrochimica Acta; 54; 22; 9-2009; 4963-4970
0013-4686
CONICET Digital
CONICET
url http://hdl.handle.net/11336/72288
identifier_str_mv Álvarez Paggi, Damián Jorge; Martín, Diego Federico; Kranich, Anja; Hildebrandt, Peter; Marti, Marcelo Adrian; et al.; Computer simulation and SERR detection of cytochrome c dynamics at SAM-coated electrodes; Pergamon-Elsevier Science Ltd; Electrochimica Acta; 54; 22; 9-2009; 4963-4970
0013-4686
CONICET Digital
CONICET
dc.language.none.fl_str_mv eng
language eng
dc.relation.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/altIdentifier/url/https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0013468609003119
info:eu-repo/semantics/altIdentifier/doi/10.1016/j.electacta.2009.02.050
dc.rights.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/
eu_rights_str_mv openAccess
rights_invalid_str_mv https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
application/pdf
application/pdf
application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Pergamon-Elsevier Science Ltd
publisher.none.fl_str_mv Pergamon-Elsevier Science Ltd
dc.source.none.fl_str_mv reponame:CONICET Digital (CONICET)
instname:Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
reponame_str CONICET Digital (CONICET)
collection CONICET Digital (CONICET)
instname_str Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
repository.name.fl_str_mv CONICET Digital (CONICET) - Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
repository.mail.fl_str_mv dasensio@conicet.gov.ar; lcarlino@conicet.gov.ar
_version_ 1844613227157127168
score 13.070432

Publicaciones similares