Análisis de la variación de las constantes de apantallamiento magnético de RMN en puentes salinos y enlaces de hidrógeno que estabilizan interacciones ligando-receptor y la estruct...

Autores: Zarycz, Maria Natalia Cristina; Provasi, Patricio Federico; Enriz, Ricardo Daniel
Año de publicación: 2023
Idioma: español castellano
Tipo de recurso: documento de conferencia
Estado: versión publicada
Descripción: Los enlaces de hidrógeno y puentes salinos son interacciones de gran importancia debido al rol que desempeñan en la estabilización de proteínas y las interacciones ligando-proteínas, las cuales incluyen interacciones droga-receptor en sistemas biológicos y de interés farmacológico. En particular, los puentes salinos son interacciones muy fuertes que implican uno o más enlaces de hidrógeno iónico que se forman entre grupos ionizables con carga opuesta, más frecuentemente entre las cadenas laterales cargadas negativamente de los aminoácidos aspartato y glutamato (Asp- y Glu-) y grupos amino con carga positiva pertenecientes a las cadenas laterales de arginina, lisina o histidina (Arg+, Lys+ o Hys+), o a agonistas de receptores naturales, tales como los neurotransmisores dopamina, serotonina o norepinefrina, por ejemplo. [1-4] Aunque se han logrado avances significativos, la predicción y el modelado con precisión de los puentes salinos representan un desafío. Debido a que los aminoácidos ácidos implicados se encuentran en su forma desprotonada, mientras que los grupos amino están protonados, los puentes salinos existen en medio acuoso, mientras que en estado gaseoso se transforman en enlaces de hidrógeno neutros.[5,6] Es decir, el efecto del solvente es un factor determinante en este tipo de interacciones. Una de las técnicas espectroscópicas utilizadas para caracterizar este tipo de interacciones es la RMN de los átomos involucrados en solución[7-8]. Los valores de los apantallamientos magnéticos nucleares de los átomos de nitrógeno y de hidrógeno permiten diferenciar la presencia de un enlace de hidrógeno o de un puente salino, así como estimar la fortaleza de los mismos. En este trabajo presentaremos resultados correspondientes a una investigación donde evaluamos con métodos de la teoría de la funcional de la densidad (DFT), usando orbitales moleculares localizados, el origen electrónico de los apantallamientos magnéticos nucleares de átomos de hidrógeno y nitrógeno pertenecientes a puentes salinos formados por los residuos Asp, Glu, Arg, Lys, His en sus 1 formas ionizadas. En este estudio también se busca comprender cuáles son las contribuciones electrónicas que determinan las marcadas diferencias que se observan en los valores de las propiedades de RMN de puentes salinos y enlaces de hidrógeno en los que participan átomos similares. La aplicación de esta metodología, que implica el análisis de las propiedades de RMN en términos de los enlaces y pares libres, aporta información original que permite dilucidar el tipo de contribuciones electrónicas que dan lugar a la aparición de las propiedades de RMN antes mencionadas.[9] Las geometrías de los sistemas estudiados se optimizaron a nivel DFT/ B3LYP-D3(BJ)/6-311++G(d,p) [10], mientras que el efecto del solvente, considerando una solución acuosa, se tuvo en cuenta usando la aproximación IEF-PCM[11]. Los apantallamientos magnéticos se calcularon usando las funcionales B3LYP y KT3 con las bases aug-cc-pVTZ y cc-pVTZ.
Fil: Zarycz, Maria Natalia Cristina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - San Luis. Instituto Multidisciplinario de Investigaciones Biológicas de San Luis. Universidad Nacional de San Luis. Facultad de Ciencias Físico Matemáticas y Naturales. Instituto Multidisciplinario de Investigaciones Biológicas de San Luis; Argentina
Fil: Provasi, Patricio Federico. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales y Agrimensura. Departamento de Física; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Nordeste. Instituto de Modelado e Innovación Tecnológica. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas Naturales y Agrimensura. Instituto de Modelado e Innovación Tecnológica; Argentina
Fil: Enriz, Ricardo Daniel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - San Luis. Instituto Multidisciplinario de Investigaciones Biológicas de San Luis. Universidad Nacional de San Luis. Facultad de Ciencias Físico Matemáticas y Naturales. Instituto Multidisciplinario de Investigaciones Biológicas de San Luis; Argentina
108º Reunión de la Asociación Física Argentina
Bahia Blanca
Argentina
Asociacion Fisica Argentina
Materia: ENLACE DE HIDRÓGENO
PUENTE SALINO
APANTALLAMIENTO MAGNÉTICO
AMINOÁCIDOS
Nivel de accesibilidad: acceso abierto
Condiciones de uso: https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/
Repositorio
Institución: Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
OAI Identificador: oai:ri.conicet.gov.ar:11336/238613

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En particular, los puentes salinos son interacciones muy fuertes que implican uno o más enlaces de hidrógeno iónico que se forman entre grupos ionizables con carga opuesta, más frecuentemente entre las cadenas laterales cargadas negativamente de los aminoácidos aspartato y glutamato (Asp- y Glu-) y grupos amino con carga positiva pertenecientes a las cadenas laterales de arginina, lisina o histidina (Arg+, Lys+ o Hys+), o a agonistas de receptores naturales, tales como los neurotransmisores dopamina, serotonina o norepinefrina, por ejemplo. [1-4] Aunque se han logrado avances significativos, la predicción y el modelado con precisión de los puentes salinos representan un desafío. Debido a que los aminoácidos ácidos implicados se encuentran en su forma desprotonada, mientras que los grupos amino están protonados, los puentes salinos existen en medio acuoso, mientras que en estado gaseoso se transforman en enlaces de hidrógeno neutros.[5,6] Es decir, el efecto del solvente es un factor determinante en este tipo de interacciones. Una de las técnicas espectroscópicas utilizadas para caracterizar este tipo de interacciones es la RMN de los átomos involucrados en solución[7-8]. Los valores de los apantallamientos magnéticos nucleares de los átomos de nitrógeno y de hidrógeno permiten diferenciar la presencia de un enlace de hidrógeno o de un puente salino, así como estimar la fortaleza de los mismos. En este trabajo presentaremos resultados correspondientes a una investigación donde evaluamos con métodos de la teoría de la funcional de la densidad (DFT), usando orbitales moleculares localizados, el origen electrónico de los apantallamientos magnéticos nucleares de átomos de hidrógeno y nitrógeno pertenecientes a puentes salinos formados por los residuos Asp, Glu, Arg, Lys, His en sus 1 formas ionizadas. En este estudio también se busca comprender cuáles son las contribuciones electrónicas que determinan las marcadas diferencias que se observan en los valores de las propiedades de RMN de puentes salinos y enlaces de hidrógeno en los que participan átomos similares. La aplicación de esta metodología, que implica el análisis de las propiedades de RMN en términos de los enlaces y pares libres, aporta información original que permite dilucidar el tipo de contribuciones electrónicas que dan lugar a la aparición de las propiedades de RMN antes mencionadas.[9] Las geometrías de los sistemas estudiados se optimizaron a nivel DFT/ B3LYP-D3(BJ)/6-311++G(d,p) [10], mientras que el efecto del solvente, considerando una solución acuosa, se tuvo en cuenta usando la aproximación IEF-PCM[11]. Los apantallamientos magnéticos se calcularon usando las funcionales B3LYP y KT3 con las bases aug-cc-pVTZ y cc-pVTZ.Fil: Zarycz, Maria Natalia Cristina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - San Luis. Instituto Multidisciplinario de Investigaciones Biológicas de San Luis. Universidad Nacional de San Luis. Facultad de Ciencias Físico Matemáticas y Naturales. 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Instituto Multidisciplinario de Investigaciones Biológicas de San Luis; Argentina108º Reunión de la Asociación Física ArgentinaBahia BlancaArgentinaAsociacion Fisica ArgentinaAsociación Física Argentina2023info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/conferenceObjectReuniónBookhttp://purl.org/coar/resource_type/c_5794info:ar-repo/semantics/documentoDeConferenciaapplication/pdfapplication/pdfapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/11336/238613Análisis de la variación de las constantes de apantallamiento magnético de RMN en puentes salinos y enlaces de hidrógeno que estabilizan interacciones ligando-receptor y la estructura de proteínas: Un estudio comparativo analizando las contribuciones de orbitales moleculares de enlace y pares libres usando métodos cuánticos; 108º Reunión de la Asociación Física Argentina; Bahia Blanca; Argentina; 2023; 168-170CONICET DigitalCONICETspainfo:eu-repo/semantics/altIdentifier/url/https://rafa2023.fisica.org.ar/libro-resumenesNacionalinfo:eu-repo/semantics/openAccesshttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/reponame:CONICET Digital (CONICET)instname:Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas2025-09-10T13:01:58Zoai:ri.conicet.gov.ar:11336/238613instacron:CONICETInstitucionalhttp://ri.conicet.gov.ar/Organismo científico-tecnológicoNo correspondehttp://ri.conicet.gov.ar/oai/requestdasensio@conicet.gov.ar; lcarlino@conicet.gov.arArgentinaNo correspondeNo correspondeNo correspondeopendoar:34982025-09-10 13:01:58.329CONICET Digital (CONICET) - Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicasfalse
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