Nickel deposition on ceria: A DFT+U study

Autores
Rajsfus, Dan; Salcedo, Agustín; Milberg, Brian; Irigoyen, Beatriz del Luján
Año de publicación
2017
Idioma
inglés
Tipo de recurso
artículo
Estado
versión publicada
Descripción
En este trabajo se estudió la deposición de partículas de níquel (Ni) sobre la superficie (111) del CeO2 (ceria) efectuando cálculos mecano-cuánticos DFT+U, con el objetivo de mejorar la comprensión a nivel atómico de las características estructurales de los catalizadores Ni/CeO2. Se analizaron diferentes configuraciones geométricas para el Ni: aislado (hollow) y formando clústeres (piramidal y romboidal). Nuestros resultados indican que para esas configuraciones existe una fuerte interacción entre la fase activa Ni y el soporte, computándose una transferencia de carga desde el Ni hacia el CeO2. En cuanto a los clusteres Ni4, los valores calculados de energía de adsorción indican que la disposición romboidal es más estable que la piramidal. Además, se observa una deslocalización de densidad electrónica en la cavidad entre los iones Ni1+ y los aniones O2- en ambas configuraciones.
In this work, we studied the deposition of nickel (Ni) particles and on the (111) surface of CeO2 (ceria) within a DFT+U framework in order to gain a better understanding of the structural characteristics of Ni/CeO2 catalysts at atomic level. We examined different geometrical configurations for Ni: isolated (hollow) and in clusters (pyramidal and rhomboidal). Our results show that, for these configurations, there is a strong interaction between Ni and the support, with a charge transference from Ni to ceria. In the case of the Ni4 clusters, the computed adsorption energy indicates that the rhomboidal configuration is more stable than the pyramidal one. Besides, there is a charge delocalization in the hole between the Ni1+ and O2- ions in both Ni4 configurations.
Fil: Rajsfus, Dan. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ingeniería. Departamento de Ingeniería Química; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Tecnologías del Hidrogeno y Energias Sostenibles. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ingeniería. Instituto de Tecnologías del Hidrogeno y Energias Sostenibles; Argentina
Fil: Salcedo, Agustín. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Tecnologías del Hidrogeno y Energias Sostenibles. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ingeniería. Instituto de Tecnologías del Hidrogeno y Energias Sostenibles; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ingeniería. Departamento de Ingeniería Química; Argentina
Fil: Milberg, Brian. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Tecnologías del Hidrogeno y Energias Sostenibles. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ingeniería. Instituto de Tecnologías del Hidrogeno y Energias Sostenibles; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ingeniería. Departamento de Ingeniería Química; Argentina
Fil: Irigoyen, Beatriz del Luján. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Tecnologías del Hidrogeno y Energias Sostenibles. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ingeniería. Instituto de Tecnologías del Hidrogeno y Energias Sostenibles; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ingeniería. Departamento de Ingeniería Química; Argentina
Materia
Nickel deposition
Cerium oxide
Ni4 clusters
DFT+U calculations
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/
Repositorio
CONICET Digital (CONICET)
Institución
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
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