Synthesis, characterization and catalase activity of a water soluble diMnIII complex of a sulphonato-substituted Schiff base ligand: An efficient catalyst for H2O2 disproportionati...

Autores
Palopoli, Claudia Marcela; Bruzzo, Natalia; Hureau, Christelle; Ladeira, Sonia; Murgida, Daniel Horacio; Signorella, Sandra Rosanna
Año de publicación
2011
Idioma
inglés
Tipo de recurso
artículo
Estado
versión publicada
Descripción
A new diMn III complex, Na[Mn 2(3-Me-5-SO 3-salpentO)(μ-MeO)(μ-AcO)(H 2O)]•4H 2O(1), where salpentOH = 1,5-bis(salicylidenamino) pentan-3-ol, was synthesized and structurally characterized. The complex possesses a bis(μ-alkoxo)(μ-acetato) triply bridged diMn III core, the structure of which is retained upon dissolution. Complex 1 is highly efficient to disproportionate H2O2 in an aqueous solution of pH ≥ 8.5 or in DMF, with only a slight decrease of activity. Electrospray ionization mass spectrometry, EPR, and UV-vis spectroscopy used to monitor the H2O2 disproportionation in buffered basic medium, suggest that the major active form of the catalyst during cycling occurs in the Mn III 2 oxidation state and that the starting complex retains the dinuclearity and composition during catalysis, with the acetate that moves from bridging to terminal ligand. UV-vis and Raman spectroscopy of H 2O 2 + 1 + Bu 4NOH mixtures in DMF suggest that the catalytic cycle involves Mn III 2/Mn IV 2 oxidation levels. At pH 10.6 in an Et 3N/Et 3NH + buffer, complex 1 catalyzes dismutation of H2O2 with saturation kinetics on the substrate, first order dependence on the catalyst, and k cat/K M = 16(1) ×10 2 s -1 M -1. During catalysis, the exogenous base contributes to retain the integrity of the bis(μ-alkoxo) doubly bridged diMn core and favors the formation of the catalyst-peroxide adduct (low value of K M), rendering 1 a highly efficient catalyst for H2O2 disproportionation.
Fil: Palopoli, Claudia Marcela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Rosario. Instituto de Química Rosario. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmacéuticas. Instituto de Química Rosario; Argentina. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmaceuticas. Departamento de Química y Física; Argentina
Fil: Bruzzo, Natalia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Rosario. Instituto de Química Rosario. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmacéuticas. Instituto de Química Rosario; Argentina. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmaceuticas. Departamento de Química y Física; Argentina
Fil: Hureau, Christelle. Centre National de la Recherche Scientifique; Francia. Université Paul Sabatier; Francia. Institut National Polytechnique de Toulouse; Francia
Fil: Ladeira, Sonia. Centre National de la Recherche Scientifique; Francia. Université Paul Sabatier; Francia. Institut de Chimie de Toulouse; Francia. Institut National Polytechnique de Toulouse; Francia
Fil: Murgida, Daniel Horacio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física; Argentina
Fil: Signorella, Sandra Rosanna. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Rosario. Instituto de Química Rosario. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmacéuticas. Instituto de Química Rosario; Argentina. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmaceuticas. Departamento de Química y Física; Argentina
Materia
Water soluble manganese complex
Schiff base ligand
Catalase-like activity
Mechanism
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/
Repositorio
CONICET Digital (CONICET)
Institución
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
OAI Identificador
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Electrospray ionization mass spectrometry, EPR, and UV-vis spectroscopy used to monitor the H2O2 disproportionation in buffered basic medium, suggest that the major active form of the catalyst during cycling occurs in the Mn III 2 oxidation state and that the starting complex retains the dinuclearity and composition during catalysis, with the acetate that moves from bridging to terminal ligand. UV-vis and Raman spectroscopy of H 2O 2 + 1 + Bu 4NOH mixtures in DMF suggest that the catalytic cycle involves Mn III 2/Mn IV 2 oxidation levels. At pH 10.6 in an Et 3N/Et 3NH + buffer, complex 1 catalyzes dismutation of H2O2 with saturation kinetics on the substrate, first order dependence on the catalyst, and k cat/K M = 16(1) ×10 2 s -1 M -1. During catalysis, the exogenous base contributes to retain the integrity of the bis(μ-alkoxo) doubly bridged diMn core and favors the formation of the catalyst-peroxide adduct (low value of K M), rendering 1 a highly efficient catalyst for H2O2 disproportionation.Fil: Palopoli, Claudia Marcela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Rosario. Instituto de Química Rosario. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmacéuticas. Instituto de Química Rosario; Argentina. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmaceuticas. Departamento de Química y Física; ArgentinaFil: Bruzzo, Natalia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Rosario. Instituto de Química Rosario. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmacéuticas. Instituto de Química Rosario; Argentina. 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Fil: Palopoli, Claudia Marcela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Rosario. Instituto de Química Rosario. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmacéuticas. Instituto de Química Rosario; Argentina. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmaceuticas. Departamento de Química y Física; Argentina
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