Interacción de TiO2 con Carboxilatos Acuosos

Autores
Weisz, Ariel Dan
Año de publicación
2001
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis doctoral
Estado
versión publicada
Colaborador/a o director/a de tesis
Blesa, Miguel Ángel
Descripción
En este trabajo se reportan los resultados del estudio espectroscópico (ATR-FTIR) de laformación de complejos superficiales por químisorción de una serie de ligandosorgánicos (ácidos alifáticos dícarboxílicos, ácido salicílico y carboxipiridinas) sobre TiOz. Los espectros obtenidos a diferentes concentraciones de complejante y diferentesvalores de pH se utilizaron para derivar el número mínimo de especies superficialesindependientes requeridas para interpretar los datos, sus espectros FTIR, y susconstantes de estabilidad de tipo Langmuir. La información espectroscópica permitió lacaracterización estructural de los complejos superficiales, y las constantes de estabilidadde una serie de complejos relacionados se usó para analizar las tendencias deestabilidad. Se muestra que la complejación superficial puede describirse como laquimisorción disociativa electroneutra del ácido neutro, involucrando frecuentemente laformación de quelatos mononucleares con sitios superficiales. Se encuentra una relaciónlineal de energía libre (LGER) entre la estabilidad de los complejos superficiales y laprimer constante de acidez de los ligandos con una pendiente de 1.7. El tipo de estudio presentado en esta tesis será útil en la comprensión delcomportamiento de mezclas de contaminantes en el curso de su tratamiento mediantecatálisis heterogénea usando dióxido de titanio.
In this work we report the results of a spectroscopic (FTIR-ATR) study of the formationof surface complexes by chemisorption of a series of organic ligands (dicarboxylicaliphatic acids, salicylic acid and carboxypyridines) onto TiO2. The spectra obtained atdifferent complexant concentrations and pH values were used to derive the minimumnumber of independent surface complexes required to interpret the data, their FTIRspectra, and their Langmuir-type stability constants. The spectroscopic informationallows the structural characterization of the surface complexes, and the stabilityconstants give a data set on a series of related complexes that was used to analyze thestability trends. It is shown that surface complexation can be described as thedissociative electroneutral chemisorption of the neutral acid, frequently involving theformation of mononuclear surface chelates. A linear Gibbs energy relationship (LGER)between the stability of the surface complexes and the first acidity constant of the ligandis found with slope 1.7. The type of study presented here should be useful in understanding the behavior ofpollutant mixtures in the course of their treatment by heterogeneous photocatalysisusing titanium dioxide.
Fil: Weisz, Ariel Dan. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.
Materia
ATR-FTIR
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INTERFAZ SOLIDO/LIQUIDO
COMPLEJACION SUPERFICIAL
LGER
TIO2
ACIDOS CARBOXILICOS
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SOLID/LIQUID INTERFACE
SURFACE COMPLEXATION
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TIO2
CARBOXILIC ACIDS
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar
Repositorio
Biblioteca Digital (UBA-FCEN)
Institución
Universidad Nacional de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
OAI Identificador
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In this work we report the results of a spectroscopic (FTIR-ATR) study of the formationof surface complexes by chemisorption of a series of organic ligands (dicarboxylicaliphatic acids, salicylic acid and carboxypyridines) onto TiO2. The spectra obtained atdifferent complexant concentrations and pH values were used to derive the minimumnumber of independent surface complexes required to interpret the data, their FTIRspectra, and their Langmuir-type stability constants. The spectroscopic informationallows the structural characterization of the surface complexes, and the stabilityconstants give a data set on a series of related complexes that was used to analyze thestability trends. It is shown that surface complexation can be described as thedissociative electroneutral chemisorption of the neutral acid, frequently involving theformation of mononuclear surface chelates. A linear Gibbs energy relationship (LGER)between the stability of the surface complexes and the first acidity constant of the ligandis found with slope 1.7. The type of study presented here should be useful in understanding the behavior ofpollutant mixtures in the course of their treatment by heterogeneous photocatalysisusing titanium dioxide.
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description En este trabajo se reportan los resultados del estudio espectroscópico (ATR-FTIR) de laformación de complejos superficiales por químisorción de una serie de ligandosorgánicos (ácidos alifáticos dícarboxílicos, ácido salicílico y carboxipiridinas) sobre TiOz. Los espectros obtenidos a diferentes concentraciones de complejante y diferentesvalores de pH se utilizaron para derivar el número mínimo de especies superficialesindependientes requeridas para interpretar los datos, sus espectros FTIR, y susconstantes de estabilidad de tipo Langmuir. La información espectroscópica permitió lacaracterización estructural de los complejos superficiales, y las constantes de estabilidadde una serie de complejos relacionados se usó para analizar las tendencias deestabilidad. Se muestra que la complejación superficial puede describirse como laquimisorción disociativa electroneutra del ácido neutro, involucrando frecuentemente laformación de quelatos mononucleares con sitios superficiales. Se encuentra una relaciónlineal de energía libre (LGER) entre la estabilidad de los complejos superficiales y laprimer constante de acidez de los ligandos con una pendiente de 1.7. El tipo de estudio presentado en esta tesis será útil en la comprensión delcomportamiento de mezclas de contaminantes en el curso de su tratamiento mediantecatálisis heterogénea usando dióxido de titanio.
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