Eliminación de ácidos oligocarboxílicos por fotocatálisis heterógenea y otras tecnologías avanzadas de oxidación

• Autores: Emilio, Carina Alicia
• Año de publicación: 2006
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Litter, Marta Irene; Magallanes, Jorge F.
• Materia: FOTOCATALISIS HETEROGENEA; TECNOLOGIAS AVANZADAS DE OXIDACION (TAOS); ACIDO ETILENDIAMINOTETRACETICO; ACIDO NITRILOTRIACETICO; TIO2; TIO2 PLATINIZADOS; QUIMIOMETRIA; REDES NEURONALES ARTIFICALES; HETEROGENEOUS PHOTOCATALYSIS; ADVANCED TECHNOLOGIES OF OXIDATION (AOTS); ETILENDIAMINETETRACETIC ACID; NITRILOTRIACETIC ACID; TIO2; PLATINIZED TIO2; CHEMOMETRY; ARTIFICIAL NEURAL NETWORKS
• Institución: Universidad Nacional de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

En esta tesis se estudió la degradación fotocatalítica (DFC) en fase homogénea y heterogénea (FH) con TiO2 de los ácidos carboxílicos etilendiaminotetraacético (EDTA) y nitrilotriacético (NTA). Se analizó el efecto de diferentes condiciones experimentales (presencia de N2 u O2, caudal de O2, pH, etc.) y del agregado de oxidantes adicionales al sistema fotocatalíco (tales como Fe3+, H2O2 y Fe3+-H2O2) en la velocidad y mecanismos de reacción de los ácidos mencionados. Se sintetizaron TiO2 platinizados partiendo de sus precursores puros de tres marcas comerciales de TiO2 y los mismos se caracterizaron desde el punto de vista de su estructura y actividad fotocatalítica. Los resultados de DFC de EDTA y NTA con TiO2 platinizados, se compararon con los obtenidos para las muestras puras. Se propusieron rutas de DFC a partir de la determinación cuali- y cuantitativa de los productos de reacción generados. Se estudió también la DFC de EDTA por Fotocatálisis Homogénea mediante el reactivo ferrioxalato de potasio con peróxido de hidrógeno bajo irradiación solar, analizando el efecto de distintas variables sobre la velocidad de reacción. Finalmente se estudió la influencia de los complejos Fe3+-NTA sobre la DFC de 4- clorofenol (4-CP) en presencia de TiO2 bajo irradiación UV. Por otra parte, la DFC heterogénea de EDTA y NTA se modeló semiempíricamente, utilizando herramientas quimiométricas tales como diseños de experimentos, análisis de la varianza y redes neuronales artificiales.
In this thesis, the photocatalytic degradation (DFC) of the carboxylic acids ethylenediaminetetraacetic (EDTA) and nitrilotriacetic (NTA) was studied in homogeneous and heterogeneous phase with TiO2 (FH). The effect of different experimental conditions (presence of N2 or O2, O2 flow, pH,etc.) and the incorporation of additional oxidizing agents (such as Fe3+, H2O2 and Fe3+ plus H2O2) in the FH rate and reaction mechanisms were analyzed. Platinized TiO2 were synthesized starting from three pure TiO2 commercial brands, all samples were structurally, and photocatalytically characterized. The results of EDTA and NTA photocatalytic degradation with platinized TiO2 were compared with those obtained with the pure samples. Qualitative and quantitative determination of reaction intermediates and products allowed proposing detailed degradation routes. EDTA photocatalytic degradation by Homogeneous Photocatalysis using potassium ferrioxalate with H2O2 under solar irradiation was also studied. The effect of different variables in the reaction rate was also analyzed. Finally, the influence of the Fe3+-NTA complex on the 4-chlorophenol (4-CP) photocatalytic degradation with TiO2 under UV irradiation was studied. In addition, the heterogeneous photocatalytic degradation of both EDTA and NTA was semiempirically modeled, using chemometric tools such as experimental designs, analysis of the variance and Artificial Neural Networks.
Fil: Emilio, Carina Alicia. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.