Nanomecánica con antenas ópticas

• Autores: Boggiano, Hilario Daniel
• Año de publicación: 2024
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Bragas, Andrea Verónica
• Materia: NANOANTENAS OPTICAS; PLASMONICA; FONONES ACUSTICOS COHERENTES; NANOFONONICA; OPTICA ULTRARRAPIDA; PROPIEDADES MECANICAS; PELICULAS DELGADAS; TEMPERATURAS CRIOGENICAS; FOSFURO DE GALIO; ONDAS ACUSTICAS SUPERFICIALES; OPTICAL NANOANTENNAS; PLASMONICS; COHERENT ACOUSTIC PHONONS; NANOPHONONICS; ULTRAFAST OPTICS; MECHANICAL PROPERTIES; THIN FILMS; CRYOGENIC TEMPERATURES; GALLIUM PHOSPHIDE; SURFACE ACOUSTIC WAVES
• Institución: Universidad Nacional de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

Las nanopartículas plasmónicas han sido objeto de gran interés en las últimas décadas debido a sus interesantes propiedades ópticas. Estas estructuras son altamente eficientes para acoplar a campos electromagnéticos propagantes con frecuencias en el rango visible, los cuales producen oscilaciones colectivas de los electrones de conducción, conocidas como resonancias plasmónicas de superficie localizadas (LSPR, por sus siglas en inglés). Estas resonancias ópticas, que dan lugar a un fuerte confinamiento del campo en la superficie de la estructura, se producen en longitudes de ondas específicas que dependen tanto de la geometría de la nanoestructura, como de su composición y condiciones de contorno. Las nanopartículas plasmónicas actúan así como eficientes transductores de campos electromagnéticos propagantes en campos localizados, por ello reciben el nombre de nanoantenas ópticas. Por otra parte, las antenas dieléctricas, a diferencia de su contraparte metálica, son capaces de confinar eficientemente el campo electromagnético en volumen. Estas estructuras exhiben en general menos pérdidas debido a que sus resonancias ópticas se originan con la oscilación de los electrones de ligadura. En esta tesis nos enfocamos en estudiar un aspecto menos explorado de estos sistemas: su habilidad de actuar como transductores optomecánicos, es decir, de radiación electromagnética a energía mecánica y viceversa. La excitación óptica ultrarrápida y consecuente relajación electrónica conduce a la activación de los modos normales de oscilación de las estructuras, conocidos como fonones acústicos coherentes, con frecuencias típicas en el rango del hipersonido. Esto convierte a las antenas ópticas en verdaderos nanoresonadores mecánicos que, además, presentan una fuerte modulación de su respuesta óptica debido al mismo movimiento. La detección de estos desplazamientos mecánicos, típicamente subnanométricos e incluso subatómicos, se puede realizar con gran precisión empleando técnicas de óptica ultrarrápida, permitiendo así utilizar las antenas ópticas como eficientes sensores mecánicos de su entorno. En el Capítulo 1 de esta tesis se realiza una introducción a las propiedades optomecánicas de las nanoantenas plasmónicas y dieléctricas, y se describen los procesos involucrados en la excitación y detección de fonones acústicos coherentes, incluyendo una discusión de los mecanismos de acoplamiento plasmón-fonón que conducen a la modulación dinámica de la respuesta óptica de estos sistemas. En el Capítulo 2 se realiza una descripción detallada de los métodos experimentales y numéricos empleados en el estudio de la dinámica ultrarrápida de los fonones coherentes. Brevemente, la caracterización experimental de las nanoestructuras se llevó a cabo empleando técnicas de espectroscopia óptica ultrarrápida y los resultados fueron contrastados con simulaciones basadas en el método de elementos finitos. Por último, se describen suscintamente los métodos de fabricación de las plataformás plasmónicas y dieléctricas estudiadas. El Capítulo 3 se enfoca en la caracterización de la respuesta mecánica de las antenas ópticas. Se analiza la dependencia de los parámetros relevantes de estos osciladores, su frecuencia y factor de calidad, con la geometría, temperatura y demás condiciones de contorno. Además, se estudian los procesos de excitación y detección de fonones coherentes en nanoestructuras dieléctricas de fosfuro de galio. En esta tesis se presentan dos aplicaciones de las nanoantenas como resonadores mecánicos localizados en la nanoescala. En primer lugar, en el Capítulo 4 se introduce una técnica novedosa y totalmente óptica que permite tanto determinar el valor de los módulos mecánicos como estimar la temperatura de transición vítrea de láminas delgadas de polímeros con frecuencias de deformación en el rango de los GHz. La técnica utiliza plataformas plasmónicas como sensores localizados de elasticidad al acoplar films poliméricos delgados a una metasuperficie de nanoantenas de oro. Luego, se extiende este método para medir los módulos elásticos de películas delgadas de óxidos mesoporosos en función del grado de porosidad, y se lo contrasta con el método de nanoindentación. Otro aspecto novedoso e interesante de estos nanorresonadores mecánicos es que, acoplados a un sustrato, son capaces de generar un campo de ondas acústicas superficiales que se propagan distancias órdenes de magnitud mayores que los desplazamientos típicos de las mismas estructuras que las generan. Estas ondas de hipersonido pueden ser luego detectadas por una segunda nanoantena “receptora” cuyo movimiento produce una señal óptica detectable. De esta manera, estos nanosistemas mecánicos actúan como eficientes mediadores entre señales ópticas en la nanoescala. En el Capítulo 5 se estudia en primer lugar la generación y detección de estas ondas acústicas, y se proponen e implementan experimentalmente diseños novedosos que permiten controlar la direccionalidad de propagación e incluso enfocar estas ondas en una región de unos pocos cientos de nanómetros. Finalmente, en el último capítulo se discuten los avances obtenidos y las perspectivas en torno al desarollo de estructuras más eficientes y sus potenciales aplicaciones.
Plasmonic nanoparticles have attracted significant attention in past decades due to their intriguing optical properties. These structures efficiently couple to propagating electromagnetic fields in the visible frequency range, which induce collective oscillations of conduction electrons, known as localized surface plasmon resonances (LSPRs). These optical resonances, which result in strong field confinement at the structure’s surface, occur at specific wavelengths that depend on the nanostructure’s geometry, composition, and boundary conditions. Plasmonic nanoparticles thus act as efficient transducers of propagating electromagnetic fields into localized fields, hence their name "optical nanoantennas." On the other hand, dielectric antennas, unlike their metallic counterparts, are capable of efficiently confining the electromagnetic field in volume. These structures generally exhibit lower losses because their optical resonances originate from the oscillation of bound electrons. In this thesis, we focus on studying a less explored aspect of these systems: their ability to act as optomechanical transducers, i.e., converting electromagnetic radiation into mechanical energy and vice versa. Ultrafast optical excitation and subsequent electronic relaxation lead to the activation of the normal oscillation modes of the structures, known as coherent acoustic phonons, with frequencies typically in the hypersonic range. This converts optical antennas into true nanomechanical resonators that, moreover, exhibit a strong modulation of their optical response due to the same motion. The detection of these mechanical displacements, typically subnanometric and even subatomic, can be performed with high precision using ultrafast optical techniques, thus allowing the use of optical antennas as efficient mechanical sensors of their environment. In Chapter 1 of this thesis, an introduction to the optomechanical properties of plasmonic and dielectric nanoantennas is presented, and the processes involved in the excitation and detection of coherent acoustic phonons are described, including a discussion of the plasmon-phonon coupling mechanisms that lead to the dynamic modulation of the optical response of these systems. In Chapter 2, a detailed description of the experimental and numerical methods employed in the study of the ultrafast dynamics of coherent phonons is provided. Briefly, the experimental characterization of the nanostructures was carried out using ultrafast optical spectroscopy techniques, and the results were compared with simulations based on the finite element method. Finally, the fabrication methods of the studied plasmonic and dielectric platforms are succinctly described. Chapter 3 focuses on the characterization of the mechanical response of optical antennas. The dependence of the relevant parameters of these nanoresonators, their frequency and quality factor, on geometry, temperature, and other boundary conditions is analyzed. In addition, the processes of excitation and detection of coherent phonons in gallium phosphide dielectric nanostructures are studied. In this thesis, two applications of nanoantennas as localized nanomechanical resonators are presented. Firstly, in Chapter 4, a novel and fully optical technique is introduced that allows both the determination of the mechanical moduli and the estimation of the glass transition temperature of thin polymer films with deformation frequencies in the GHz range. The technique utilizes plasmonic platforms as localized elasticity sensors by coupling thin polymer films to a metasurface of gold nanoantennas. Subsequently, this method is extended to measure the elastic moduli of mesoporous oxide thin films as a function of the accessible porosity, and then compared with the nanoindentation method. Another novel and interesting aspect of these nanomechanical resonators is that, when coupled to a substrate, they are capable of generating a field of surface acoustic waves that propagate distances orders of magnitude greater than the typical displacements of the structures that generate them. These hypersound waves can then be detected by a second "receiver" nanoantenna whose motion produces a detectable optical signal. In this way, these nanoscale mechanical systems act as efficient mediators between optical signals at the nanoscale. In Chapter 5, the generation and detection of these acoustic waves are studied, and novel designs are proposed and experimentally implemented that allow controlling the direction of propagation and even focusing these waves in a region of a few hundred nanometers. Finally, in the last chapter, the advances obtained and the perspectives regarding the development of more efficient structures and their potential applications are discussed.
Fil: Boggiano, Hilario Daniel. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.