Desarrollo de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible (DMFC)

Autores
Veizaga, Natalia Soledad
Año de publicación
2014
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis doctoral
Estado
versión aceptada
Colaborador/a o director/a de tesis
Miguel, Sergio Rubén de
Baronetti, Graciela
Pieck, Carlos
Planes, Gabriel
Scelza, Osvaldo Antonio
Descripción
Fil: Veizaga, Natalia Soledad. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
Entre los diferentes tipos de celdas de combustible, las más apropiadas para suministrar energía a dispositivos portátiles, vehículos eléctricos y medios de transporte, son las de electrolito polimérico (PEMFCs) y metanol directo (DMFCs) debido a sus bajas temperaturas de trabajo (60–120 ºC) y a su rápida puesta en funcionamiento. Los catalizadores más utilizados en el ánodo de estas celdas son el Pt y sus aleaciones. En esta tesis se realizo el estudio de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible alimentadas con metanol directo (DMFC) sobre soportes carbonosos tales como carbón Vulcan, nanotubos de carbón de pared múltiple (MWCNTs) y un carbón mesoporoso estructurado. Se estudiaron aspectos relacionados con los soportes, se modificó la química superficial de los mismos mediante tratamientos oxidativos, funcionalización con acido cítrico y ácido nítrico. Se prepararon catalizadores monometálicos de Pt (17%) y bimetálicos de PtGe, PtIn y PtSn manteniendo la carga de Pt al 17% y variando la relación molar M/Pt=0.2 y 0.33, sobre los carbones funcionalizados y sin funcionalizar, mediantes distintos métodos de impregnación, ya sea deposición-reducción en fase líquida con ácido fórmico, borohidruro de sodio y etilenglicol como agentes reductores ó impregnación convencional seguida del tratamiento reductivo en H2 a 230 ºC. Se emplearon diferentes técnicas XPS, DRX, TPR, TPD, quimisorción de H2, reacciones sonda de la fase metálica, stripping de CO para evaluar la fase metálica de los catalizadores. Se seleccionaron los catalizadores que presentaban mejor performance y se los ensayo en una celda prototipo de metanol bajo condiciones reales de operación.
Polymeric electrolite (PEMFCs) and direct methanol (DMFCs) fuel cells are useful in portable devices, electric vehicles and transport means due to the low working temperatures (60–120 ºC) and the quick start up. The most used anodic catalysts are Pt and its alloys. A study of anodic catalysts for direct methanol fuel cells (DMFC) supported on carbonaceous materials such as Vulcan carbon, multi wall-carbon nanotubes (MWCNTs) and a structured mesoporous carbon is developed in this thesis work. The study was focused on the supports, its surfuce chemistry being modified by oxidative treatments, citric and nitric acids functionalizations. Monometallic (17%)Pt catalysts and bimetallic PtGe, PtIn and PtSn ones were prepared, with constant Pt load (17%) and molar ratio M/Pt = 0.2 and 0.33 over functionalized and non-functionalized supports. Several impregnating methods were used viz., liquid phase deposition-reduction with formic acid, sodium borohydride and ethylene glycol as reducing agents and conventional impregnation followed by a reducing treatment with hydrogen at 230°C. The metallic phase of the catalysts was characterized by XPS, XRD, TPR, TPD, hydrogen chemisorption and test reactions of the metallic phase, such as CO stripping. Finally, there were selected the best performance catalysts to be tested in a methanol prototype cell under real conditions.
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
Universidad Nacional del Litoral
Materia
Direct Methanol Fuel Cell
Anodic electrocatalysts
Carbonaceous support
Functionalization
Liquid phase reduction
CO Stripping
Celdas de combustible de metanol directo
Electrocatalizadores anodicos
Soportes carbonosos
Funcionalizacion
Reduccion en fase líquida
Stripping CO
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
Atribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
Repositorio
Biblioteca Virtual (UNL)
Institución
Universidad Nacional del Litoral
OAI Identificador
oai:https://bibliotecavirtual.unl.edu.ar:11185/538

id UNLBT_f6b094100c10d0ddfc20fb37cb9c23e0
oai_identifier_str oai:https://bibliotecavirtual.unl.edu.ar:11185/538
network_acronym_str UNLBT
repository_id_str 2187
network_name_str Biblioteca Virtual (UNL)
spelling Desarrollo de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible (DMFC)Development of anodic electrocatalysts for direct methanol fuel cells (DMFC)Veizaga, Natalia SoledadDirect Methanol Fuel CellAnodic electrocatalystsCarbonaceous supportFunctionalizationLiquid phase reductionCO StrippingCeldas de combustible de metanol directoElectrocatalizadores anodicosSoportes carbonososFuncionalizacionReduccion en fase líquidaStripping COFil: Veizaga, Natalia Soledad. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.Entre los diferentes tipos de celdas de combustible, las más apropiadas para suministrar energía a dispositivos portátiles, vehículos eléctricos y medios de transporte, son las de electrolito polimérico (PEMFCs) y metanol directo (DMFCs) debido a sus bajas temperaturas de trabajo (60–120 ºC) y a su rápida puesta en funcionamiento. Los catalizadores más utilizados en el ánodo de estas celdas son el Pt y sus aleaciones. En esta tesis se realizo el estudio de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible alimentadas con metanol directo (DMFC) sobre soportes carbonosos tales como carbón Vulcan, nanotubos de carbón de pared múltiple (MWCNTs) y un carbón mesoporoso estructurado. Se estudiaron aspectos relacionados con los soportes, se modificó la química superficial de los mismos mediante tratamientos oxidativos, funcionalización con acido cítrico y ácido nítrico. Se prepararon catalizadores monometálicos de Pt (17%) y bimetálicos de PtGe, PtIn y PtSn manteniendo la carga de Pt al 17% y variando la relación molar M/Pt=0.2 y 0.33, sobre los carbones funcionalizados y sin funcionalizar, mediantes distintos métodos de impregnación, ya sea deposición-reducción en fase líquida con ácido fórmico, borohidruro de sodio y etilenglicol como agentes reductores ó impregnación convencional seguida del tratamiento reductivo en H2 a 230 ºC. Se emplearon diferentes técnicas XPS, DRX, TPR, TPD, quimisorción de H2, reacciones sonda de la fase metálica, stripping de CO para evaluar la fase metálica de los catalizadores. Se seleccionaron los catalizadores que presentaban mejor performance y se los ensayo en una celda prototipo de metanol bajo condiciones reales de operación.Polymeric electrolite (PEMFCs) and direct methanol (DMFCs) fuel cells are useful in portable devices, electric vehicles and transport means due to the low working temperatures (60–120 ºC) and the quick start up. The most used anodic catalysts are Pt and its alloys. A study of anodic catalysts for direct methanol fuel cells (DMFC) supported on carbonaceous materials such as Vulcan carbon, multi wall-carbon nanotubes (MWCNTs) and a structured mesoporous carbon is developed in this thesis work. The study was focused on the supports, its surfuce chemistry being modified by oxidative treatments, citric and nitric acids functionalizations. Monometallic (17%)Pt catalysts and bimetallic PtGe, PtIn and PtSn ones were prepared, with constant Pt load (17%) and molar ratio M/Pt = 0.2 and 0.33 over functionalized and non-functionalized supports. Several impregnating methods were used viz., liquid phase deposition-reduction with formic acid, sodium borohydride and ethylene glycol as reducing agents and conventional impregnation followed by a reducing treatment with hydrogen at 230°C. The metallic phase of the catalysts was characterized by XPS, XRD, TPR, TPD, hydrogen chemisorption and test reactions of the metallic phase, such as CO stripping. Finally, there were selected the best performance catalysts to be tested in a methanol prototype cell under real conditions.Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y TécnicasUniversidad Nacional del LitoralMiguel, Sergio Rubén deBaronetti, GracielaPieck, CarlosPlanes, GabrielScelza, Osvaldo Antonioinfo:eu-repo/date/embargoEnd/2016-06-112016-06-112014-06-11info:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/acceptedVersionSNRDhttp://purl.org/coar/resource_type/c_db06info:ar-repo/semantics/tesisDoctoralapplication/pdfapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/11185/538spaspainfo:eu-repo/semantics/openAccessAtribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/deed.esreponame:Biblioteca Virtual (UNL)instname:Universidad Nacional del Litoralinstacron:UNL2025-09-29T14:30:04Zoai:https://bibliotecavirtual.unl.edu.ar:11185/538Institucionalhttp://bibliotecavirtual.unl.edu.ar/Universidad públicaNo correspondeajdeba@unl.edu.arArgentinaNo correspondeNo correspondeNo correspondeopendoar:21872025-09-29 14:30:04.551Biblioteca Virtual (UNL) - Universidad Nacional del Litoralfalse
dc.title.none.fl_str_mv Desarrollo de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible (DMFC)
Development of anodic electrocatalysts for direct methanol fuel cells (DMFC)
title Desarrollo de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible (DMFC)
spellingShingle Desarrollo de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible (DMFC)
Veizaga, Natalia Soledad
Direct Methanol Fuel Cell
Anodic electrocatalysts
Carbonaceous support
Functionalization
Liquid phase reduction
CO Stripping
Celdas de combustible de metanol directo
Electrocatalizadores anodicos
Soportes carbonosos
Funcionalizacion
Reduccion en fase líquida
Stripping CO
title_short Desarrollo de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible (DMFC)
title_full Desarrollo de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible (DMFC)
title_fullStr Desarrollo de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible (DMFC)
title_full_unstemmed Desarrollo de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible (DMFC)
title_sort Desarrollo de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible (DMFC)
dc.creator.none.fl_str_mv Veizaga, Natalia Soledad
author Veizaga, Natalia Soledad
author_facet Veizaga, Natalia Soledad
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Miguel, Sergio Rubén de
Baronetti, Graciela
Pieck, Carlos
Planes, Gabriel
Scelza, Osvaldo Antonio
dc.subject.none.fl_str_mv Direct Methanol Fuel Cell
Anodic electrocatalysts
Carbonaceous support
Functionalization
Liquid phase reduction
CO Stripping
Celdas de combustible de metanol directo
Electrocatalizadores anodicos
Soportes carbonosos
Funcionalizacion
Reduccion en fase líquida
Stripping CO
topic Direct Methanol Fuel Cell
Anodic electrocatalysts
Carbonaceous support
Functionalization
Liquid phase reduction
CO Stripping
Celdas de combustible de metanol directo
Electrocatalizadores anodicos
Soportes carbonosos
Funcionalizacion
Reduccion en fase líquida
Stripping CO
dc.description.none.fl_txt_mv Fil: Veizaga, Natalia Soledad. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
Entre los diferentes tipos de celdas de combustible, las más apropiadas para suministrar energía a dispositivos portátiles, vehículos eléctricos y medios de transporte, son las de electrolito polimérico (PEMFCs) y metanol directo (DMFCs) debido a sus bajas temperaturas de trabajo (60–120 ºC) y a su rápida puesta en funcionamiento. Los catalizadores más utilizados en el ánodo de estas celdas son el Pt y sus aleaciones. En esta tesis se realizo el estudio de electrocatalizadores anódicos para celdas de combustible alimentadas con metanol directo (DMFC) sobre soportes carbonosos tales como carbón Vulcan, nanotubos de carbón de pared múltiple (MWCNTs) y un carbón mesoporoso estructurado. Se estudiaron aspectos relacionados con los soportes, se modificó la química superficial de los mismos mediante tratamientos oxidativos, funcionalización con acido cítrico y ácido nítrico. Se prepararon catalizadores monometálicos de Pt (17%) y bimetálicos de PtGe, PtIn y PtSn manteniendo la carga de Pt al 17% y variando la relación molar M/Pt=0.2 y 0.33, sobre los carbones funcionalizados y sin funcionalizar, mediantes distintos métodos de impregnación, ya sea deposición-reducción en fase líquida con ácido fórmico, borohidruro de sodio y etilenglicol como agentes reductores ó impregnación convencional seguida del tratamiento reductivo en H2 a 230 ºC. Se emplearon diferentes técnicas XPS, DRX, TPR, TPD, quimisorción de H2, reacciones sonda de la fase metálica, stripping de CO para evaluar la fase metálica de los catalizadores. Se seleccionaron los catalizadores que presentaban mejor performance y se los ensayo en una celda prototipo de metanol bajo condiciones reales de operación.
Polymeric electrolite (PEMFCs) and direct methanol (DMFCs) fuel cells are useful in portable devices, electric vehicles and transport means due to the low working temperatures (60–120 ºC) and the quick start up. The most used anodic catalysts are Pt and its alloys. A study of anodic catalysts for direct methanol fuel cells (DMFC) supported on carbonaceous materials such as Vulcan carbon, multi wall-carbon nanotubes (MWCNTs) and a structured mesoporous carbon is developed in this thesis work. The study was focused on the supports, its surfuce chemistry being modified by oxidative treatments, citric and nitric acids functionalizations. Monometallic (17%)Pt catalysts and bimetallic PtGe, PtIn and PtSn ones were prepared, with constant Pt load (17%) and molar ratio M/Pt = 0.2 and 0.33 over functionalized and non-functionalized supports. Several impregnating methods were used viz., liquid phase deposition-reduction with formic acid, sodium borohydride and ethylene glycol as reducing agents and conventional impregnation followed by a reducing treatment with hydrogen at 230°C. The metallic phase of the catalysts was characterized by XPS, XRD, TPR, TPD, hydrogen chemisorption and test reactions of the metallic phase, such as CO stripping. Finally, there were selected the best performance catalysts to be tested in a methanol prototype cell under real conditions.
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
Universidad Nacional del Litoral
description Fil: Veizaga, Natalia Soledad. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
publishDate 2014
dc.date.none.fl_str_mv 2014-06-11
2016-06-11
info:eu-repo/date/embargoEnd/2016-06-11
dc.type.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
info:eu-repo/semantics/acceptedVersion
SNRD
http://purl.org/coar/resource_type/c_db06
info:ar-repo/semantics/tesisDoctoral
format doctoralThesis
status_str acceptedVersion
dc.identifier.none.fl_str_mv http://hdl.handle.net/11185/538
url http://hdl.handle.net/11185/538
dc.language.none.fl_str_mv spa
spa
language spa
dc.rights.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
Atribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/deed.es
eu_rights_str_mv openAccess
rights_invalid_str_mv Atribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/deed.es
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
application/pdf
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Biblioteca Virtual (UNL)
instname:Universidad Nacional del Litoral
instacron:UNL
reponame_str Biblioteca Virtual (UNL)
collection Biblioteca Virtual (UNL)
instname_str Universidad Nacional del Litoral
instacron_str UNL
institution UNL
repository.name.fl_str_mv Biblioteca Virtual (UNL) - Universidad Nacional del Litoral
repository.mail.fl_str_mv jdeba@unl.edu.ar
_version_ 1844621936709074944
score 12.559606