Conversión de biomasa en productos químicos valiosos y combustibles renovables por vías enzimáticas y químicas

Autores
Musci, Juan José
Año de publicación
2018
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis doctoral
Estado
versión aceptada
Colaborador/a o director/a de tesis
Casella, Mónica
Siri, Guillermo Jorge
Abello, María Cristina
Miguel, Sergio de
Soria, Delia B.
Descripción
Aunque existe una gran variedad de fuentes renovables para la generación de energía, como son la energía solar, eólica, hidroeléctrica, mareomotriz, geotérmica, biomásica, entre otras, es esta última la única fuente de carbono sustentable capaz de sustituir al petróleo para la obtención de productos químicos, así como en la obtención de combustibles. Además, muestra un ciclo favorable de regeneración del orden de años y no de millones de años, como en el caso de las fuentes fósiles. Esto ha impulsado a los investigadores a estudiar el aprovechamiento de productos derivados de la biomasa, tendiendo a disminuir de esta manera el uso de compuestos provenientes del petróleo. A partir de estos productos químicos de origen natural se busca obtener derivados con un mayor valor agregado, siendo la catálisis heterogénea una muy buena herramienta para la obtención de los mismos en una forma más sostenible. En este marco general planteado es que en el capítulo 1 se presenta una introducción a conceptos como el de biomasa, su origen, relevancia y sus derivados; obtenidos de su transformación en la biorrefinería. Se describen brevemente las características generales de esta última, así como su clasificación en las diferentes plataformas según el conjunto de procesos involucrados para transformar las materias primas en productos. Entre las distintas plataformas presentadas, se hace especial hincapié en los carbohidratos y el furfural y su transformación en productos químicos de mayor valor agregado. Entre los posibles productos se centra la atención particularmente en los polialcoholes obtenidos de la hidrólisis y posterior hidrogenación catalítica de los primeros y el alcohol furfurílico a partir del furfural; ya que estas transformaciones son las que conducirán la investigación de esta tesis. Para ello se presenta en primera instancia un estudio bibliográfico con el objeto de conocer el estado del arte del tema a desarrollar. En el capítulo 2 se proporcionan los detalles técnicos de todos los experimentos realizados a lo largo de la Tesis, realizando una descripción de los métodos empleados en la preparación de los soportes y catalizadores utilizados; y resumiendo brevemente las técnicas de caracterización utilizadas, mencionando el propósito de su empleo. Los capítulos 3 y 4 describen la preparación y el acondicionamiento de los soportes de los sistemas catalíticos empleados en esta tesis, así como la obtención de los catalizadores mono y bimetálicos de Ru y RuSn sintetizados para las reacciones de hidrogenación que se llevan a cabo en el desarrollo de la tesis. Además, se presentan y discuten los resultados obtenidos de la caracterización fisicoquímica. En el capítulo 4 se presentan también ensayos de hidrogenación de trans-2-pentenal realizados como test catalíticos para evaluar los catalizadores sintetizados; resultando una reacción de importancia tanto desde el punto de vista comercial como por las posibilidades de investigación que brinda, ya que tiene las mismas funcionalidades que están presentes en las fracciones acuosas de materias primas derivadas de la biomasa. Durante el desarrollo del capítulo 5 se efectúan estudios en los cuales se determinaron las condiciones bajo las cuales se realizaron los ensayos experimentales en lo concerniente a los fenómenos de transferencia de materia para conocer la existencia o no de controles difusionales en los resultados, analizando la influencia de diferentes variables operativas en la hidrogenación en fase acuosa de glucosa. En los capítulos 6 y 7 se estudian las reacciones en fase acuosa (APH) de los diferentes sustratos seleccionados, derivados de biomasa. Primeramente, en el capítulo 6 se presentan y discuten los resultados obtenidos de los ensayos con monosacáridos (glucosa y xilosa) y el disacárido celobiosa (sustrato modelo de la fragmentación de celulosa) con catalizadores de Ru monometálico sobre diferentes soportes. Luego en el capítulo 7 se investiga la naturaleza del soporte, su interacción con el Ru y su influencia sobre la actividad y selectividad de los catalizadores preparados en la hidrogenación de furfural. Posteriormente se presenta el estudio del efecto, en esta reacción, del agregado de Sn como promotor mediante técnicas de QOMS/M a un catalizador de Ru monometálico. También se presentan estudios de la conversión catalítica de furfural proveniente de la pirólisis de cáscaras de semillas de girasol para producir bio-alcohol furfurílico, evaluando la performance en la hidrogenación de los catalizadores de Ru/C y RuSn0.4/C. El empleo de estos sistemas catalíticos se determinó, luego de ser seleccionados teniendo en cuenta los mejores resultados obtenidos frente a los demás catalizadores en los estudios previamente mencionados. Finalmente en el capítulo 8 se exponen, en base a los resultados obtenidos, las conclusiones finales de este trabajo de Tesis y se presentan algunos ensayos preliminares de las líneas de investigación a seguir y profundizar en estudios futuros.
Doctor en Ingeniería
Universidad Nacional de La Plata
Facultad de Ingeniería
Materia
Ingeniería
Biocombustibles
Enzimas
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
Repositorio
SEDICI (UNLP)
Institución
Universidad Nacional de La Plata
OAI Identificador
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Entre los posibles productos se centra la atención particularmente en los polialcoholes obtenidos de la hidrólisis y posterior hidrogenación catalítica de los primeros y el alcohol furfurílico a partir del furfural; ya que estas transformaciones son las que conducirán la investigación de esta tesis. Para ello se presenta en primera instancia un estudio bibliográfico con el objeto de conocer el estado del arte del tema a desarrollar. En el capítulo 2 se proporcionan los detalles técnicos de todos los experimentos realizados a lo largo de la Tesis, realizando una descripción de los métodos empleados en la preparación de los soportes y catalizadores utilizados; y resumiendo brevemente las técnicas de caracterización utilizadas, mencionando el propósito de su empleo. 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En este marco general planteado es que en el capítulo 1 se presenta una introducción a conceptos como el de biomasa, su origen, relevancia y sus derivados; obtenidos de su transformación en la biorrefinería. Se describen brevemente las características generales de esta última, así como su clasificación en las diferentes plataformas según el conjunto de procesos involucrados para transformar las materias primas en productos. Entre las distintas plataformas presentadas, se hace especial hincapié en los carbohidratos y el furfural y su transformación en productos químicos de mayor valor agregado. Entre los posibles productos se centra la atención particularmente en los polialcoholes obtenidos de la hidrólisis y posterior hidrogenación catalítica de los primeros y el alcohol furfurílico a partir del furfural; ya que estas transformaciones son las que conducirán la investigación de esta tesis. 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Primeramente, en el capítulo 6 se presentan y discuten los resultados obtenidos de los ensayos con monosacáridos (glucosa y xilosa) y el disacárido celobiosa (sustrato modelo de la fragmentación de celulosa) con catalizadores de Ru monometálico sobre diferentes soportes. Luego en el capítulo 7 se investiga la naturaleza del soporte, su interacción con el Ru y su influencia sobre la actividad y selectividad de los catalizadores preparados en la hidrogenación de furfural. Posteriormente se presenta el estudio del efecto, en esta reacción, del agregado de Sn como promotor mediante técnicas de QOMS/M a un catalizador de Ru monometálico. También se presentan estudios de la conversión catalítica de furfural proveniente de la pirólisis de cáscaras de semillas de girasol para producir bio-alcohol furfurílico, evaluando la performance en la hidrogenación de los catalizadores de Ru/C y RuSn0.4/C. El empleo de estos sistemas catalíticos se determinó, luego de ser seleccionados teniendo en cuenta los mejores resultados obtenidos frente a los demás catalizadores en los estudios previamente mencionados. Finalmente en el capítulo 8 se exponen, en base a los resultados obtenidos, las conclusiones finales de este trabajo de Tesis y se presentan algunos ensayos preliminares de las líneas de investigación a seguir y profundizar en estudios futuros.
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En este marco general planteado es que en el capítulo 1 se presenta una introducción a conceptos como el de biomasa, su origen, relevancia y sus derivados; obtenidos de su transformación en la biorrefinería. Se describen brevemente las características generales de esta última, así como su clasificación en las diferentes plataformas según el conjunto de procesos involucrados para transformar las materias primas en productos. Entre las distintas plataformas presentadas, se hace especial hincapié en los carbohidratos y el furfural y su transformación en productos químicos de mayor valor agregado. Entre los posibles productos se centra la atención particularmente en los polialcoholes obtenidos de la hidrólisis y posterior hidrogenación catalítica de los primeros y el alcohol furfurílico a partir del furfural; ya que estas transformaciones son las que conducirán la investigación de esta tesis. 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En el capítulo 4 se presentan también ensayos de hidrogenación de trans-2-pentenal realizados como test catalíticos para evaluar los catalizadores sintetizados; resultando una reacción de importancia tanto desde el punto de vista comercial como por las posibilidades de investigación que brinda, ya que tiene las mismas funcionalidades que están presentes en las fracciones acuosas de materias primas derivadas de la biomasa. Durante el desarrollo del capítulo 5 se efectúan estudios en los cuales se determinaron las condiciones bajo las cuales se realizaron los ensayos experimentales en lo concerniente a los fenómenos de transferencia de materia para conocer la existencia o no de controles difusionales en los resultados, analizando la influencia de diferentes variables operativas en la hidrogenación en fase acuosa de glucosa. En los capítulos 6 y 7 se estudian las reacciones en fase acuosa (APH) de los diferentes sustratos seleccionados, derivados de biomasa. Primeramente, en el capítulo 6 se presentan y discuten los resultados obtenidos de los ensayos con monosacáridos (glucosa y xilosa) y el disacárido celobiosa (sustrato modelo de la fragmentación de celulosa) con catalizadores de Ru monometálico sobre diferentes soportes. Luego en el capítulo 7 se investiga la naturaleza del soporte, su interacción con el Ru y su influencia sobre la actividad y selectividad de los catalizadores preparados en la hidrogenación de furfural. Posteriormente se presenta el estudio del efecto, en esta reacción, del agregado de Sn como promotor mediante técnicas de QOMS/M a un catalizador de Ru monometálico. También se presentan estudios de la conversión catalítica de furfural proveniente de la pirólisis de cáscaras de semillas de girasol para producir bio-alcohol furfurílico, evaluando la performance en la hidrogenación de los catalizadores de Ru/C y RuSn0.4/C. El empleo de estos sistemas catalíticos se determinó, luego de ser seleccionados teniendo en cuenta los mejores resultados obtenidos frente a los demás catalizadores en los estudios previamente mencionados. Finalmente en el capítulo 8 se exponen, en base a los resultados obtenidos, las conclusiones finales de este trabajo de Tesis y se presentan algunos ensayos preliminares de las líneas de investigación a seguir y profundizar en estudios futuros.
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