Síntesis, caracterización y comportamiento electroquímico de arreglos supramoleculares de nanopartículas de Pt protegidas con polielectrolitos

Autores
Fenoy, Gonzalo Eduardo
Año de publicación
2015
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis de grado
Estado
versión aceptada
Colaborador/a o director/a de tesis
Azzaroni, Omar
Marmisollé, Waldemar Alejandro
Descripción
Esta tesis de grado se basa en la síntesis y caracterización de nanopartículas de platino (Pt NPs) recubiertas por polielectrolitos y su posterior ensamblado con polielectrolitos en arreglos supramoleculares Layer-by-Layer con el objetivo de generar películas electrocatalíticas para la reacción de reducción de hidrógeno (HER). Dos síntesis de NPs fueron realizadas, obteniendo NPs con diferentes tamaños. En cuanto a la primera síntesis de NPs y su caracterización, las nanopartículas recubiertas con PSS presentaron un mayor diámetro (hidrodinámico) y menor dispersión en su diámetro que aquellas protegidas con PDDA. En los ensamblados ensayados mediante la técnica SPR, el arreglo LbL formado por la combinación NPs-Pt@PDDA y NPs-Pt@PSS no fue estable, al igual que la dupla NPs-Pt@PSS y PDDA. A diferencia de estos, los ensamblados realizados con NPs-Pt@PDDA y PSS crecieron como películas homogéneas hasta las 10 bicapas que fueron inyectadas. A partir de estos resultados, los ensamblados de la combinación NPs-Pt@PDDA y PSS fueron realizados sobre electrodos de grafito para analizar su comportamiento electroquímico hacia la electrocatálisis de HER en H2SO4 1 M. Luego, se observó un aumento lineal en la carga de adsorción de hidrógeno (QH) con el número de bicapas ensambladas, revelando que el transporte de masa y carga es efectivo en todo el espesor de los films. A su vez, el aumento en la carga de oxígeno adsorbido a medida que aumentaba el número de bicapas fue indicativo de un crecimiento en la cantidad de Pt depositado en los films, lo que es acorde con lo observado anteriormente para la QH. Los potenciales para la Hudp y la descarga de H2 no fueron afectados al aumentar el número de bicapas ensambladas, lo que indicaría ausencia de reestructuración de la superficie. Además, fue posible ensamblar hasta 20 bicapas manteniendo el aumento en QH con el número de bicapas. El comportamiento de este sistema también fue estudiado en medio neutro, analizando la reacción de oxidación del ácido ascórbico. Fue posible advertir que el aumento del número de bicapas ensambladas sobre el electrodo de grafito implica un incremento de la corriente de pico (o la densidad de corriente), lo que a su vez evidencia un aumento del área electroactiva con las sucesivas capas como consecuencia de la incorporación de las NPs y una buena conectividad eléctrica a través del espesor del ensamblado también en medio neutro. Por otra parte, el análisis de los resultados obtenidos para las NPs de la segunda síntesis evidenció que NPs de mayor tamaño también pueden ensamblarse en arreglos LbL, y el crecimiento de los ensamblados es lineal con el número de bicapas. Las medidas electroquímicas en medio ácido indicaron que las NPs están conectadas aún luego de 15 bicapas. Finalmente, la comparación de las cargas de electroadsorción de H muestran que el área electroactiva efectiva es similar a la obtenida con las NPs más pequeñas para un número similar de bicapas, lo que es importante desde un punto de vista aplicado, ya que se requiere menos platino para la síntesis de las NPs más pequeñas.
Licenciado en Química
Universidad Nacional de La Plata
Facultad de Ciencias Exactas
Materia
Ciencias Exactas
Química
Química supramolecular
Sistemas ensamblados
Compuestos de Platino
Nanopartículas
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/
Repositorio
SEDICI (UNLP)
Institución
Universidad Nacional de La Plata
OAI Identificador
oai:sedici.unlp.edu.ar:10915/111626

id SEDICI_56ab6f664ef8eb7014cb92210f485572
oai_identifier_str oai:sedici.unlp.edu.ar:10915/111626
network_acronym_str SEDICI
repository_id_str 1329
network_name_str SEDICI (UNLP)
spelling Síntesis, caracterización y comportamiento electroquímico de arreglos supramoleculares de nanopartículas de Pt protegidas con polielectrolitosFenoy, Gonzalo EduardoCiencias ExactasQuímicaQuímica supramolecularSistemas ensambladosCompuestos de PlatinoNanopartículasEsta tesis de grado se basa en la síntesis y caracterización de nanopartículas de platino (Pt NPs) recubiertas por polielectrolitos y su posterior ensamblado con polielectrolitos en arreglos supramoleculares Layer-by-Layer con el objetivo de generar películas electrocatalíticas para la reacción de reducción de hidrógeno (HER). Dos síntesis de NPs fueron realizadas, obteniendo NPs con diferentes tamaños. En cuanto a la primera síntesis de NPs y su caracterización, las nanopartículas recubiertas con PSS presentaron un mayor diámetro (hidrodinámico) y menor dispersión en su diámetro que aquellas protegidas con PDDA. En los ensamblados ensayados mediante la técnica SPR, el arreglo LbL formado por la combinación NPs-Pt@PDDA y NPs-Pt@PSS no fue estable, al igual que la dupla NPs-Pt@PSS y PDDA. A diferencia de estos, los ensamblados realizados con NPs-Pt@PDDA y PSS crecieron como películas homogéneas hasta las 10 bicapas que fueron inyectadas. A partir de estos resultados, los ensamblados de la combinación NPs-Pt@PDDA y PSS fueron realizados sobre electrodos de grafito para analizar su comportamiento electroquímico hacia la electrocatálisis de HER en H2SO4 1 M. Luego, se observó un aumento lineal en la carga de adsorción de hidrógeno (QH) con el número de bicapas ensambladas, revelando que el transporte de masa y carga es efectivo en todo el espesor de los films. A su vez, el aumento en la carga de oxígeno adsorbido a medida que aumentaba el número de bicapas fue indicativo de un crecimiento en la cantidad de Pt depositado en los films, lo que es acorde con lo observado anteriormente para la QH. Los potenciales para la Hudp y la descarga de H2 no fueron afectados al aumentar el número de bicapas ensambladas, lo que indicaría ausencia de reestructuración de la superficie. Además, fue posible ensamblar hasta 20 bicapas manteniendo el aumento en QH con el número de bicapas. El comportamiento de este sistema también fue estudiado en medio neutro, analizando la reacción de oxidación del ácido ascórbico. Fue posible advertir que el aumento del número de bicapas ensambladas sobre el electrodo de grafito implica un incremento de la corriente de pico (o la densidad de corriente), lo que a su vez evidencia un aumento del área electroactiva con las sucesivas capas como consecuencia de la incorporación de las NPs y una buena conectividad eléctrica a través del espesor del ensamblado también en medio neutro. Por otra parte, el análisis de los resultados obtenidos para las NPs de la segunda síntesis evidenció que NPs de mayor tamaño también pueden ensamblarse en arreglos LbL, y el crecimiento de los ensamblados es lineal con el número de bicapas. Las medidas electroquímicas en medio ácido indicaron que las NPs están conectadas aún luego de 15 bicapas. Finalmente, la comparación de las cargas de electroadsorción de H muestran que el área electroactiva efectiva es similar a la obtenida con las NPs más pequeñas para un número similar de bicapas, lo que es importante desde un punto de vista aplicado, ya que se requiere menos platino para la síntesis de las NPs más pequeñas.Licenciado en QuímicaUniversidad Nacional de La PlataFacultad de Ciencias ExactasAzzaroni, OmarMarmisollé, Waldemar Alejandro2015-07-08info:eu-repo/semantics/bachelorThesisinfo:eu-repo/semantics/acceptedVersionTesis de gradohttp://purl.org/coar/resource_type/c_7a1finfo:ar-repo/semantics/tesisDeGradoapplication/pdfhttp://sedici.unlp.edu.ar/handle/10915/111626spainfo:eu-repo/semantics/openAccesshttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/Creative Commons Attribution-NonCommercial-ShareAlike 4.0 International (CC BY-NC-SA 4.0)reponame:SEDICI (UNLP)instname:Universidad Nacional de La Platainstacron:UNLP2025-09-03T10:57:56Zoai:sedici.unlp.edu.ar:10915/111626Institucionalhttp://sedici.unlp.edu.ar/Universidad públicaNo correspondehttp://sedici.unlp.edu.ar/oai/snrdalira@sedici.unlp.edu.arArgentinaNo correspondeNo correspondeNo correspondeopendoar:13292025-09-03 10:57:56.981SEDICI (UNLP) - Universidad Nacional de La Platafalse
dc.title.none.fl_str_mv Síntesis, caracterización y comportamiento electroquímico de arreglos supramoleculares de nanopartículas de Pt protegidas con polielectrolitos
title Síntesis, caracterización y comportamiento electroquímico de arreglos supramoleculares de nanopartículas de Pt protegidas con polielectrolitos
spellingShingle Síntesis, caracterización y comportamiento electroquímico de arreglos supramoleculares de nanopartículas de Pt protegidas con polielectrolitos
Fenoy, Gonzalo Eduardo
Ciencias Exactas
Química
Química supramolecular
Sistemas ensamblados
Compuestos de Platino
Nanopartículas
title_short Síntesis, caracterización y comportamiento electroquímico de arreglos supramoleculares de nanopartículas de Pt protegidas con polielectrolitos
title_full Síntesis, caracterización y comportamiento electroquímico de arreglos supramoleculares de nanopartículas de Pt protegidas con polielectrolitos
title_fullStr Síntesis, caracterización y comportamiento electroquímico de arreglos supramoleculares de nanopartículas de Pt protegidas con polielectrolitos
title_full_unstemmed Síntesis, caracterización y comportamiento electroquímico de arreglos supramoleculares de nanopartículas de Pt protegidas con polielectrolitos
title_sort Síntesis, caracterización y comportamiento electroquímico de arreglos supramoleculares de nanopartículas de Pt protegidas con polielectrolitos
dc.creator.none.fl_str_mv Fenoy, Gonzalo Eduardo
author Fenoy, Gonzalo Eduardo
author_facet Fenoy, Gonzalo Eduardo
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Azzaroni, Omar
Marmisollé, Waldemar Alejandro
dc.subject.none.fl_str_mv Ciencias Exactas
Química
Química supramolecular
Sistemas ensamblados
Compuestos de Platino
Nanopartículas
topic Ciencias Exactas
Química
Química supramolecular
Sistemas ensamblados
Compuestos de Platino
Nanopartículas
dc.description.none.fl_txt_mv Esta tesis de grado se basa en la síntesis y caracterización de nanopartículas de platino (Pt NPs) recubiertas por polielectrolitos y su posterior ensamblado con polielectrolitos en arreglos supramoleculares Layer-by-Layer con el objetivo de generar películas electrocatalíticas para la reacción de reducción de hidrógeno (HER). Dos síntesis de NPs fueron realizadas, obteniendo NPs con diferentes tamaños. En cuanto a la primera síntesis de NPs y su caracterización, las nanopartículas recubiertas con PSS presentaron un mayor diámetro (hidrodinámico) y menor dispersión en su diámetro que aquellas protegidas con PDDA. En los ensamblados ensayados mediante la técnica SPR, el arreglo LbL formado por la combinación NPs-Pt@PDDA y NPs-Pt@PSS no fue estable, al igual que la dupla NPs-Pt@PSS y PDDA. A diferencia de estos, los ensamblados realizados con NPs-Pt@PDDA y PSS crecieron como películas homogéneas hasta las 10 bicapas que fueron inyectadas. A partir de estos resultados, los ensamblados de la combinación NPs-Pt@PDDA y PSS fueron realizados sobre electrodos de grafito para analizar su comportamiento electroquímico hacia la electrocatálisis de HER en H2SO4 1 M. Luego, se observó un aumento lineal en la carga de adsorción de hidrógeno (QH) con el número de bicapas ensambladas, revelando que el transporte de masa y carga es efectivo en todo el espesor de los films. A su vez, el aumento en la carga de oxígeno adsorbido a medida que aumentaba el número de bicapas fue indicativo de un crecimiento en la cantidad de Pt depositado en los films, lo que es acorde con lo observado anteriormente para la QH. Los potenciales para la Hudp y la descarga de H2 no fueron afectados al aumentar el número de bicapas ensambladas, lo que indicaría ausencia de reestructuración de la superficie. Además, fue posible ensamblar hasta 20 bicapas manteniendo el aumento en QH con el número de bicapas. El comportamiento de este sistema también fue estudiado en medio neutro, analizando la reacción de oxidación del ácido ascórbico. Fue posible advertir que el aumento del número de bicapas ensambladas sobre el electrodo de grafito implica un incremento de la corriente de pico (o la densidad de corriente), lo que a su vez evidencia un aumento del área electroactiva con las sucesivas capas como consecuencia de la incorporación de las NPs y una buena conectividad eléctrica a través del espesor del ensamblado también en medio neutro. Por otra parte, el análisis de los resultados obtenidos para las NPs de la segunda síntesis evidenció que NPs de mayor tamaño también pueden ensamblarse en arreglos LbL, y el crecimiento de los ensamblados es lineal con el número de bicapas. Las medidas electroquímicas en medio ácido indicaron que las NPs están conectadas aún luego de 15 bicapas. Finalmente, la comparación de las cargas de electroadsorción de H muestran que el área electroactiva efectiva es similar a la obtenida con las NPs más pequeñas para un número similar de bicapas, lo que es importante desde un punto de vista aplicado, ya que se requiere menos platino para la síntesis de las NPs más pequeñas.
Licenciado en Química
Universidad Nacional de La Plata
Facultad de Ciencias Exactas
description Esta tesis de grado se basa en la síntesis y caracterización de nanopartículas de platino (Pt NPs) recubiertas por polielectrolitos y su posterior ensamblado con polielectrolitos en arreglos supramoleculares Layer-by-Layer con el objetivo de generar películas electrocatalíticas para la reacción de reducción de hidrógeno (HER). Dos síntesis de NPs fueron realizadas, obteniendo NPs con diferentes tamaños. En cuanto a la primera síntesis de NPs y su caracterización, las nanopartículas recubiertas con PSS presentaron un mayor diámetro (hidrodinámico) y menor dispersión en su diámetro que aquellas protegidas con PDDA. En los ensamblados ensayados mediante la técnica SPR, el arreglo LbL formado por la combinación NPs-Pt@PDDA y NPs-Pt@PSS no fue estable, al igual que la dupla NPs-Pt@PSS y PDDA. A diferencia de estos, los ensamblados realizados con NPs-Pt@PDDA y PSS crecieron como películas homogéneas hasta las 10 bicapas que fueron inyectadas. A partir de estos resultados, los ensamblados de la combinación NPs-Pt@PDDA y PSS fueron realizados sobre electrodos de grafito para analizar su comportamiento electroquímico hacia la electrocatálisis de HER en H2SO4 1 M. Luego, se observó un aumento lineal en la carga de adsorción de hidrógeno (QH) con el número de bicapas ensambladas, revelando que el transporte de masa y carga es efectivo en todo el espesor de los films. A su vez, el aumento en la carga de oxígeno adsorbido a medida que aumentaba el número de bicapas fue indicativo de un crecimiento en la cantidad de Pt depositado en los films, lo que es acorde con lo observado anteriormente para la QH. Los potenciales para la Hudp y la descarga de H2 no fueron afectados al aumentar el número de bicapas ensambladas, lo que indicaría ausencia de reestructuración de la superficie. Además, fue posible ensamblar hasta 20 bicapas manteniendo el aumento en QH con el número de bicapas. El comportamiento de este sistema también fue estudiado en medio neutro, analizando la reacción de oxidación del ácido ascórbico. Fue posible advertir que el aumento del número de bicapas ensambladas sobre el electrodo de grafito implica un incremento de la corriente de pico (o la densidad de corriente), lo que a su vez evidencia un aumento del área electroactiva con las sucesivas capas como consecuencia de la incorporación de las NPs y una buena conectividad eléctrica a través del espesor del ensamblado también en medio neutro. Por otra parte, el análisis de los resultados obtenidos para las NPs de la segunda síntesis evidenció que NPs de mayor tamaño también pueden ensamblarse en arreglos LbL, y el crecimiento de los ensamblados es lineal con el número de bicapas. Las medidas electroquímicas en medio ácido indicaron que las NPs están conectadas aún luego de 15 bicapas. Finalmente, la comparación de las cargas de electroadsorción de H muestran que el área electroactiva efectiva es similar a la obtenida con las NPs más pequeñas para un número similar de bicapas, lo que es importante desde un punto de vista aplicado, ya que se requiere menos platino para la síntesis de las NPs más pequeñas.
publishDate 2015
dc.date.none.fl_str_mv 2015-07-08
dc.type.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/bachelorThesis
info:eu-repo/semantics/acceptedVersion
Tesis de grado
http://purl.org/coar/resource_type/c_7a1f
info:ar-repo/semantics/tesisDeGrado
format bachelorThesis
status_str acceptedVersion
dc.identifier.none.fl_str_mv http://sedici.unlp.edu.ar/handle/10915/111626
url http://sedici.unlp.edu.ar/handle/10915/111626
dc.language.none.fl_str_mv spa
language spa
dc.rights.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/
Creative Commons Attribution-NonCommercial-ShareAlike 4.0 International (CC BY-NC-SA 4.0)
eu_rights_str_mv openAccess
rights_invalid_str_mv http://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/
Creative Commons Attribution-NonCommercial-ShareAlike 4.0 International (CC BY-NC-SA 4.0)
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.source.none.fl_str_mv reponame:SEDICI (UNLP)
instname:Universidad Nacional de La Plata
instacron:UNLP
reponame_str SEDICI (UNLP)
collection SEDICI (UNLP)
instname_str Universidad Nacional de La Plata
instacron_str UNLP
institution UNLP
repository.name.fl_str_mv SEDICI (UNLP) - Universidad Nacional de La Plata
repository.mail.fl_str_mv alira@sedici.unlp.edu.ar
_version_ 1842260469697478656
score 13.13397