Interacciones líquido-superficie de fluidos confinados en mesoporos de sílica. Un estudio computacional-experimental

• Autores: Chevallier-Boutell, Ignacio José
• Año de publicación: 2024
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Franzoni, María Belén; Olmos-Asar, Jimena Anahí
• Materia: Resonancia magnética nuclear; Teoría funcional de la densidad; Medios porosos; Sı́lica; Alcanos; Isopropanol; Agua; Energı́a de adsorción; Cubrimiento superficial; Dinámica molecular de Born–Oppenheimer; RMN; DFT; Nuclear magnetic resonance; Density functional theory; Porous media; Silica; Alkanes; Isopropanol; Water; Adsorption energy; Surface coverage; Born–Oppenheimer molecular dynamics; NMR
• Institución: Universidad Nacional de Córdoba

Tesis (Doctor en Física)--Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Matemática, Astronomía, Física y Computación, 2024.
Fil: Chevallier-Boutell, Ignacio José. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Matemática, Astronomía, Física y Computación; Argentina.
La interacción de moléculas, iones o nanopartículas con superficies de sistemas mesoporosos de sílica ha impulsado diversas aplicaciones científicas, tecnológicas e industriales. Para alcanzar el éxito, es crucial entender cómo el confinamiento de un fluido en estructuras mesoporosas altera sus propiedades de transporte. Esta tesis estudia dichos cambios usando la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) y la Resonancia Magnética Nuclear (RMN). Observamos que los alcanos interactúan significativamente con la sílica, afectando la difusión y la correcta determinación de la tortuosidad geométrica en poros con tamaños menores a los 6 nm. Además, la interacción de n-hexano e isopropanol con sílica varía con el grado de cubrimiento superficial, mostrando efectos cooperativos y anti-cooperativos respectivamente. Por último, al confinar agua se observa la formación de capas estructuradas debido a fuertes interacciones, lo cual debe tenerse presente en las distintas aplicaciones tecnológicas.
The interactions between molecules, ions or nanoparticles with the surface of mesoporous silica systems has given rise to multiple scientific, technological and industrial applications. The success in these applications require understanding how transport properties are modified when a fluid is confined within a mesoporous structure. This thesis addresses the study of these modifications using Density Functional Theory (DFT) and Nuclear Magnetic Resonance (NMR). We verified that the interaction between alkanes and silica is not negligible, affecting their diffusion and the correct determination of the geometric tortuosity in mesopores with sizes smaller than 6 nm. On the other hand, we analyzed how the interaction of n-hexane and isopropanol with silica changes with the coverage degree, showing cooperative and anti-cooperative effects, respectively. Finally, when water is confined we observe the formation of well-differentiated water layers on the silica surface due to the strong interactions that develop. This must be taken into account in the technological implementation of these porous matrices.
Fil: Chevallier-Boutell, Ignacio José. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Matemática, Astronomía, Física y Computación; Argentina.