Síntesis, caracterización y evaluación de las propiedades fotofísicas, fotoquímicas y fotosensibilizadoras de complejos polipiridínicos de Re(I) con β-carbolinas como ligando...

Autores
Maisuls, Iván
Año de publicación
2018
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis doctoral
Estado
versión publicada
Colaborador/a o director/a de tesis
Cabrerizo, Franco Martín
Ruiz, Gustavo Teodosio
Descripción
Las propiedades fotofísicas, fotoquímicas y fotosensibilizadoras de complejos tricarbonílicos de Re(I), han sido objeto de vastas investigaciones desde hace más de 40 años debido a su potencial aplicación en diferentes áreas, tales como fotocatálisis, sensores luminiscentes y terapia fotodinámica, entre otras. En este contexto, y en el marco de este trabajo de tesis, se propuso avanzar con la síntesis y caracterización de las propiedades fotofísicas, fotoquímicas y fotobiológicas de un grupo definido de complejos organometálicos de Re(I). En particular, los complejos seleccionados para este trabajo pertenecen a la familia de complejos tricarbonílicos de Renio, fac-ReI(CO)3L1L2, donde un ligando es una β-carbolina y el otro ligando una diimina bidentada. Las β-carbolinas fueron elegidas como ligando debido a sus interesantes propiedades fotoquímicas, fotofísicas y fotobiológicas, las cuales serán detalladas en el presente trabajo. El hecho de poder nuclear estas propiedades con las de los complejos organometálicos de Re(I) puede generar un nuevo compuesto donde no solo se sumen las propiedades deseadas de ambos fragmentos, sino que además se de origen a nuevas e interesantes propiedades.Como se ha observado en la bibliografía para complejos similares, muchos complejos de Re(I) pueden participar de procesos de sensibilización actuando como fotosensibilizadores frente a distintas macromoléculas. En estos procesos la energía lumínica es absorbida por el complejo, generando un estado excitado, para luego ser transferida a la molécula blanco incapaz de absorber esta radiación. Así, en macromoléculas biológicas como por ejemplo el ácido desoxirribonucleico (ADN), se pueden generar daño fotoinducido con los consecuentes cambios estructurales y funcionales en estos sistemas. Buscando realizar aportes en este sentido, se propuso determinar los modos de unión al ADN de los complejos a investigar y dilucidar los mecanismos de los fotoprocesos que generan diversas lesiones en el material genético. En este marco, se estudió también la generación de especies reactivas del oxígeno, en particular oxigeno singlete (1O2). Asimismo, se evaluo la capaciad de internalización o captación celular de estos complejos por parte de células eucariotas evaluando, además, su capacidad citototoxica. Finalmente, se determino la capacidad mutagénica y fotomutagénica de los mismos a través del denominado test de Ames. Toda la información obtenida a lo largo de esta Tesis nos permite evaluar uso potencial de estos compuestos en diversas aplicaciones biotecnológicas.
Fil: Maisuls, Iván. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Investigaciones Biotecnológicas. Instituto de Investigaciones Biotecnológicas "Dr. Raúl Alfonsín" (sede Chascomús). Universidad Nacional de San Martín. Instituto de Investigaciones Biotecnológicas. Instituto de Investigaciones Biotecnológicas "Dr. Raúl Alfonsín" (sede Chascomús); Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina
Materia
Beta-Carbolinas
Fotosensibilización
Renio
Adn
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
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Repositorio
CONICET Digital (CONICET)
Institución
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
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Fil: Maisuls, Iván. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Investigaciones Biotecnológicas. Instituto de Investigaciones Biotecnológicas "Dr. Raúl Alfonsín" (sede Chascomús). Universidad Nacional de San Martín. Instituto de Investigaciones Biotecnológicas. Instituto de Investigaciones Biotecnológicas "Dr. Raúl Alfonsín" (sede Chascomús); Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina
description Las propiedades fotofísicas, fotoquímicas y fotosensibilizadoras de complejos tricarbonílicos de Re(I), han sido objeto de vastas investigaciones desde hace más de 40 años debido a su potencial aplicación en diferentes áreas, tales como fotocatálisis, sensores luminiscentes y terapia fotodinámica, entre otras. En este contexto, y en el marco de este trabajo de tesis, se propuso avanzar con la síntesis y caracterización de las propiedades fotofísicas, fotoquímicas y fotobiológicas de un grupo definido de complejos organometálicos de Re(I). En particular, los complejos seleccionados para este trabajo pertenecen a la familia de complejos tricarbonílicos de Renio, fac-ReI(CO)3L1L2, donde un ligando es una β-carbolina y el otro ligando una diimina bidentada. Las β-carbolinas fueron elegidas como ligando debido a sus interesantes propiedades fotoquímicas, fotofísicas y fotobiológicas, las cuales serán detalladas en el presente trabajo. El hecho de poder nuclear estas propiedades con las de los complejos organometálicos de Re(I) puede generar un nuevo compuesto donde no solo se sumen las propiedades deseadas de ambos fragmentos, sino que además se de origen a nuevas e interesantes propiedades.Como se ha observado en la bibliografía para complejos similares, muchos complejos de Re(I) pueden participar de procesos de sensibilización actuando como fotosensibilizadores frente a distintas macromoléculas. En estos procesos la energía lumínica es absorbida por el complejo, generando un estado excitado, para luego ser transferida a la molécula blanco incapaz de absorber esta radiación. Así, en macromoléculas biológicas como por ejemplo el ácido desoxirribonucleico (ADN), se pueden generar daño fotoinducido con los consecuentes cambios estructurales y funcionales en estos sistemas. Buscando realizar aportes en este sentido, se propuso determinar los modos de unión al ADN de los complejos a investigar y dilucidar los mecanismos de los fotoprocesos que generan diversas lesiones en el material genético. En este marco, se estudió también la generación de especies reactivas del oxígeno, en particular oxigeno singlete (1O2). Asimismo, se evaluo la capaciad de internalización o captación celular de estos complejos por parte de células eucariotas evaluando, además, su capacidad citototoxica. Finalmente, se determino la capacidad mutagénica y fotomutagénica de los mismos a través del denominado test de Ames. Toda la información obtenida a lo largo de esta Tesis nos permite evaluar uso potencial de estos compuestos en diversas aplicaciones biotecnológicas.
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