Determinación de estructuras de clusters de silicio puros y mixtos, determinación e interpretación de sus propiedades

• Autores: Oña, Ofelia Beatriz
• Año de publicación: 2009
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Ferraro, Marta Beatriz
• Materia: CLUSTERS; ALGORITMO GENETICO; REACTIVIDAD; GENETIC ALGORITHM; REACTIVITY
• Institución: Universidad Nacional de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

Este trabajo está basado en el uso de Algoritmo Genético (AG) para la búsqueda global de estructuras de clusters atómicos. La minimización local de la energía es realizada mediante el método de la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) que combinado con AG conforman una nueva estrategia en la determinación de estructuras de clusters atómicos. Se implementan nuevos operadores de recombinación y mutación restringidos a la definición de Clusters. Se estudian clusters de silicio hidrogenados cuyos resultados no solo muestran excelente acuerdo con geometrías reportadas previamente sino que también se obtienen nuevas conformaciones que incluso resultan más estables que las previas. Se analiza exitosamente la efectividad del método de cálculo de energía mediante sistemas complejos con metales de transición cuyas geometrías se hallan con esta técnica híbrida, AG-DFT, destacándose el hallazgo de estructuras tipo caja con metal de transición endohédrico. Se presentan las propiedades electrónicas de estos sistemas. La búsqueda con optimización global y sin restricciones en el espacio de configuraciones es redituable para clusters pequeños y medianos pero deja de serlo en clusters grandes. Mediante AG y el uso de un método semi-empírico como función objeto se realiza la búsqueda global de estructuras de clusters medianos de silicio oxígeno y se analizan los canales de su fragmentación con sus correspondientes energías de fragmentación, frecuencias vibracionales e invariancia geométrica de determinados motivos presentes en estos sistemas. Se detectan dos fragmentos como posibles bloques constructores de clusters de silicio oxígeno permitiendo en un futuro el armado de los mismos y en especial los de gran tamaño por adición de motivos.
This work is based on the use of Genetic Algorithm (GA) for the global search of structures of atomic clusters. The local minimization of the energy is done through the method of the Density Functional Theory (DFT), which combined with GA, is a new strategy in the determination of atomic clusters. There are new operators of recombination and mutation implemented, and restricted to the definition of Clusters. The results for hydrogen-silicon clusters not only show an excellent agreement with the geometries reported previously, but also new conformations that even result more stable than the previous ones. The effectiveness of the method of evaluation of energy is successfully analyzed, through complex systems of transition metals whose geometries are found with this hybrid technique, GA-DFT, highlighting the discovery of cagelike structures with endohedric transition metal. The electronic properties of these systems are presented. The search for global optimization without restrictions in the space of configurations is profitable for small and medium-sized clusters, but not for big clusters. Throughout GA and the use of a semi-empiric method as an object function the global search of medium sized silicon oxygen clusters is performed and it is analyzed the channels of fragmentation with their corresponding energies of fragmentation, vibration frequencies and geometrical invariability of certain motives present in these systems. Two fragments are detected as possible building blocks of silicon-oxygen clusters, allowing the building of the same clusters and particularly larger silicon-oxygen clusters by adding motives in a future.
Fil: Oña, Ofelia Beatriz. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.