Preparación y evaluación de materiales híbridos con potencial actividad biológica y catalítica

Autores
Mojica Sepúlveda, Ruth Dary
Año de publicación
2019
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
tesis doctoral
Estado
versión aceptada
Colaborador/a o director/a de tesis
Soria, Delia Beatriz
Cabello, Carmen Inés
Descripción
En el presente trabajo de investigación se aborda un trabajo interdisciplinario entre diferentes áreas tanto como físicoquímica, biológica y catálisis. En la primera parte se describen los soportes estudiados, del tipo aluminosilicatos tales como Zeolitas, Montmorillonitas, natural y sintéticas (K10 y K30) los cuales, fueron modificados con soluciones ácidas y básicas y también con tratamientos térmicos. Es conocido el hecho que la técnica de caracterización para estos soportes, la que mayor información aporta desde el punto de vista estructural es la sorción de nitrógeno y por tanto, la más utilizada. Es por ello, que en este Trabajo se realizaron aportes a está técnica, en la búsqueda de la isoterma más adecuada para la descripción de cada una de las muestras y la implementación de modelos como el de Villoroel, Barrera y Sapag (VBS) para la caracterización de poros de las muestras. Con miras en mejorar la descripción que aporta la técnica de sorción de nitrógeno,la isoterma tipo Brunauer, Emmett y Teller (BET) es la más utilizada y no siempre describe adecuadamente los valores experimentales. Por otra parte, siendo el equipamiento utilizado muy costoso y poco versátil, en este Trabajo, se plantea la técnica de DLS (Dynamic Laser Speckle) como una herramienta complementaria para la caracterización de los materiales utilizados como soporte, técnica en la cual se plantean modelos que permiten describir la evolución de la absorción en función del tiempo. En segunda instancia se estudiaron compuestos de coordinación con un ligando de interés biológico como la Sulfametazina y con metales de transición como Cobalto (II), Níquel (II), Cobre (II) y Zinc (II). Se estudió además, el efecto del agregado de un ligando auxiliar, como la 2,2$^{\prime}$-Bipiridina (Bpy) para la obtención de complejos ternarios y con los mismos metales. Los complejos, tanto los binarios como los ternarios, fueron caracterizados desde el punto de vista físico-químico y biológico, en particular sus propiedades antibacterianas. Respecto a los ensayos biológicos realizados para todos los compuestos de coordinación estudiados, el complejo binario de Co (II) fue el que mostró una mejor actividad antibacteriana \textit{in vitro} con efecto bactericida en relación a los halos de inhibición. Con base a los resultados obtenidos, en la primera y segunda parte de este trabajo de tesis, se llevó a cabo el estudio del efecto del anclaje de los compuestos de coordinación en los diferentes soportes, obteniendo lo que denominaremos materiales híbridos, con la idea de contribuir al estudio fisicoquímico y biológico de los mismos y un eventual estudio catalítico. Basados en los buenos resultados en la obtención de materiales híbridos y en la importancia de la reacción selectiva de hidrogenación de acetofenona, se estudio esta reacción utilizando catalizadores monometálicos a base de níquel (NO_3).6H_2O (nitrato de níquel) soportado sobre cuatro muestras de la zeolita (evaluación de la influencia del soporte en el rendimiento catalítico) y utilizando un catalizador bimetálico que se obtuvo utilizando el complejo binario de cobalto soportado sobre la montmorillonita natural y posteriormente modificado por el nitrato de níquel. Para mejorar la descripción de las propiedades de los catalizadores, se aplicaron las técnicas de titulación con n-butilamina y reducción por temperatura programada, donde la primera permitió determinar la acidez de las muestras a partir de modelos planteados para su descripción y la segunda permitió determinar temperaturas de reducción y energías de ligaduras. Para lograr este ultimo objetivo se desarrollaron cálculos utilizando el modelo de orden n de Avrami-Erofeev. Finalmente para ampliar el alcance de la técnica DLS como complementaria y determinar la superficie específica se estudia esta técnica en diversas muestras. Es en este sentido, se describen las curvas de calibración de las zeolitas, arcillas, alúminas y sílices. Estas curvas permiten determinar la superficie específica de una muestra utilizando el tiempo característico, el cual es medido utilizando la técnica DLS. La superficie específica puede ser la de la isoterma BET o la que resulta ser la más adecuada para cada tipo de muestra.
Doctor en Ciencias Exactas, área Química
Universidad Nacional de La Plata
Facultad de Ciencias Exactas
Materia
Ciencias Exactas
Química
soportes, complejos, híbridos
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
http://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0/
Repositorio
SEDICI (UNLP)
Institución
Universidad Nacional de La Plata
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Es por ello, que en este Trabajo se realizaron aportes a está técnica, en la búsqueda de la isoterma más adecuada para la descripción de cada una de las muestras y la implementación de modelos como el de Villoroel, Barrera y Sapag (VBS) para la caracterización de poros de las muestras. Con miras en mejorar la descripción que aporta la técnica de sorción de nitrógeno,la isoterma tipo Brunauer, Emmett y Teller (BET) es la más utilizada y no siempre describe adecuadamente los valores experimentales. Por otra parte, siendo el equipamiento utilizado muy costoso y poco versátil, en este Trabajo, se plantea la técnica de DLS (Dynamic Laser Speckle) como una herramienta complementaria para la caracterización de los materiales utilizados como soporte, técnica en la cual se plantean modelos que permiten describir la evolución de la absorción en función del tiempo. 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