Confinement effects in protonation reactions catalyzed by zeolites with large void structures

• Autores: Zalazar, María Fernanda; Cabral, Néstor Damián; Romero Ojeda, Gonzalo David; Alegre, Clara Iris Aymará; Peruchena, Nélida María
• Año de publicación: 2018
• Idioma: inglés
• Tipo de recurso: artículo
• Fuente: Journal of Physical Chemistry A, 2018, vol. 122, no. 48, p. 27350-27359.
• Institución: Universidad Nacional del Nordeste

Fil: Zalazar, María Fernanda. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales y Agrimensura; Argentina.
Fil: Zalazar, María Fernanda. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino; Argentina.
Fil: Cabral, Néstor Damián. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales y Agrimensura Universidad Nacional del Nordeste; Argentina.
Fil: Romero Ojeda, Gonzalo David. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales y Agrimensura Universidad Nacional del Nordeste; Argentina.
Fil: Alegre, Clara Iris Aymará. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales y Agrimensura; Argentina.
Fil: Alegre, Clara Iris Aymará. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Química Básica y Aplicada del Nordeste Argentino; Argentina.
Fil: Peruchena, Nélida María. Universidad Nacional del Nordeste. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales y Agrimensura; Argentina.
Fil: Peruchena, Nélida María. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Procesos Biotecnológicos y Químicos; Argentina.
In the present work, we studied the protonation reaction of styrene inside the cavity of acidic H-Y zeolite. Density functional theory calculation using M06-2X functional and analysis of quantum theory of atoms in molecules are used to investigate the confinement effects of zeolite framework on species involved on the reaction. A detailed analysis of the topology of the electron density of interactions among reactants, transition state, and intermediate products with the cavity of H-Y zeolite is performed, extracting conclusions about adsorption, catalysis, and confinement effects. Identification and quantification of host−guest interactions between zeolite framework and styryl cation support the larger contribution of weak closed-shell interactions in stabilization of the formed carbenium ion. Our results clearly show that reaction energies for all formed species inside a zeolite with large void structure are also significantly governed by the confinement effects related to weak host−guest interactions. In other words, zeolite confinement effect is a crucial factor that may affect the catalytic activity even on zeolites with large pore size and void structure as H-Y.