Kinetic modeling of a heterogeneous Fenton‐type oxidative treatment of complex industrial efuent

Autores
Covinich, Laura Gabriela; Felissia, Fernando Esteban; Massa, Paola Andrea; Fenoglio, Rosa Juana; Area, María Cristina
Año de publicación
2018
Idioma
inglés
Tipo de recurso
artículo
Estado
versión publicada
Descripción
Fil: Covinich, Laura Gabriela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico (Nordeste). Instituto de Materiales de Misiones. Programa de celulosa y papel; Argentina.
Fil: Covinich, Laura Gabriela. Universidad Nacional de Misiones. Facultad de Ciencias Exactas, Química y Naturales. Instituto de Materiales de Misiones. Programa de celulosa y papel; Argentina.
Fil: Felissia, Fernando Esteban. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico (Nordeste). Instituto de Materiales de Misiones. Programa de celulosa y papel; Argentina.
Fil: Felissia, Fernando Esteban. Universidad Nacional de Misiones. Facultad de Ciencias Exactas, Química y Naturales. Instituto de Materiales de Misiones. Programa de celulosa y papel; Argentina.
Fil: Massa, Paola Andrea. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Departamento de Ingeniería Química; Argentina.
Fil: Massa, Paola Andrea. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico (Mar del Plata). Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. División Catalizadores y Superficies; Argentina.
Fil: Massa, Paola Andrea. Universidad Nacional de Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. División Catalizadores y Superficies; Argentina.
Fil: Fenoglio, Rosa Juana. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Departamento de Ingeniería Química; Argentina.
Fil: Fenoglio, Rosa Juana. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico (Mar del Plata). Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. División Catalizadores y Superficies; Argentina.
Fil: Fenoglio, Rosa Juana. Universidad Nacional de Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. División Catalizadores y Superficies; Argentina.
Fil: Area, María Cristina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico (Nordeste). Instituto de Materiales de Misiones. Programa de celulosa y papel; Argentina.
Fil: Area, María Cristina. Universidad Nacional de Misiones. Facultad de Ciencias Exactas, Química y Naturales. Instituto de Materiales de Misiones. Programa de celulosa y papel; Argentina.
This work proposes a kinetic model for the reactions involved in the heterogeneous copper-based Fenton-type oxidation of mixed recalcitrant compounds in a real industrial effluent from the alkaline sulfite treatment of wood. This kind of treatment is unusual in this industry due to the complexity of the effluents and the high costs involved in total mineralization of the organic matter. Nevertheless, conversion of recalcitrant to degradable compounds and catalyst recovery can make the difference. The complexity of the effluent and the great number of compounds formed as intermediates, make extremely difficult the identification and quantification of the individual reactions that occur during oxidation. To solve this drawback TOC parameter was used as a representative measurement. To verify the level of TOC degradation produced by the heterogeneous catalysis reaction, experiences of homogeneous catalysis and adsorption were accomplished. The studied temperature range was 45–80 °C. A “two-step” kinetic model was applied to TOC reduction in heterogeneous and homogeneous oxidations, admitting two sequential steps of oxidation: a first fast stage (“seconds stage”) followed by a slow one (“minutes stages”). Kinetic constants were obtained for both processes and activation energies were also determined for the “minutes stage” step (33.17 kJ/mol and 15.13 kJ/mol, respectively). Homogeneous catalysis studies confirm mass transfer limitations in heterogeneous oxidations. Experiences of adsorption of organic matter on CuO/γ-Al2O3 catalyst demonstrated that this phenomenon is exothermic and cannot be neglected. The activation energy of adsorption was determined as 7.32 kJ/mol. Catalysts were characterized through SEM, EDS, XRD, FTIR, and TGA.
Materia
Advanced oxidation
Alkaline sulfte wood treatment
Heterogeneous Fenton type reactions
Recalcitrant compounds
Kinetics
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
Atribución-NoComercial-CompartirIgual 4.0 Internacional
Repositorio
Repositorio Institucional Digital de la Universidad Nacional de Misiones (UNaM)
Institución
Universidad Nacional de Misiones
OAI Identificador
oai:rid.unam.edu.ar:20.500.12219/4348
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Universidad Nacional de Misiones. Facultad de Ciencias Exactas, Química y Naturales. Instituto de Materiales de Misiones. Programa de celulosa y papel; Argentina.Fil: Massa, Paola Andrea. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Departamento de Ingeniería Química; Argentina.Fil: Massa, Paola Andrea. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico (Mar del Plata). Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. División Catalizadores y Superficies; Argentina.Fil: Massa, Paola Andrea. Universidad Nacional de Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. División Catalizadores y Superficies; Argentina.Fil: Fenoglio, Rosa Juana. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Departamento de Ingeniería Química; Argentina.Fil: Fenoglio, Rosa Juana. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico (Mar del Plata). Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. División Catalizadores y Superficies; Argentina.Fil: Fenoglio, Rosa Juana. Universidad Nacional de Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. División Catalizadores y Superficies; Argentina.Fil: Area, María Cristina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico (Nordeste). Instituto de Materiales de Misiones. Programa de celulosa y papel; Argentina.Fil: Area, María Cristina. Universidad Nacional de Misiones. Facultad de Ciencias Exactas, Química y Naturales. Instituto de Materiales de Misiones. Programa de celulosa y papel; Argentina.This work proposes a kinetic model for the reactions involved in the heterogeneous copper-based Fenton-type oxidation of mixed recalcitrant compounds in a real industrial effluent from the alkaline sulfite treatment of wood. This kind of treatment is unusual in this industry due to the complexity of the effluents and the high costs involved in total mineralization of the organic matter. Nevertheless, conversion of recalcitrant to degradable compounds and catalyst recovery can make the difference. The complexity of the effluent and the great number of compounds formed as intermediates, make extremely difficult the identification and quantification of the individual reactions that occur during oxidation. To solve this drawback TOC parameter was used as a representative measurement. To verify the level of TOC degradation produced by the heterogeneous catalysis reaction, experiences of homogeneous catalysis and adsorption were accomplished. The studied temperature range was 45–80 °C. A “two-step” kinetic model was applied to TOC reduction in heterogeneous and homogeneous oxidations, admitting two sequential steps of oxidation: a first fast stage (“seconds stage”) followed by a slow one (“minutes stages”). Kinetic constants were obtained for both processes and activation energies were also determined for the “minutes stage” step (33.17 kJ/mol and 15.13 kJ/mol, respectively). Homogeneous catalysis studies confirm mass transfer limitations in heterogeneous oxidations. Experiences of adsorption of organic matter on CuO/γ-Al2O3 catalyst demonstrated that this phenomenon is exothermic and cannot be neglected. The activation energy of adsorption was determined as 7.32 kJ/mol. 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