Fenómenos de relajación y movilidad iónica en un vidrio paradigmático : el metasilicato de litio - Balbuena, Cristian (2015)
En el presente trabajo de tesis se estudió utilizando el formalismo de la Dinámica Molecular al sistema de metasilicato de litio (Li2SiO3) -considerado como un vidrio paradigmático- para intentar identificar y comprender los mecanismos elementales involucrados en el fenómeno de transporte de carga. Este sistema puede suponerse constituido por dos subsistemas con comportamientos dinámicos marcadamente diferenciables: uno muy móvil formado por los cationes de litio y otro, muy poco móvil, dado por su matriz v´ıtrea (en este caso, formada por los átomos de ox´ıgeno y de silicio). La co-existencia de estos dos subsistemas dinámicos permitió abordar temáticas de gran interés en la física de los vidrios. Por un lado, focalizando el estudio en el comportamiento de los iones móviles, se analizaron las componentes elementales de la dinámica de estos iones. A su vez, mediante la incorporación de óxido de potasio (que da lugar a la existencia simultánea de dos iones móviles: Li y K) permiti´o indagar en las características dinámicas de esta mezcla de iones móviles, en busca de aportar elementos para una mayor comprensi´on del denominado Efecto Alcalino Mixto. Por otra parte, mediante el estudio en el comportamiento de la matriz vítrea (constituida por tetraedros de SiO4), se analizó la naturaleza de los fen´omenos de relajación microscópicos que ocurren en el sistema. Concretamente, en colaboración con el grupo del Dr. Daniel Stariolo en el laboratorio de Sistemas Complejos del Instituto de Física de la Universidad Federal do Rio Grande do Sul, se analizaron las particularidades orientacionales de las unidades tetraédricas que conforman la matriz vítrea. Esto permitió describir el sistema en términos de dos temperaturas características: la Tg, temperatura de transición vítrea; y la Tc, temperatura de referencia en el contexto descripto por la teoría de Mode-Coupling. Por último, se abordó la hipótesis de la pérdida de ergodicidad en el sistema vítreo cuando la temperatura del mismo se aproxima a su Tg. De las evidencias dinámicas observadas, surgió el pragmatismo de esta hipótesis con respecto a la “ventana de tiempo” en la cual el sistema es observado.