Rational Design of 2D Supramolecular Networks Switchable by External Electric Fields

Autores
Cometto, Fernando P.; Arisnabarreta, Nicolás; Vanta, Radovan; Jacquelín, Daniela K.; Vyas, Vijay; Lotsch, Bettina V.; Paredes Olivera, Patricia A.; Patrito, E. Martín; Lingenfelder, Magalí
Año de publicación
2024
Idioma
inglés
Tipo de recurso
artículo
Estado
versión publicada
Descripción
2 Year Impact Factor 2023: 15.8
Fil: Cometto Fernando P. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisicoquímica; Argentina.
Fil: Cometto Fernando P. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.
Fil: Cometto Fernando P. Max Planck-EPFL. Laboratory for Molecular Nanoscience and IPHYS, Lausanne; Switzerland.
Fil: Arisnabarreta, Nicolás. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisicoquímica; Argentina.
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Fil: Vyas, Vijay. Max Planck. Institute for Solid State Research, Stuttgart; Germany
Fil: Lotsch, Bettina V. Max Planck Institute for Solid State Research, Stuttgart; Germany.
Fil: Lotsch, Bettina V. University of Munich. Department of Chemistry, Munich; Germany.
Fil: Paredes Olivera, Patricia A. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Teórica y Computacional; Argentina.
Fil: Patrito, E. Martín. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisicoquímica; Argentina.
Fil: Patrito, E. Martín. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.
Fil: Lingenfelder, Magalí. Max Planck-EPFL Laboratory for Molecular Nanoscience and IPHYS, Lausanne; Switzerland.
The reversible formation of hydrogen bonds is a ubiquitous mechanism for controlling molecular assembly in biological systems. However, achieving predictable reversibility in artificial two-dimensional (2D) materials remains a significant challenge. Here, we use an external electric field (EEF) at the solid/liquid interface to trigger the switching of H-bond-linked 2D networks using a scanning tunneling microscope. Assisted by density functional theory and molecular dynamics simulations, we systematically vary the molecule-to-molecule interactions, i.e., the hydrogen-bonding strength, as well as the molecule-to-substrate interactions to analyze the EEF switching effect. By tuning the building block’s hydrogen-bonding ability (carboxylic acids vs aldehydes) and substrate nature and charge (graphite, graphene/Cu, graphene/SiO2), we induce or freeze the switching properties and control the final polymorphic output in the 2D network. Our results indicate that the switching ability is not inherent to any particular building block but instead relies on a synergistic combination of the relative adsorbate/adsorbate and absorbate/substrate energetic contributions under surface polarization. Furthermore, we describe the dynamics of the switching mechanism based on the rotation of carboxylic groups and proton exchange, which generate the polarizable species that are influenced by the EEF. This work provides insights into the design and control of reversible molecular assembly in 2D materials, with potential applications in a wide range of fields, including sensors and electronics.
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Materia
Chemical structure
Interfaces
Molecular structure
Molecules
Scanning tunneling microscopy
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
Repositorio
Repositorio Digital Universitario (UNC)
Institución
Universidad Nacional de Córdoba
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Departamento de Fisicoquímica; Argentina.Fil: Patrito, E. Martín. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina.Fil: Lingenfelder, Magalí. Max Planck-EPFL Laboratory for Molecular Nanoscience and IPHYS, Lausanne; Switzerland.https://orcid.org/0000-0002-0825-2312https://orcid.org/0000-0002-9546-1250https://orcid.org/0000-0002-1770-603Xhttps://orcid.org/0000-0002-9309-0249https://orcid.org/0000-0002-3094-303Xhttps://orcid.org/0000-0002-0218-8946https://orcid.org/0000-0002-5817-966Xhttps://orcid.org/0000-0003-1362-88792024-01-23info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/articlehttp://purl.org/coar/resource_type/c_6501info:ar-repo/semantics/articuloapplication/pdfCometto, F. P., Arisnabarreta, N., Vanta, R., Jacquelín, D. K., Vyas, V., Lotsch, B. V., ... & Lingenfelder, M. (2024). Rational design of 2D supramolecular networks switchable by external electric fields. 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