Conversión de compuestos orgánicos oxigenados y parafinas livianas a hidrocarburos aromáticos, sobre zeolitas pentasiliceas tipo ZSM y ZBS en un solo paso

• Autores: Anunziata, Oscar Alfredo
• Año de publicación: 1987
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Orio, Oscar Angel; Suarez, Angela Ramona; Rossi, Roberto Arturo; Juliani, Héctor Ramón; Herrero, Eduardo Renato; Fumarola, Martín José
• Materia: Catálisis; Hidrocarburos; Parafinas; Compuestos orgánicos; Zeolitas
• Institución: Universidad Nacional de Córdoba

Tesis (Dr. en Ciencias Químicas)--Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas, 1987.
Fil: Anunziata, Oscar Alfredo. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina.
El presente trabajo de tesis, trata fundamentalmente del estudio de las reacciones de conversión de compuestos oxigenados, particularmente los obtenidos por fermentación de materias primas renovables, a hidrocarburos, en un solo paso. El objetivo final es producir un combustible alternativo que pueda sustituir -en parte- las materias primas tradicionales de naturaleza no renovables. En dicho proceso de conversión Interviene como parte fundamental un catalizador sólido, capaz de transformar compuestos oxigenados en hidrocarburos en el rango de las naftas en un solo paso, el cual fue desarrollado en base a patentes presentadas por la empresa MOBIL alrededor de los años 1970. Debido a modificaciones Introducidas en su sintesis y a enérgicas condiciones de reacción , es que la elevada porción de aromáticos obtenidos hace aún más atrayente el proceso por la posibilidad de guiar la reacción hacia la sintesis de los mismos. En este trabajo se tuvo como objetivo, no sólo la sintesis de hidrocarburos capaces de ser una alternativa para el reemplazo de combustibles, sino especialmente obtener hidrocarburos aromáticos, especificamente Benceno-Tolueno-Xileno (B-T--X), en función de la elevada selectividad puesta de manifiesto por los catalizadores desarrolla-dos. Las zeolitas sintéticas tipo ZSM, son aluminosilicatos ordenados en estructuras cristalinas, con elevada acidez, capaces de intervenir en toda la cadena de reacciones que van desde la pérdida de agua. la posterior oligomerización, ZSM son las siglas de Zeolites Socony Mobil, anterior denominación de la actual empresa petrolera MOBIL. ransferencia de hidrógeno hasta la arornatiza- ci6n final. La acidez de estos catalizadores depende básicamente del reemplazo de átomos de silicio por aluminio, ordenándose en estructuras cristalinas tetrahédricas, lo que implica una carga formal negativa, la que debe ser neutralizada por un proton. En virtud de la gran deslocalizacion de tal carga negativa, de acuerdo al modelo obtenido de la mecánicacuántica, que permite considerar a toda la estructura zeolitica como una base débil pero blanda, es que el catalizador posee una elevada acidez Los catalizadores desarrollados son de la familia de las zeolitas selectoras de forma molecular, y dentro de ellas las de base ZSM. En general las zeolitas han sido utilizadas desde hace tiempo como tamices moleculares, pero las de base ZSM, presentan además una gran capacidad de selección de moléculas tanto del reactivo como del producto y de los estados de transición ellas las de base ZSM. En general las zeolitas han sido utilizadas desde hace tiempo como tamices moleculares, pero las de base ZSM, presentan además una gran capacidad de selección de moléculas tanto del reactivo como del producto y de los estados de transición, como asi también una incomparable actividad en el tiempo, que se traduce en una menor tendencia a la pérdida de las cualidades de intercambio protónico. El presente trabajo ha sido dividido en dos partes: a) En la primera se desarrollan catalizadores con base ZSM- 5 y ZSM-11, con aluminio como los responsable de la actividad catalitica. Con dichos catalizadores se estudiaron reacciones de conversión de varios compuestos oxigenados, en distintas condiciones de entorno. Al mismo tiempo se estudió la influencia del agua en el tiempo de vida util del catalizador, empleándola como co-alimentación En la segunda parte, se desarrolla un estudio sistemático sobre la síntesis de una nueva zeolita con boro en posición tetrahdrica, denominada zeolita borosilicato tipo ZBS, con la que también se investigaron reacciones de conversión de compuestos oxigenados y parafinas livianas a hidrocarburos, especialmente B-T-X, mostrando el nuevo catalizador una elevada selectividad a estos productos. A las zeolitas con base ZSM, se las caracterizó especialmente por difracción de,rayos X, mientras que a las de base ZBS, además de XRD, se las caracterizó por Microscopia de Barrido Electrónico, Análisis Térmicos, junto a una técnica especial desarrollada en nuestro laboratorio, de desorcion del agente plantilla empleado en la síntesis de los catalizadores (tetra n-propil amonio y tetra n-butil amonio) denominada Desorción Termica Programada Cromotografica , (DTPC). La Cromatografia en Fase Gaseosa fue el método utilizado para la identificación y valoración de los productos de reacción de cada una de las reacciones de conversión.
Fil: Anunziata, Oscar Alfredo. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina.