Estrategias electroquímicas para el diseño de ensambles de nanohíbridos bidimensionales con nanopartículas metálicas para aplicaciones avanzadas

• Autores: Fioravanti, Federico
• Año de publicación: 2024
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Lacconi, Gabriela Ines; Linarez Perez, Omar Ezequiel; Uberman, Paula Marina; Bajales Luna, Noelia; Alvarez, Rosa María Susana
• Materia: Nanocompuestos; Nanopartículas del metal; Compuestos de Oro; Grafito; Carbono; Nanoestructuras; Electroquímica; Fotoquímica; Fisicoquimica; Hidrógeno; Catálisis
• Institución: Universidad Nacional de Córdoba

Tesis (Doctor en Ciencias Químicas) - - Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas, 2024.
Fil: Fioravanti, Federico. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina
El propósito científico de la presente Tesis Doctoral consistió en la síntesis de distintos nanomateriales híbridos, mediante diversos métodos de ensamble de láminas 2D (grafeno, GO, rGO y MoS2) o puntos cuánticos de carbono (CQDs/GQDs) y NPs metálicas (Pd, Au, Ag), dispersos en solución acuosa o soportados sobre electrodos de ITO o papel de filtro. Los novedosos ensambles de los híbridos de estos materiales, se obtuvieron en forma estable con el empleo de métodos electroquímicos, químicos y fotoquímicos. Los análisis de las características fisicoquímicas determinaron su empleo en electrocatálisis para la generación de hidrógeno, catálisis orgánica, la detección ultrasensible SERS y degradación de colorantes, lo que demuestra la amplia variedad en aplicaciones de avanzada. Los nanomateriales 2D son materiales emergentes con propiedades únicas que se originan por la particularidad de ubicar sus átomos, casi en su totalidad, en la superficie. Además, el espesor de este tipo de materiales es de unas pocas capas de átomos, confiriendo una gran área superficial y propiedades fisicoquímicas específicas, lo que los convierte en un componente sumamente interesante para conformar nanoestructuras híbridas. El logro exitoso del aislamiento de una capa de átomos de carbono, por parte de A. Geim y K. Novovoselov en 2004, dio origen al grafeno. Por este descubrimiento fueron galardonados con el premio Nobel de Física en 2010. Este suceso incrementó el interés del estudio de sus propiedades y el desarrollo estratégico para una amplia variedad de aplicaciones. La aparición del grafeno marcó un hito dentro de la nanociencia y permitió que nuevos nanomateriales 2D fuesen desarrollados, tales como el óxido de grafeno (GO) y óxido de grafeno reducido (rGO), los dicalcogenuros de metales de transición (TMDs), entre otros. Las estructuras híbridas 2D-NPs conformadas por nanomateriales bidimensionales (2D) y nanopartículas metálicas (NPs) son especialmente atractivas. Además de conservar las propiedades ópticas, electrónicas, magnéticas, etc. de cada material individual, adquieren nuevas características debido a la sinergia entre componentes, ampliando su potencialidad en distintas aplicaciones. En la conformación del nanomaterial híbrido 2D-NPs, las estructuras 2D cumplen un rol de soporte o andamio sobre los cuales se pueden crecer, ensamblar, o formar depósitos de otros nanomateriales, como NPs metálicas. Como resultado se obtiene una estructura 3D más compleja, versátil y multifuncional. Las nanopartículas, el otro bloque de las nanoestructuras híbridas, pueden ser metálicas (plasmónicas o magnéticas) y de óxidos metálicos, dependiendo de las propiedades y funciones buscadas en el híbrido. Su distribución particular sobre la superficie de la lámina 2D, conduce a facilitar la transferencia de carga, absorción de luz, conductividad térmica y eléctrica, crea nuevos sitios catalíticos activos, favorece la sensibilidad o selectividad a determinados compuestos, etc. en el ensamble resultante. Así, según cuáles sean los materiales individuales que los componen, pueden ser aplicados en dispositivos electrónicos/optoelectrónicos, biosensores, para el transporte de fármacos, la generación de bioimágenes, el almacenamiento de energía, la catálisis, etc.
The scientific purpose of the present PhD Thesis consisted in the synthesis of different hybrid nanomaterials, by using various assembly methods of 2D flakes (graphene, GO, rGO and MoS2) or carbon quantum dots (CQDs/GQDs) and metallic NPs (Pd, Au, Ag), dispersed in aqueous solution or supported on ITO electrodes or filter paper. The novel hybrid assemblies of these materials were obtained in a stable form with the use of electrochemical, chemical and photochemical methods. Analysis of physicochemical characteristics determines its use in electrocatalysis for hydrogen generation, organic catalysis, ultrasensitive SERS detection and dye degradation, demonstrating the wide variety of advanced applications. 2D nanomaterials are emerging materials with unique properties that originate from the particularity of the location of their atoms, almost entirely on the surface. In addition, the thickness of this type of materials is only a few layers of atoms, providing a large surface area and specific physicochemical properties, which makes them an extremely interesting component to form hybrid nanostructures. The successful isolation of one layer of carbon atoms by A. Geim and K. Novovoselov in 2004 resulted in the creation of graphene. For this discovery they were awarded with the Nobel Prize in Physics in 2010. This event increased interest in the study of its properties and strategic development for a wide variety of applications. The appearance of graphene marked a milestone in nanoscience and allowed new 2D nanomaterials to be developed, such as graphene oxide (GO) and reduced graphene oxide (rGO), transition metal dichalcogenides (TMDs), among others. 2D-NPs hybrid structures formed by two-dimensional (2D) nanomaterials and metallic nanoparticles (NPs) are particularly attractive. In addition to preserving the optical, electronic, magnetic, etc. properties of each individual material, they acquire new characteristics due to the synergy between components, expanding their potential in different applications. In the conformation of the 2D-NPs hybrid nanomaterial, the 2D structures play the role of support or scaffold on which other nanomaterials, such as metallic NPs, can grow, assemble, or form reservoirs. The result is a more complex, versatile and multifunctional 3D structure. Nanoparticles, the other building block of hybrid nanostructures, can be metallic (plasmonic or magnetic) and metal oxides, depending on the properties and functions required for the hybrid. Its particular distribution on the 2D film leads to facilitate the charge transfer, light absorption, thermal and electrical conductivity, creates new catalytic active sites, favors sensitivity or selectivity to certain compounds, etc. Thus, depending on the individual component materials, they can be applied in electronic/optoelectronic devices, biosensors, drug delivery, bioimaging, energy storage, catalysis, etc.
2026-04-30
Fil: Fioravanti, Federico. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina