Caracterización estructural de Cdots mediante espectroscopia UV-Vis, IR, RMN y modelado DFT y TDDFT
- Autores
- Arroyave Rodriguez, Jeison Manuel; Ambrusi, Rubén Eduardo; Robein, Yael Nicolas; Pronsato, Maria Estela; Brizuela, Graciela Petra; Di Nezio, Maria Susana; Centurión, María Eugenia
- Año de publicación
- 2021
- Idioma
- español castellano
- Tipo de recurso
- documento de conferencia
- Estado
- versión publicada
- Descripción
- Los puntos cuánticos de carbono (Cdots) han ido creciendo en popularidad gracias a sus propiedades fluorescentes, biocompatibilidad, baja toxicidad y gran estabilidad en medio acuoso, desde su descubrimiento en el año 2005. Los mismos se clasifican según su estructura, como nanodots de carbono (CNDs), puntos cuánticos de grafeno (GQDs) y puntos de polímero (PDs). Desde el año 2015, surgen los puntos de polímeros de carbono (PCDs), que tienen una estructura híbrida que consiste en un pequeño núcleo de carbono rodeado de polímeros. En este trabajo se realizó la caracterización estructural mediante una combinación de estudios experimentales y teóricos para la identificación del tipo de Cdots obtenidos en nuestro laboratorio a partir de una síntesis verde1 . Los Cdots se obtuvieron mediante un método Bottom-Up usando calentamiento por microondas y glucosa como precursor1 . Posteriormente, se purificaron por filtración, diálisis y cromatografía en columna. La caracterización se realizó por espectroscopía UV-Vis, IR y RMN 1D y 2D de alta resolución. Desde el punto de vista teórico se realizaron cálculos del funcional de la densidad (DFT) y funcional de la densidad dependiente del tiempo (TDDFT) 1 . Adicionalmente, a partir de los cálculos DFT, se obtuvieron las frecuencias en el límite armónico mediante dinámica de red para hallar los espectros IR teóricos. Los resultados experimentales obtenidos por RMN sugieren la presencia de dos monómeros que constituyen la estructura de los Cdots como una estructura polimérica. Se observó un ácido carboxílico de cuatro carbonos y se identificó otro monómero o molécula con la presencia de un grupo aldehído en su estructura (Figura 1). El análisis y la interpretación de los resultados experimentales sugieren la presencia de Cdots del tipo PDs o PCDs, o una combinación de ambos. Los PDs se caracterizan por estar formados únicamente por estructuras poliméricas y las PCDs por estar formados por un pequeño núcleo de carbono rodeado de estructuras poliméricas. Los cálculos obtenidos por DFT y TDDFT dilucidaron estos resultados basándose en las predicciones teóricas de los espectros UV-Vis e IR de las estructuras detectadas experimentalmente. Según estos resultados, el plasmón observado en los espectros UV-Vis está relacionado con las transiciones π-π* de las moléculas de un hidrocarburo aromático policíclico con pocos anillos aromáticos. Este tipo de moléculas probablemente constituyen el núcleo de carbono de los Cdots, y son detectadas por la radiación UV-Vis transmitida a través de la envoltura de los polímeros. Por su parte, el cálculo IR teórico muestra que tanto los monómeros propuestos como la estructura del núcleo son fundamentales para generar algunas de las bandas observadas experimentalmente. Por ello, los cálculos DFT y TDDFT realizados confirman la formación de PCDs como se muestra en la Figura 11 . La metodología empleada en este trabajo podría utilizarse para caracterizar estructuralmente otros tipos de Cdots con diferentes tipos de síntesis y precursores, aspecto que es de crucial importancia, tanto desde el punto de vista estructural como de una futura aplicación.
Fil: Arroyave Rodriguez, Jeison Manuel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Química del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Química. Instituto de Química del Sur; Argentina
Fil: Ambrusi, Rubén Eduardo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Física del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Física. Instituto de Física del Sur; Argentina
Fil: Robein, Yael Nicolas. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Química del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Química. Instituto de Química del Sur; Argentina
Fil: Pronsato, Maria Estela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Física del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Física. Instituto de Física del Sur; Argentina
Fil: Brizuela, Graciela Petra. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Física del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Física. Instituto de Física del Sur; Argentina
Fil: Di Nezio, Maria Susana. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Química del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Química. Instituto de Química del Sur; Argentina
Fil: Centurión, María Eugenia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Química del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Química. Instituto de Química del Sur; Argentina
XI Congreso Argentino de Química Analítica
Corrientes
Argentina
Asociacion Argentina de Químicos Analíticos
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En este trabajo se realizó la caracterización estructural mediante una combinación de estudios experimentales y teóricos para la identificación del tipo de Cdots obtenidos en nuestro laboratorio a partir de una síntesis verde1 . Los Cdots se obtuvieron mediante un método Bottom-Up usando calentamiento por microondas y glucosa como precursor1 . Posteriormente, se purificaron por filtración, diálisis y cromatografía en columna. La caracterización se realizó por espectroscopía UV-Vis, IR y RMN 1D y 2D de alta resolución. Desde el punto de vista teórico se realizaron cálculos del funcional de la densidad (DFT) y funcional de la densidad dependiente del tiempo (TDDFT) 1 . Adicionalmente, a partir de los cálculos DFT, se obtuvieron las frecuencias en el límite armónico mediante dinámica de red para hallar los espectros IR teóricos. Los resultados experimentales obtenidos por RMN sugieren la presencia de dos monómeros que constituyen la estructura de los Cdots como una estructura polimérica. Se observó un ácido carboxílico de cuatro carbonos y se identificó otro monómero o molécula con la presencia de un grupo aldehído en su estructura (Figura 1). El análisis y la interpretación de los resultados experimentales sugieren la presencia de Cdots del tipo PDs o PCDs, o una combinación de ambos. Los PDs se caracterizan por estar formados únicamente por estructuras poliméricas y las PCDs por estar formados por un pequeño núcleo de carbono rodeado de estructuras poliméricas. Los cálculos obtenidos por DFT y TDDFT dilucidaron estos resultados basándose en las predicciones teóricas de los espectros UV-Vis e IR de las estructuras detectadas experimentalmente. Según estos resultados, el plasmón observado en los espectros UV-Vis está relacionado con las transiciones π-π* de las moléculas de un hidrocarburo aromático policíclico con pocos anillos aromáticos. Este tipo de moléculas probablemente constituyen el núcleo de carbono de los Cdots, y son detectadas por la radiación UV-Vis transmitida a través de la envoltura de los polímeros. Por su parte, el cálculo IR teórico muestra que tanto los monómeros propuestos como la estructura del núcleo son fundamentales para generar algunas de las bandas observadas experimentalmente. Por ello, los cálculos DFT y TDDFT realizados confirman la formación de PCDs como se muestra en la Figura 11 . La metodología empleada en este trabajo podría utilizarse para caracterizar estructuralmente otros tipos de Cdots con diferentes tipos de síntesis y precursores, aspecto que es de crucial importancia, tanto desde el punto de vista estructural como de una futura aplicación.Fil: Arroyave Rodriguez, Jeison Manuel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Química del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Química. Instituto de Química del Sur; ArgentinaFil: Ambrusi, Rubén Eduardo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Física del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Física. Instituto de Física del Sur; ArgentinaFil: Robein, Yael Nicolas. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Química del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Química. Instituto de Química del Sur; ArgentinaFil: Pronsato, Maria Estela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Física del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Física. Instituto de Física del Sur; ArgentinaFil: Brizuela, Graciela Petra. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. 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Los PDs se caracterizan por estar formados únicamente por estructuras poliméricas y las PCDs por estar formados por un pequeño núcleo de carbono rodeado de estructuras poliméricas. Los cálculos obtenidos por DFT y TDDFT dilucidaron estos resultados basándose en las predicciones teóricas de los espectros UV-Vis e IR de las estructuras detectadas experimentalmente. Según estos resultados, el plasmón observado en los espectros UV-Vis está relacionado con las transiciones π-π* de las moléculas de un hidrocarburo aromático policíclico con pocos anillos aromáticos. Este tipo de moléculas probablemente constituyen el núcleo de carbono de los Cdots, y son detectadas por la radiación UV-Vis transmitida a través de la envoltura de los polímeros. Por su parte, el cálculo IR teórico muestra que tanto los monómeros propuestos como la estructura del núcleo son fundamentales para generar algunas de las bandas observadas experimentalmente. Por ello, los cálculos DFT y TDDFT realizados confirman la formación de PCDs como se muestra en la Figura 11 . La metodología empleada en este trabajo podría utilizarse para caracterizar estructuralmente otros tipos de Cdots con diferentes tipos de síntesis y precursores, aspecto que es de crucial importancia, tanto desde el punto de vista estructural como de una futura aplicación. Fil: Arroyave Rodriguez, Jeison Manuel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Química del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Química. Instituto de Química del Sur; Argentina Fil: Ambrusi, Rubén Eduardo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Física del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Física. Instituto de Física del Sur; Argentina Fil: Robein, Yael Nicolas. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Química del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Química. Instituto de Química del Sur; Argentina Fil: Pronsato, Maria Estela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Física del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Física. Instituto de Física del Sur; Argentina Fil: Brizuela, Graciela Petra. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Física del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Física. Instituto de Física del Sur; Argentina Fil: Di Nezio, Maria Susana. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Química del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Química. Instituto de Química del Sur; Argentina Fil: Centurión, María Eugenia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Bahía Blanca. Instituto de Química del Sur. Universidad Nacional del Sur. Departamento de Química. Instituto de Química del Sur; Argentina XI Congreso Argentino de Química Analítica Corrientes Argentina Asociacion Argentina de Químicos Analíticos Universidad Nacional del Nordeste |
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Los puntos cuánticos de carbono (Cdots) han ido creciendo en popularidad gracias a sus propiedades fluorescentes, biocompatibilidad, baja toxicidad y gran estabilidad en medio acuoso, desde su descubrimiento en el año 2005. Los mismos se clasifican según su estructura, como nanodots de carbono (CNDs), puntos cuánticos de grafeno (GQDs) y puntos de polímero (PDs). Desde el año 2015, surgen los puntos de polímeros de carbono (PCDs), que tienen una estructura híbrida que consiste en un pequeño núcleo de carbono rodeado de polímeros. En este trabajo se realizó la caracterización estructural mediante una combinación de estudios experimentales y teóricos para la identificación del tipo de Cdots obtenidos en nuestro laboratorio a partir de una síntesis verde1 . Los Cdots se obtuvieron mediante un método Bottom-Up usando calentamiento por microondas y glucosa como precursor1 . Posteriormente, se purificaron por filtración, diálisis y cromatografía en columna. La caracterización se realizó por espectroscopía UV-Vis, IR y RMN 1D y 2D de alta resolución. Desde el punto de vista teórico se realizaron cálculos del funcional de la densidad (DFT) y funcional de la densidad dependiente del tiempo (TDDFT) 1 . Adicionalmente, a partir de los cálculos DFT, se obtuvieron las frecuencias en el límite armónico mediante dinámica de red para hallar los espectros IR teóricos. Los resultados experimentales obtenidos por RMN sugieren la presencia de dos monómeros que constituyen la estructura de los Cdots como una estructura polimérica. Se observó un ácido carboxílico de cuatro carbonos y se identificó otro monómero o molécula con la presencia de un grupo aldehído en su estructura (Figura 1). El análisis y la interpretación de los resultados experimentales sugieren la presencia de Cdots del tipo PDs o PCDs, o una combinación de ambos. Los PDs se caracterizan por estar formados únicamente por estructuras poliméricas y las PCDs por estar formados por un pequeño núcleo de carbono rodeado de estructuras poliméricas. Los cálculos obtenidos por DFT y TDDFT dilucidaron estos resultados basándose en las predicciones teóricas de los espectros UV-Vis e IR de las estructuras detectadas experimentalmente. Según estos resultados, el plasmón observado en los espectros UV-Vis está relacionado con las transiciones π-π* de las moléculas de un hidrocarburo aromático policíclico con pocos anillos aromáticos. Este tipo de moléculas probablemente constituyen el núcleo de carbono de los Cdots, y son detectadas por la radiación UV-Vis transmitida a través de la envoltura de los polímeros. Por su parte, el cálculo IR teórico muestra que tanto los monómeros propuestos como la estructura del núcleo son fundamentales para generar algunas de las bandas observadas experimentalmente. Por ello, los cálculos DFT y TDDFT realizados confirman la formación de PCDs como se muestra en la Figura 11 . La metodología empleada en este trabajo podría utilizarse para caracterizar estructuralmente otros tipos de Cdots con diferentes tipos de síntesis y precursores, aspecto que es de crucial importancia, tanto desde el punto de vista estructural como de una futura aplicación. |
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