Efectos de la intercalación de litio en el espectro de excitación de valencia del grafito
- Autores
- Mayorga Quarín, Santiago; Stutz, Guillermo Eduardo; Ceppi, Sergio Andres; Otero, Manuel; Robledo, Carla Belén; Luque, Guillermina Leticia; Leiva, Ezequiel Pedro M.; Barraco Diaz, Daniel Eugenio
- Año de publicación
- 2021
- Idioma
- español castellano
- Tipo de recurso
- documento de conferencia
- Estado
- versión publicada
- Descripción
- Este trabajo tiene como objetivo estudiar el espectro de excitación de electrones de valencia en muestras de grafito policristalino y grafito intercalado con litio en etapas 1 (LiC6) y 2 (LiC12), con el objeto de aportar información concerniente a cambios en la estructura electrónica del grafito cuando es utilizado como ánodo en baterías de ion-Li. Para llevar a cabo el objetivo se utiliza la técnica de dispersión inelástica de rayos X (IXS), la cual nos permite obtener información de las excitaciones de electrones de valencia en función de la energía transferida (ω) y del momento transferido (q), y adémas por trabajar con rayos X duros nos permite obtener información de volumen, evitando problemas de contaminación o irregularidades en la superficie de las muestras. A bajo q los espectros IXS muestran dos picos característicos del espectro de excitaciones de valencia del grafito para q perpendicular al eje c. Dichos picos se asocian a excitaciones tipo plasmónicas que involucran electrones π (pico de baja energía) y π + σ (pico de alta energía). Para q altos el pico de energía más baja deja de apreciarse, posiblemente debido a efectos de amortiguamiento asociados a transiciones interbandas π → π ∗ de baja energía. Ambos picos plasmónicos presentan una dispersión positiva en función de q, en acuerdo con cálculos ab initio de la función dieléctrica de grafito en el marco de la aproximación RPA (Phys. Rev. B 69, 245419, 2004). También se observó un corrimiento sistemático de los mismos hacia energías más bajas en función de la concentración de litio en el grafito. El desplazamiento debido a la intercalación de litio se vuelve más débil a medida que se aumenta q. Este desplazamiento en energía de los picos podría correlacionarse con la intercalación del litio entre distintos planos de grafeno en el grafito originando un aumento de la separación entre planos grafénicos dando como resultado una reducción de la interacción interplanar (efecto apantallamiento) y, como consecuencia, un desplazamiento de los picos plasmónicos hacia energías menores. Estos cambios observados en las estructuras espectrales, distinguibles en un experimento de IXS con una resolución usual del orden de 1eV, podrían ser candidatos adecudados de rasgos espectrales caracterísiticos para determinar el estado de litiación de un ánodo de grafito durante el ciclado de una batería de ion-Li.
Fil: Mayorga Quarín, Santiago. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Física Enrique Gaviola. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Física Enrique Gaviola; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Matemática, Astronomía y Física; Argentina
Fil: Stutz, Guillermo Eduardo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Física Enrique Gaviola. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Física Enrique Gaviola; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Matemática, Astronomía y Física; Argentina
Fil: Ceppi, Sergio Andres. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Física Enrique Gaviola. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Física Enrique Gaviola; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Matemática, Astronomía y Física; Argentina
Fil: Otero, Manuel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Teórica y Computacional; Argentina
Fil: Robledo, Carla Belén. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Teórica y Computacional; Argentina
Fil: Luque, Guillermina Leticia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Teórica y Computacional; Argentina
Fil: Leiva, Ezequiel Pedro M.. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Teórica y Computacional; Argentina
Fil: Barraco Diaz, Daniel Eugenio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Física Enrique Gaviola. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Física Enrique Gaviola; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Matemática, Astronomía y Física; Argentina
106° Reunión de la Asociación Física Argentina
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Asociación Física Argentina - Materia
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- Condiciones de uso
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Para llevar a cabo el objetivo se utiliza la técnica de dispersión inelástica de rayos X (IXS), la cual nos permite obtener información de las excitaciones de electrones de valencia en función de la energía transferida (ω) y del momento transferido (q), y adémas por trabajar con rayos X duros nos permite obtener información de volumen, evitando problemas de contaminación o irregularidades en la superficie de las muestras. A bajo q los espectros IXS muestran dos picos característicos del espectro de excitaciones de valencia del grafito para q perpendicular al eje c. Dichos picos se asocian a excitaciones tipo plasmónicas que involucran electrones π (pico de baja energía) y π + σ (pico de alta energía). Para q altos el pico de energía más baja deja de apreciarse, posiblemente debido a efectos de amortiguamiento asociados a transiciones interbandas π → π ∗ de baja energía. Ambos picos plasmónicos presentan una dispersión positiva en función de q, en acuerdo con cálculos ab initio de la función dieléctrica de grafito en el marco de la aproximación RPA (Phys. Rev. B 69, 245419, 2004). También se observó un corrimiento sistemático de los mismos hacia energías más bajas en función de la concentración de litio en el grafito. El desplazamiento debido a la intercalación de litio se vuelve más débil a medida que se aumenta q. Este desplazamiento en energía de los picos podría correlacionarse con la intercalación del litio entre distintos planos de grafeno en el grafito originando un aumento de la separación entre planos grafénicos dando como resultado una reducción de la interacción interplanar (efecto apantallamiento) y, como consecuencia, un desplazamiento de los picos plasmónicos hacia energías menores. 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