Obtención y esterificación sostenible de nanocelulosa bacteriana para usos que requieren regular la polaridad de las nanofibras - Avila Ramirez, Jhon Alejandro (2019)
El trabajo realizado en el marco de la presente Tesis se centró en evaluar la utilidad de una metodología novedosa de acetilación para la hidrofobización de nanofibras de celulosa bacteriana (BNC). En el curso del estudio, la ruta se extendió a otras formas de nanocelulosa, como son las membranas enteras de BNC y los nanocristales de celulosa de origen vegetal (CNC). La aplicación concreta pensada para las nanocelulosas modificadas fue su utilización como refuerzo de una matriz polimérica biodegradable hidrofóbica de interés comercial como es el ácido poliláctico (PLA). El objetivo final del trabajo fue obtener materiales compuestos biodegradables con propiedades mejoradas que dependen en gran medida de la eficacia con que se haya logrado la compatibilización entre refuerzo y matriz. El Trabajo de Tesis se organizó de la siguiente manera: En el Capítulo 1 –Introducción – se describen las características más relevantes y las fuentes de celulosa y de nanocelulosas, con especial énfasis en las propiedades y aplicaciones de la nanocelulosa de origen bacteriano. Posteriormente, se hace una breve recopilación de las diferentes metodologías que han sido propuestas para la hidrofobización de nanofibras de celulosa, particularmente mediante reacciones de esterificación. Entre ellas se describe la esterificación de celulosa mediada por - hidroxiácidos de origen natural en condiciones relativamente suaves de reacción y sin cosolventes agregados, cuya utilidad para hidrofobizar nanocelulosas es objeto de estudio en esta Tesis. El Capítulo finaliza con una introducción a los materiales poliméricos biodegradables, y una recopilación de antecedentes sobre el uso de nanocelulosas hidrofobizadas como refuerzo de matrices poliméricas biodegradables hidrofóbicas como es el PLA. Se presentan también los objetivos de la Tesis. En el Capítulo 2 – Experimental – se detallan los materiales y las metodologías utilizadas para la obtención de las nanocelulosas, su posterior acetilación organocatalítica en diferentes condiciones, y la preparación de materiales compuestos biodegradables de matriz de PLA reforzados con las nanocelulosas modificadas. Se resume también la diversidad de técnicas utilizadas a lo largo de esta Tesis para caracterizar los sustratos nanocelulósicos, las nanocelulosas modificadas y los materiales compuestos obtenidos. En el Capítulo 3 – Estudio exploratorio de la acetilación de nanocelulosa bacteriana catalizada por -hidroxiácidos – se presentan los resultados de un primer estudio exploratorio dedicado a testear la capacidad de tres ácidos orgánicos de origen natural (ácido láctico, ácido (L)-tartárico y ácido cítrico) para promover la incorporación de grupos acetilo en las nanofibras de celulosa bacteriana y reducir su polaridad. Los productos se caracterizaron por diversas técnicas que permitieron elegir el -hidroxiácido que se utilizó en los ensayos subsiguientes (ácido cítrico). En el Capítulo 4 – Acetilación de BNC catalizada con ácido cítrico: Estudio de variables de proceso – se presenta la evaluación del efecto de las diversas variables del proceso con el que se llevó adelante la acetilación de la BNC (preacondicionamiento de sustratos, condiciones de reacción seleccionadas, escala del sistema) sobre el grado de sustitución (GS) conferido a las nanofibras usando ácido cítrico como catalizador. Este estudio permitió evaluar la versatilidad de la ruta propuesta para modular las propiedades de los productos. En vistas de los resultados obtenidos utilizando nanofibras de BNC como sustrato, en el Capítulo 5 – Extensión de la acetilación organocatalítica a otros sustratos nanocelulósicos – se presentan los estudios realizados para evaluar la posibilidad de extender la ruta de acetilación a la hidrofobización de membranas enteras de BNC y nanocristales de celulosa de origen vegetal en condiciones previamente optimizadas. Finalmente, en el Capítulo 6 – Nanocompuestos PLA/BNC acetilada – se plantea el uso de las BNC acetiladas como refuerzo de una matriz de PLA, evaluándose puntualmente el efecto del nivel de acetilación conferido a la BNC y del contenido de refuerzo en propiedades seleccionadas de los materiales compuestos obtenidos. En el Capítulo 7 – Conclusiones– se resumen las conclusiones generales de la Tesis y se proponen estudios futuros derivados del presente trabajo.