Revealing the Li2O2 nucleation mechanisms on CeO2 catalysts for lithium‐oxygen batteries

Autores
Cortés Páez, Henry Andrés; Barral, María Andrea; Seriani, Nicola; Corti, Horacio Roberto; Vildosola, Veronica Laura
Año de publicación
2020
Idioma
inglés
Tipo de recurso
artículo
Estado
versión publicada
Descripción
The addition of ceria (CeO2) nanoparticles to the cathode of a lithium-oxygen battery results in increased capacity, lower overpotentials and better cyclability. To shed light on the mechanisms of this performance enhancement, we have investigated the early stages of Li2O2 nucleation at stoichiometric and reduced ceria surfaces by means of atomistic simulations based on density functional theory. Adsorption energies are stronger on ceria than on graphene, that is, nucleation mainly would take place on the oxide. The adsorption process of O2 is the one that determines the nucleation sites for the Li2O2 formation on the different CeO2 surfaces. The LiO2 intermediate is adsorbed at the O2 reduction sites. On the reduced (100) surface, the LiO2 tends to adsorb dissociatively, opening up the possibility to the formation of other species than the desired end-product, Li2O2. On the contrary, optimal properties are found for the reduced (110) surface, which should therefore be the most active surface for Li2O2 nucleation among all low-index surfaces of ceria. These findings could pave the route to produce better cathodes for Li-oxygen batteries by the addition of carefully designed ceria nanoparticles, which maximizes the exposition of the most favorable facet.
Fil: Cortés Páez, Henry Andrés. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes | Comisión Nacional de Energía Atómica. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes; Argentina
Fil: Barral, María Andrea. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes | Comisión Nacional de Energía Atómica. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes; Argentina
Fil: Seriani, Nicola. The Abdus Salam. International Centre for Theoretical Physics; Italia
Fil: Corti, Horacio Roberto. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes | Comisión Nacional de Energía Atómica. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes; Argentina
Fil: Vildosola, Veronica Laura. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes | Comisión Nacional de Energía Atómica. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes; Argentina
Materia
CERIUM OXIDE CATALYST
FIRST PRINCIPLES CALCULATIONS
LITHIUM PEROXIDE NUCLEATION
LITHIUM-OXYGEN BATTERY
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
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Repositorio
CONICET Digital (CONICET)
Institución
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
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The adsorption process of O2 is the one that determines the nucleation sites for the Li2O2 formation on the different CeO2 surfaces. The LiO2 intermediate is adsorbed at the O2 reduction sites. On the reduced (100) surface, the LiO2 tends to adsorb dissociatively, opening up the possibility to the formation of other species than the desired end-product, Li2O2. On the contrary, optimal properties are found for the reduced (110) surface, which should therefore be the most active surface for Li2O2 nucleation among all low-index surfaces of ceria. These findings could pave the route to produce better cathodes for Li-oxygen batteries by the addition of carefully designed ceria nanoparticles, which maximizes the exposition of the most favorable facet.Fil: Cortés Páez, Henry Andrés. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes | Comisión Nacional de Energía Atómica. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes; ArgentinaFil: Barral, María Andrea. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes | Comisión Nacional de Energía Atómica. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología. Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes; ArgentinaFil: Seriani, Nicola. The Abdus Salam. International Centre for Theoretical Physics; ItaliaFil: Corti, Horacio Roberto. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Oficina de Coordinación Administrativa Ciudad Universitaria. 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Unidad Ejecutora Instituto de Nanociencia y Nanotecnología - Nodo Constituyentes; ArgentinaWiley VCH Verlag2020-08info:eu-repo/semantics/articleinfo:eu-repo/semantics/publishedVersionhttp://purl.org/coar/resource_type/c_6501info:ar-repo/semantics/articuloapplication/pdfapplication/pdfapplication/pdfapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/11336/146501Cortés Páez, Henry Andrés; Barral, María Andrea; Seriani, Nicola; Corti, Horacio Roberto; Vildosola, Veronica Laura; Revealing the Li2O2 nucleation mechanisms on CeO2 catalysts for lithium‐oxygen batteries; Wiley VCH Verlag; Chemcatchem; 12; 16; 8-2020; 4132-41371867-3880CONICET DigitalCONICETenginfo:eu-repo/semantics/altIdentifier/url/https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.202000013info:eu-repo/semantics/altIdentifier/doi/10.1002/cctc.202000013info:eu-repo/semantics/openAccesshttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/reponame:CONICET Digital (CONICET)instname:Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas2025-09-03T09:45:09Zoai:ri.conicet.gov.ar:11336/146501instacron:CONICETInstitucionalhttp://ri.conicet.gov.ar/Organismo científico-tecnológicoNo correspondehttp://ri.conicet.gov.ar/oai/requestdasensio@conicet.gov.ar; lcarlino@conicet.gov.arArgentinaNo correspondeNo correspondeNo correspondeopendoar:34982025-09-03 09:45:10.335CONICET Digital (CONICET) - Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicasfalse
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