Reformado de Etanol: Estudio de la Adsorción y Descomposición de Etanol sobre Óxidos Mixtos de Cerio-Galio
- Autores
- Vecchietti, María Julia; Giordano, Sofía; Mohr, Susanne; Collins, Sebastián Enrique; Libuda, Jörg; Bonivardi, Adrian Lionel
- Año de publicación
- 2019
- Idioma
- español castellano
- Tipo de recurso
- documento de conferencia
- Estado
- versión publicada
- Descripción
- En este trabajo se estudió la adsorción y reacción superficial a temperatura programada de etanol sobre CeO2 puro y óxidos mixtos de Ce-Ga mediante espectroscopia infrarroja por reflectancia difusa y espectrometría de masas. La correlación de los resultados obtenidos por ambas técnicas permitió plantear un mecanismo para la reacción de etanol con la superficie de los soportes estudiados. El etanol se adsorbe disociativamente formando especies etoxi. Dichas especies se descomponen a partir de 150 °C para dar grupos acetato. Por encima de 190 °C se observó la liberación de etileno en el caso del CeO2 y Ga2O3, pero no para los óxidos mixtos de Ce-Ga. Luego de la descomposición, los restos carbonosos fueron oxidados a temperatura programada con O2, y se observó que la evolución de CO2 fue al menos el 40 % mayor en el CeO2 respecto de los óxidos mixtos. Estos resultados sugieren que el etileno puede ser una de las fuentes de formación de coque sobre estos materiales. Se propone que la incorporación de cationes Ga3+ a la ceria mejora su comportamiento oxidativo, lo que redundaría en una mayor estabilidad de los catalizadores basados en Ce-Ga frente al reformado de etanol con vapor de agua para la producción de hidrógeno.
Fil: Vecchietti, María Julia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Santa Fe. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química. Universidad Nacional del Litoral. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química; Argentina
Fil: Giordano, Sofía. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Santa Fe. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química. Universidad Nacional del Litoral. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química; Argentina
Fil: Mohr, Susanne. Universitat Erlangen-Nuremberg; Alemania
Fil: Collins, Sebastián Enrique. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Santa Fe. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química. Universidad Nacional del Litoral. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química; Argentina
Fil: Libuda, Jörg. Universitat Erlangen-Nuremberg; Alemania
Fil: Bonivardi, Adrian Lionel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Santa Fe. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química. Universidad Nacional del Litoral. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química; Argentina
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En este trabajo se estudió la adsorción y reacción superficial a temperatura programada de etanol sobre CeO2 puro y óxidos mixtos de Ce-Ga mediante espectroscopia infrarroja por reflectancia difusa y espectrometría de masas. La correlación de los resultados obtenidos por ambas técnicas permitió plantear un mecanismo para la reacción de etanol con la superficie de los soportes estudiados. El etanol se adsorbe disociativamente formando especies etoxi. Dichas especies se descomponen a partir de 150 °C para dar grupos acetato. Por encima de 190 °C se observó la liberación de etileno en el caso del CeO2 y Ga2O3, pero no para los óxidos mixtos de Ce-Ga. Luego de la descomposición, los restos carbonosos fueron oxidados a temperatura programada con O2, y se observó que la evolución de CO2 fue al menos el 40 % mayor en el CeO2 respecto de los óxidos mixtos. Estos resultados sugieren que el etileno puede ser una de las fuentes de formación de coque sobre estos materiales. Se propone que la incorporación de cationes Ga3+ a la ceria mejora su comportamiento oxidativo, lo que redundaría en una mayor estabilidad de los catalizadores basados en Ce-Ga frente al reformado de etanol con vapor de agua para la producción de hidrógeno. |
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