Estudios de estabilidad de partículas de MIL-125-NH2 en medios acuosos y fotogeneración visible de la coenzima NADH

Autores
Isla Naveira, Rocío; Botta, Pablo Martín; Churio, Maria Sandra; Aguirre, Matías Ezequiel
Año de publicación
2019
Idioma
español castellano
Tipo de recurso
documento de conferencia
Estado
versión publicada
Descripción
Introducción: La catálisis enzimática permite la obtención de especies de alto valor agregado con bajo costo energético y alta especificidad. Sin embargo, su aplicación práctica requiere el desarrollo de métodos eficaces de inmovilización que faciliten la reutilización y el diseño de sistemas de regeneración de coenzimas, esenciales para la operación de los biocatalizadores. Una de las coenzimas más utilizadas como donor de protones y electrones es la Nicotinamida Adenina Dinucleótido reducida (NADH), cuya regeneración comúnmente involucra la fotoexcitación de complejos metálicos raros y costosos, partículas plasmónicas de Pt o semiconductores tóxicos como el CdS.[1] En este trabajo, informamos la utilización de un armazón metalorgánico (MOF) basado en oxo-clusters de titanio y ácido 2-aminotereftálico (MIL-125-NH2) como una especie fotoactiva para mediar la regeneración del NADH inducida por irradiación visible. Si bien el MIL-125-NH2 es un MOF de fácil obtención, biocompatible y eficiente como fotocatalizador, presenta estabilidad parcial en agua debido al comportamiento ácido-base de sus componentes. Por lo tanto, se estudió la estabilidad del MIL-125-NH2 expuesto a diferentes pHs, analizando los sólidos y los sobrenadantes remanentes por diferentes técnicas, mientras que las propiedades fotocatalíticas se estudiaron en aquellos medios donde las partículas de MOF resultaron más estables.Resultados: La estabilidad del MIL-125-NH2 presentó una clara dependencia con el pH del medio, siendo inestable en medio acuoso no amortiguado y alcalino (pH=10) y muy estable en medio neutro (pH=7) y ácido (pH=4). Los análisis realizados indican que la inestabilidad surge de reacciones de hidrólisis que dan lugar a la formación de TiO2 sólido y 2-aminotereftalato liberado a la solución. La regeneración del NADH a partir de la fotorreducción del NAD+ (Fig. 1) se llevó a cabo en condiciones anaeróbicas bajo irradiación visible monocromática (λ=470 nm) de suspensiones del armazón en presencia de trietanolamina (TEOA) como donor electrónico de sacrificio a pH=7, alcanzando un rendimiento mayor al 30 % luego de 4 horas de irradiación. En base a los resultados obtenidos y demás estudios, se plantean mecanismos para racionalizar la estabilidad del armazón y demostrar que su fotoactividad se explica por los electrones dispuestos en su banda de conducción (BC).Conclusiones: Nuestros estudios indican que el grado de hidrólisis del MIL-125-NH2 puede ser controlado regulando el pH del medio, definiendo así una ventana de estabilidad donde es posible utilizarlo como fotocatalizador para mediar la reacción de regeneración de la coenzima NADH.
Fil: Isla Naveira, Rocío. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Departamento de Química; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina
Fil: Botta, Pablo Martín. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina
Fil: Churio, Maria Sandra. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones Físicas de Mar del Plata. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Investigaciones Físicas de Mar del Plata; Argentina
Fil: Aguirre, Matías Ezequiel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones Físicas de Mar del Plata. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Investigaciones Físicas de Mar del Plata; Argentina
XXI Congreso Argentino de Fisicoquímica y Química Inorgánica
San Miguel de Tucumán
Argentina
Asociación Argentina de Investigación Fisicoquímica
Materia
Armazones metalorgánicos
Hidroestabilidad
Generación de NADH
Proceso fotoinducido
Nivel de accesibilidad
acceso abierto
Condiciones de uso
https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar/
Repositorio
CONICET Digital (CONICET)
Institución
Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
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Una de las coenzimas más utilizadas como donor de protones y electrones es la Nicotinamida Adenina Dinucleótido reducida (NADH), cuya regeneración comúnmente involucra la fotoexcitación de complejos metálicos raros y costosos, partículas plasmónicas de Pt o semiconductores tóxicos como el CdS.[1] En este trabajo, informamos la utilización de un armazón metalorgánico (MOF) basado en oxo-clusters de titanio y ácido 2-aminotereftálico (MIL-125-NH2) como una especie fotoactiva para mediar la regeneración del NADH inducida por irradiación visible. Si bien el MIL-125-NH2 es un MOF de fácil obtención, biocompatible y eficiente como fotocatalizador, presenta estabilidad parcial en agua debido al comportamiento ácido-base de sus componentes. Por lo tanto, se estudió la estabilidad del MIL-125-NH2 expuesto a diferentes pHs, analizando los sólidos y los sobrenadantes remanentes por diferentes técnicas, mientras que las propiedades fotocatalíticas se estudiaron en aquellos medios donde las partículas de MOF resultaron más estables.Resultados: La estabilidad del MIL-125-NH2 presentó una clara dependencia con el pH del medio, siendo inestable en medio acuoso no amortiguado y alcalino (pH=10) y muy estable en medio neutro (pH=7) y ácido (pH=4). Los análisis realizados indican que la inestabilidad surge de reacciones de hidrólisis que dan lugar a la formación de TiO2 sólido y 2-aminotereftalato liberado a la solución. 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Departamento de Química; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; ArgentinaFil: Botta, Pablo Martín. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales; ArgentinaFil: Churio, Maria Sandra. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones Físicas de Mar del Plata. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Instituto de Investigaciones Físicas de Mar del Plata; ArgentinaFil: Aguirre, Matías Ezequiel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones Físicas de Mar del Plata. 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