Interacciones magnéticas en nanoestructuras de metales de transición depositadas sobre sustratos no metálicos

• Autores: Urdaníz, María Corina
• Año de publicación: 2014
• Idioma: inglés
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Llois, Ana María; Barral, María Andrea
• Materia: MONOCAPA DE NITRURO DE COBRE; CADENAS DE METAL DE TRANSICION 3D; PROPIEDADES ELECTRONICAS; ENERGIA DE ANISOTROPIA MAGNETICA; CALCULOS DE PRIMEROS PRINCIPIOS; COPPER NITRIDE MONOLAYER; 3D TRANSITION METAL CHAINS; ELECTRONIC PROPERTIES; ANISOTROPY MAGNETIC ENERGY; AB INITIO CALCULATIONS
• Institución: Universidad Nacional de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

En este trabajo de tesis, a partir de cálculos de primeros principios, realizamos unestudio sistemático de la interacción magnética entre átomos de metales de transición 3d (Cr,Mn, Fe, y Co) al depositar cadenas de losmismos sobre unamonocapamolecularde nitruro de cobre (Cu2N) crecida sobre Cu(001). Nos propusimos reconocer el tipo deinteracción magnética que subyace al magnetismo de estas cadenas y analizar, a su vez,como las propiedades magnéticas dependen del sitio de depósito de las mismas. Secomprobó que el efecto del sustrato, que es fuertemente covalente, es muy importante,obteniéndose que distintas geometrías de adsorción dan distinto estado fundamentalmagnético para una misma cadena y una misma distancia interatómica. Nuestros cálculos indican que en una de las geometrías, la interacción magnéticamás importante entre los átomos 3d es la de superintercambio. En esta configuración, elestado fundamental como función del llenado de la banda d, pasa de ser no magnéticoa ser ferromagnético, para finalmente ser antiferromagnético al final de la serie 3d. Posteriormente, y debido a la importancia de la interacción sp-d en la determinaciónde las interacciones magnéticas en estos sistemas, realizamos los cálculos reemplazandola monocapa de Cu2N por dióxido de cobre (Cu2O ). Estudiamos la dependencia dels interacción magnética de tipo superintercambio entre los átomos de metal de transición (MT) de las cadenas, con el átomo mediador: nitrógeno (N) u oxígeno (O), segúncorresponda. Analizamos estos sistemas estudiando primero cadenas libres diatómicasdel tipo MT-N y MT-O. Obtuvimos que el comportamiento de estas cadenas es muy similara lo que se obtiene cuando las cadenas son depositadas sobre una monocapa de Cu2O. Con el objetivo de comprender la naturaleza de esta interacción, introdujimos un Hamiltoniano modelo de tipo superintercambio. Estimamos los parámetros necesariosque determinan la energía de intercambio utilizando la información procedente de lasbandas obtenidas de los cálculos ab initio para las cadenas diatómicas MT-N y MT-O. Demostramos que un simple conjunto de parámetros y el uso de supuestos físicamenterazonables podrían explicar las tendencias magnéticas observadas. Debido a su importancia para la espintrónica, se obtuvo además , la energía de anisotropíamagnética de impurezas y cadenas de átomos de Cr, Mn y Fe depositadas sobre Cu2N/Cu(001). Determinamos los ejes fáciles de magnetización para todas las geometríasde adsorción. Finalmente, se presenta una discusión sobre cómo se modificarían las característicasde las interacciones mencionadas en función del ancho de capa de nitruro de cobre,considerando cadenas atómicas depositadas sobre bicapas y tricapas del nitruro.
In this thesis, we performed ab initio calculations, to do a systematic study of themagnetic interactions among 3d transition metal (TM) atoms (Cr, Mn, Fe and Co) buildingchains deposited on a molecular Cu2N monolayer, grown on Cu(001). The goalbehind this study has been to recognize the type of magnetic interactions that underliethe magnetism of these chains, and also to analyze how the magnetic properties dependon the site of adsorption of the TM atoms. We find that the effect of the substrate,which is strongly covalent, is extremely important, obtaining that different adsorptiongeometries give rise to differentmagnetic ground states for the same chain and the sameinteratomic distances. Our calculations indicate that in one of the studied adsorption geometries, the moreimportantmagnetic interaction among the 3d atoms is superexchange-like. For this configuration,we find that the magnetic ground state as a function of increasing ’d’ filling,goes from non magnetic to ferromagnetic and finally to antiferromagnetic, at the end ofthe 3d series. Due to the importance of the sp-d interaction in determining the magnetic behaviorof these systems, we performed calculations replacing the Cu2N monolayer by a copperoxide (Cu2O) monolayer and studied the dependence of the superexchange like magneticinteraction with the mediating atom: nitrogen (N) or oxygen (O). We started bystudying unsupported diatomic chains of the TM-N and TM-O type, and obtained thatthe behavior of these chains is very similar to the one they show when deposited on the Cu2O monolayer. In order to understand the nature of this interaction, we introduceda superexchange model Hamiltonian and estimated the necessary parameters that determinethe exchange energy using the information coming from the ab initio obtainedbands for the unsupported diatomic chains. We demonstrated that a simple set of parametersand the application of physically reasonable assumptions are able to explain theobserved magnetic trends. Due to its importance for spintronics, we also obtained themagnetic anisotropy energyof impurities and chains of Cr, Mn and Fe deposited on Cu2N/Cu(001).We determinedthe easy axis of magnetization for all adsorption geometries. Finally, a discussion is presented on how the characteristics of the interactions can bemodified when the width of the underlying covalent substrate is increased.
Fil: Urdaníz, María Corina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.