Interferencia cuántica de partículas rápidas dispersadas por superficies cristalinas aisladoras

• Autores: Frisco, Leandro
• Año de publicación: 2024
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Gravielle, María Silvia; Bocan, Gisela Anahí
• Materia: DIFRACCION ATOMICA; SUPERFICIE; INTERFERENCIA; COHERENCIA CUANTICA; DEFECTOS SUPERFICIALES; FONONES; METODO SEMICUANTICO; ATOM DIFFRACTION; SURFACE; INTERFERENCE; QUANTUM COHERENCE; SURFACE DEFECTS; PHONONS; SEMI-QUANTUM METHOD
• Institución: Universidad Nacional de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

En esta tesis doctoral investigamos diferentes aspectos involucrados en la difracción de átomos rápidos por incidencia rasante (GIFAD, por sus siglas en inglés) sobre superficies cristalinas. El fenómeno de GIFAD se produce cuando átomos con energías cinéticas del orden de los keVs inciden sobre superficies ordenadas con ángulos de impacto pequeños. Estas características le confieren al fenómeno una extraordinaria sensibilidad a la morfología cristalina, cualidad que le otorga a GIFAD su gran atractivo como técnica de análisis superficial. Para estudiar teóricamente los mecanismos físicos involucrados en el fenómeno de GIFAD, recurrimos a la aproximación semicuántica Surface Initial Value Representation (SIVR). Este método, basado en la representación de Feynman de la mecánica cuántica, proporciona una descripción satisfactoria de los efectos cuánticos, tales como la interferencia y las transiciones clásicamente prohibidas, en términos de trayectorias clásicas, lo que facilita la comprensión intuitiva de sus resultados. En cuanto al material considerado, nuestro estudio estuvo centrado en las superficies aisladoras, usando como prototipo de este material a la superficie de LiF, ampliamente utilizada en los trabajos experimentales sobre la temática. En la primera parte de la tesis, utilizamos el método SIVR para estudiar el efecto producido por la variación del punto de enfoque del haz atómico, originada en la imposibilidad experimental de fijar el punto de impacto de los proyectiles a nivel microscópico. Ello nos permitió determinar que cuando la sección transversal de la región coherentemente iluminada por el haz atómico es menor que el ancho del canal cristalográfico, la posición microscópica del punto de enfoque cobra relevancia, produciendo un efecto decoherente en los patrones de difracción. Además, como resultado de esta investigación, concluimos que el efecto de enfoque –o spot-beam, como lo hemos denominado– contribuye al paso de distribuciones cuánticas a clásicas cuando aumenta la energía de impacto, manteniendo fijas las condiciones de colimación. En la segunda parte, analizamos la influencia de los defectos superficiales en los patrones de GIFAD, enfocándonos en los defectos de tipo terraza, muy comunes en los haluros alcalinos, como el LiF. Por medio de un sencillo modelo de escalones mono-capa, ubicados paralelos o perpendiculares al canal de incidencia, determinamos el origen del background que se observa en los espectros experimentales ante la presencia de terrazas en la muestra. Por lo tanto, este estudio sienta las bases para que GIFAD pueda ser utilizada como técnica de caracterización de defectos superficiales. En la tercera parte, la más extensa de este trabajo doctoral, investigamos el efecto que las vibraciones cristalinas introducen en los patrones de GIFAD. Para ello desarrollamos la aproximación Phonon-Surface Initial Value Representation (P-SIVR), una extensión del método SIVR en la que se incluyen las vibraciones cristalinas –fonones– a través de un modelo cuántico de cristal armónico. Este es un tema de gran interés en la actualidad, en el que la aplicación del método P-SIVR propuesto nos permitió determinar las principales alteraciones de los patrones de difracción originadas por las vibraciones de los átomos en el cristal. Además, analizamos cómo estas modificaciones, debidas a la contribución de los fonones, dependen de la energía normal de incidencia (asociada al movimiento perpendicular a la superficie) y de la temperatura de la muestra. En particular, encontramos que cuando cualquiera de estas dos últimas magnitudes aumenta, los efectos decoherentes introducidos por las vibraciones cristalinas degradan los espectros de GIFAD, transformando las distribuciones de los proyectiles dispersados en distribuciones clásicas Concluimos la tesis poniendo a prueba nuestra herramienta teórica –el método SIVR– a través del contraste de sus resultados con los derivados a partir de la resolución numérica de la ecuación de Schrödinger dependiente del tiempo (TDSE: time-dependent Schrödinger equation), realizada por un grupo colaborador español (C. Díaz, de la Universidad Complutense de Madrid, y A. Muzas de la Universidad Autónoma de Madrid). Dicha comparación, que involucró el testeo de diferentes versiones de la aproximación SIVR, arrojó una excelente concordancia entre los dos métodos, lo que avala el uso de la aproximación SIVR como marco teórico para una descripción completa y fiable del fenómeno de GIFAD.
In this PhD thesis we deal with different aspects involved in grazing-incidence fast atom diffraction (GIFAD) from crystal surfaces. The GIFAD phenomenon occurs when atoms with kinetic energies in the keV range collide with ordered surfaces at small impact angles. These characteristics give the phenomenon an extraordinary sensitivity to the crystal morphology, a quality that makes GIFAD attractive as a surface analysis technique. To theoretically study the physical mechanisms involved in GIFAD, we resort to the semi-quantum approximation Surface Initial Value Representation (SIVR). This method, based on the Feynman representation of quantum mechanics, provides a satisfactory description of quantum effects, such as interference and classically forbidden transitions, in terms of classical trajectories, allowing one the intuitive understanding of its results. Concerning the crystal target, our study focuses on insulator surfaces, using LiF as a prototype of this material, because it was widely used in GIFAD experiments. In the first part of the thesis, we apply the SIVR method to study the effect produced by the variation of the focus point of the atomic beam, due to the experimental inability to fix the impact point of the projectiles at a microscopic level. We found that when the surface area coherently illuminated by the atomic beam is narrower than the axial crystal channel, the position of the focus point becomes relevant, producing a decoherent effect in the diffraction patterns. In addition, as a result of this research we concluded that the focusing (spot-beam) effect contributes to the gradual quantum-classical transition of the projectile distributions when the impact energy augments under fixed collimating conditions. In the second part, we analyze the influence of surface defects on GIFAD patterns, focusing on terrace-type defects, usually present in alkaline halides such as LiF. Using a simple monolayer step model, placed parallel or perpendicular to the incidence channel, we were able to determine the origin of the background observed in the experimental spectra when the sample has different terraces. Therefore, these findings open the door to GIFAD being used as a technique for surface defect characterization. In the third part, the most extensive of this thesis, we investigate the influence of the crystal vibrations in GIFAD patterns. With this aim, we develop the Phonon-Surface Initial Value Representation (P-SIVR) approach, an extension of the SIVR method that includs crystal vibrations –phonons– by means of a harmonic quantum crystal model. This is a topic of great interest nowadays, in which the use of the P-SIVR method allowed us to determine the main effects introduced by the crystal vibrations in the diffraction patterns. In addition, we analyzed how these phonon effects depend on the normal incidence energy (associated with the motion in the plane perpendicular to the surface) and on the temperature of the sample. In particular, we found that when each of these magnitudes increases, the decoherent effects introduced by the crystal vibrations blur out the GIFAD spectra, transforming the scattered projectile distributions into classical ones. Finally, we test our theoretical model –the SIVR method– by contrasting its results with those derived from the numerical resolution of the time-dependent Schrödinger equation (TDSE). These latter calculations were performed by a Spanish collaborating group (C. Díaz, Universidad Complutense de Madrid, and A. Muzas, Universidad Autónoma de Madrid). This comparison, which involved different versions of the SIVR approach, showed an excellent agreement between both methods, which supports the use of the SIVR approximation as a useful theoretical tool for a complete and reliable description of the GIFAD phenomenon.
Fil: Frisco, Leandro. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.