Residuos hidrofóbicos en clusters polares. Deflexión eléctrica de cresol (NH3)n(H2O)m

• Autores: Mobbili, Marcos
• Año de publicación: 2014
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Marceca, Ernesto José
• Materia: SOLVATACIÓN; CLUSTERS MOLECULARES; MOMENTO DIPOLAR; POLARIDAD; REDES DE UNIONES DE HIDROGENO; ESPECTROMETRIA DE MASA DE TIEMPO DE VUELO; DEFLEXIÓN ELECTRICA; SUSCEPTIBILIDAD ELECTRICA; SOLVATION; MOLECULAR CLUSTERS; POLARITY; DIPOLE MOMENT; MOLECULAR BEAMS; H BONDING NETWORK; TIME OF FLIGHT MASS SPECTROMETRY; ELECTRIC DEFLECTION; ELECTRIC SUSCEPTIBILITY
• Institución: Universidad Nacional de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

El objetivo de esta tesis es estudiar, a escala molecular, la interacción de una molécula modelocon un número peque˜no y controlado de moléculas de solvente capaces de formar uniones H. Se haelegido como prueba a la molécula de cresol, ya que es capaz de participar en la red de uniones H, y al mismo tiempo posee una región hidrofóbica (anillo aromático y grupo metilo) cuya interacción se desea investigar. Los sistemas elegidos para tal fin son clusters binarios formados por una molécula de p-cresol u o-cresol embebida en un número peque˜no (entre 1 y 8) de moléculas de agua y/o amoníaco. También se evalúa la existencia de procesos reactivos, como la tranferencia de carga del solutoal solvente a escala molecular, en función de la cantidad de moléculas de solvente presentes en el cluster. La técnica experimental utilizada fue la deflexión eléctrica en haces moleculares, asistida pordiversas herramientas de cálculo como: métodos basados en el cálculo de estructura electrónica,simulaciones clásicas de dinámicas en campos eléctricos, dinámicas en campos de fuerza clásicos ydinámicas cuánticas. Los experimentos fueron realizados en diferentes condiciones, de manera de poder caracterizara los clusters cuando son rígidos y cuando son flexibles. En esta última condición, se obtuvieronvalores de susceptibilidad eléctrica de las diferentes familias de clusters en función de la cantidad de moléculas de solvente que forman el mismo. A partir de esas medidas se determinó el momento dipolar de dichas partículas. Estas propiedades nos permitieron revelar características estructurales y dinámicas del entorno de solvatación del cresol.
The goal of this thesis is to study, at a molecular level, the interaction of a model molecule with a small and controlled number of solvent molecules capables of forming H bonds. The test molecule is cresol, since it can share H bonds, and at the same time has a hydrophobic region (aromatic ring and methyl group), whose interaction we wish to investigate. The system chosen to perform the experiments are binary clusters, composed by a molecule of p-cresol or o-cresol immersed in a small number (1 to 8) of water or ammonia molecules. We also study the existence of reactive processes, like the charge transfer to solvent at themolecular scale, as a function of the amount of solvent molecules present in the cluster. The experimental technique used is the electric deflection in molecular beams, together withseveral computational calculations, such as: methods based in the calculation of electronic structure, molecular mechanics in electric fields, molecular mechanics in classic force fileds and quantum dynamics. The experiments were performed in several different conditions, as a mean to characterize theclusters when they are rigid and when they are flexible. In this latter case, we obtained electric susceptibility values for the different clusters families as a function of the solvent molecules. From these measurements, we determined the dipole moment of the particles. These properties allowed us to reveal structural and dynamical characteristics for the solvation environment of the cresol.
Fil: Mobbili, Marcos. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.