Estudio de reactores trickle-bed : aplicación a la oxidación ¨limpia¨ de alcoholes

• Autores: Muzen, Alejandra
• Año de publicación: 2006
• Idioma: español castellano
• Tipo de recurso: tesis doctoral
• Colaborador/a o director/a de tesis: Cassanello Fernández, Miryan Celeste
• Materia: REACTORES TRICKLE-BED; RELLENOS ESTRUCTURADOS; HOLDUP DE LIQUIDO; TRANSICIONES DE FLUJO; HIDRODINAMICA LOCAL; DISTRIBUCION DE LIQUIDO; OXIDACION DE ALCOHOL BENCILICO; CATALIZADORES DE PT; TRICKLE-BED REACTORS; STRUCTURED PACKING; LIQUID HOLDUP; FLOW REGIME TRANSITION; LOCAL HYDRODYNAMICS; LIQUID DISTRIBUTION; BENZYL ALCOHOL OXIDATION; PT CATALYSTS
• Institución: Universidad Nacional de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

Este trabajo presenta un estudio del comportamiento de reactores trickle-bed (RTB) con relleno estructurado (SP) con el objetivo de extender su aplicación en procesos de oxidación catalítica de alcoholes con bajo impacto ambiental. Por un lado, se estudia la fluidodinámica de un RTB con SP a partir de la medición y el análisis de series temporales de fluctuaciones de conductancia (STFC) obtenidas con electrodos pegados a la pared, que no interfieren en las corrientes de flujo, empleando aire y soluciones acuosas como fluidos modelo. Se propone un método conductimétrico para la estimación del holdup de líquido mediante el cual se determinan perfiles axiales de holdup. Además, aplicando conceptos de estadística y de la teoría de caos, se determinan parámetros característicos que contribuyen a diagnosticar transiciones del régimen de flujo imperante en el reactor. Asimismo, se obtiene información de la hidrodinámica local dentro de un canal del SP a partir de STFC determinadas mediante microelectrodos localizados sobre una placa que conforma un elemento de relleno. Se investiga si la transición de flujo transcurre con formación de burbujas del tamaño del canal, generando un régimen local tipo “slug-flow”. Por último, se analiza el efecto de haber obstruido canales internos de un elemento del SP para examinar la factibilidad de inferir la obstrucción del reactor a partir de la variación de parámetros característicos de las STFC. Por otra parte, se examina el proceso de oxidación catalítica de una solución acuosa de alcohol bencílico, como reacción modelo del proceso de oxidación limpia de alcoholes. Se realizan ensayos de actividad de catalizadores apropiados para ser empleados en RTB. Los mismos se llevan a cabo en un reactor de lecho fijo de escala laboratorio, utilizando oxígeno molecular como oxidante. Los catalizadores empleados contienen como principio activo Pt, incorporado a distintos soportes. Los soportados sobre carbón activado granular, o en forma de telas, fueron preparados en el laboratorio. Se emplea además, como referencia, un catalizador convencional de Pt / γ-Al2O3 y el mismo recubierto con Teflón. Por último, se realizan ensayos del proceso de oxidación limpia de alcoholes en un RTB de escala piloto. En particular, se analiza la influencia de la modulación del caudal de líquido sobre la performance del reactor, en el cual se lleva a cabo la oxidación catalítica de una solución acuosa de alcohol bencílico utilizando oxígeno molecular como oxidante y el catalizador convencional de Pt / γ-Al2O3. Se determina la conversión de alcohol alcanzada y se comparan los resultados con los obtenidos al utilizar una solución acuosa de etanol.
The present work is concerned with the study of trickle-bed reactors (TBR) filled with structured packings (SP) with the aim of extending its application to the clean oxidation of alcohols by catalytic wet air oxidation. On one side, the fluidodynamics of a TBR with SPs is studied from the analysis of conductivity fluctuations time series (CFTS). The flow is inspected non-intrusively with an array of electrodes flushed to the reactor wall, using air and aqueous solutions as model fluids. A conductivity technique to estimate liquid holdups is proposed and used to examine liquid holdup axial profiles in the TBR with SP. In addition, flow regime transitions are identified from the analysis of CFTS, by abrupt variations in the trends of characteristic parameters computed using tools of the conventional statistical theory and the theory of chaos. Furthermore, the local hydrodynamics is inspected within a channel of the structured packing in a non-intrusive manner, using a series of conductance probes imprinted on one of the corrugated plastic sheets that conforms the packing element. The local hydrodynamics within a channel is explored to verify the hypothesis of having a local slugging process during the transition. Finally, obstructions in the liquid circulation within a TBR generating maldistribution and variations in the local fluidynamics are studied with to explore the feasibility of diagnosing such an obstruction from non-invasive methodologies On the other hand, the catalytic wet oxidation of benzyl alcohol is examined as a model reaction of the clean oxidation of alcohols. The activity of heterogeneous catalysts appropriate for TBR is tested in a laboratory scale packed bed reactor using molecular oxygen as the oxidant. The catalysts employed contain Pt as the active species, incorporated into different supports. Those supported on activated carbon, either as granular activated carbon or as activated carbon cloth, were prepared in the laboratory. A conventional Pt / γ-Al2O3 catalysts is used as a reference for comparison; the same catalysts covered with Teflon is also tested. Finally, the effect of liquid flow modulation on the performance of an integral TBR used for carrying out the catalytic wet oxidation of benzyl alcohol using the conventional Pt / γ-Al2O3 catalysts and molecular oxygen as the oxidant is analyzed. The attainable conversions are determined and compared with the results obtained for the oxidation of an aqueous solution of ethanol.
Fil: Muzen, Alejandra. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.