Abstract:

Author affiliation: Maina, Silvia Carolina Palmira. Universidad Nacional del Litoral. Instituto de Investigaciones en Catálisis y Petroquímica. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.

Se estudiaron catalizadores de Ru e Ir soportados sobre gamma alúmina pura y modificada con metales alcalinos (Na y K) y alcalinotérreos (Ba, Ca y Mg) a fin de obtener materiales catalíticos con elevada actividad, selectividad y estabilidad en la reacción de reformado seco de metano para la obtención de gas de síntesis (hidrógeno + monóxido de carbono), con una mínima desactivación por deposición de carbón y una prolongada vida útil. Se determinó la superficie específica y volumen de poro de los soportes, se ensayaron en la reacción de deshidratación de 2-propanol y se caracterizaron por DRX y TPD. Los catalizadores se caracterizaron por TPR, XPS y TEM. Todas las formulaciones catalíticas fueron activas en la reacción de reformado de metano con dióxido de carbono a 750°C, previa reducción con hidrógeno a la temperatura de reacción. Las formulaciones catalíticas más promisorias fueron ensayadas durante largos tiempos de reacción (59 h) a fin de evaluar la estabilidad de la fase metálica (TPO) y se analizó el efecto del tamaño de las partículas metálicas por TEM. Por último se realizaron ensayos adicionales para estudiar el posible mecanismo de reacción, analizando el efecto del dióxido de carbono y del metano sobre los soportes y catalizadores ya que, en estos catalizadores de Ir y de Ru soportados sobre alúminas dopadas, existiría un mecanismo continuo de limpieza del carbón que se va formando por la descomposición del metano. Este mecanismo permitiría que el catalizador permanezca libre de coque durante tiempos prolongados de reacción.

Ru and Ir catalysts supported on gamma alumina pure and doped with alkaline (Na and K) and alkaline earth metals (Ba, Ca and Mg) were studied in the dry reforming reaction in order to achieve high and long lasting activity, selectivity and stability for the production of syngas (hydrogen + carbon monoxide) with low carbon deposition that causes deactivation. The specific surface, pore volume and acid characteristics (by 2-propanol dehydration) of the supports were measured, they also being characterized by TPD and XRD. The catalysts were characterized by TPR, XPS and TEM. All the samples were shown to be active in the dry reforming reaction at 750°C after reduced with hydrogen at the same temperature. The best samples were tested at long reaction times (59 h) to analyze the stability of the metallic phase by TPO. The metallic particle size was determined by TEM. Finally the reaction mechanism was studied by analyzing the effect of carbon dioxide and methane over the supports and catalysts since there would be a continuous elimination of the carbon deposited by methane decomposition. In this way the catalyst would stay coke free during long reaction times.

Universidad Nacional del Litoral

Abstract:

This work studies the catalytic performance in dry reforming of Ru catalysts supported on γ-Al2O3 promoted with Na, K, Mg, Ca and Ba. The supports and the catalysts were characterized and tested in the reaction of CH4 reforming with CO2. Ru/Al2O3-Na and Ru/Al2O3-K catalysts showed higher conversions and better H2/CO molar ratios. This catalytic behavior would be related with the higher metallic dispersions and with the basicity of the support. When the reduction time in H2 was shortened, a decrease of the conversions for all the catalysts, except for Ru/Al2O3-Na, was observed. This phenomenon would not be due to the thermal effect but to the reduction time.

Author affiliation: Maina, Silvia Carolina Palmira. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Santa Fe. Instituto de Investigaciones en Catálisis y Petroquímica ; Argentina

Author affiliation: de Miguel, Sergio Ruben. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Santa Fe. Instituto de Investigaciones en Catálisis y Petroquímica ; Argentina

Author affiliation: Scelza, Osvaldo Antonio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Santa Fe. Instituto de Investigaciones en Catálisis y Petroquímica ; Argentina

Author affiliation: Jablonski, Estanislao Lorenzo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Santa Fe. Instituto de Investigaciones en Catálisis y Petroquímica ; Argentina